mediciones en bajas temperaturas: fabricación de un squid dc
TRANSCRIPT
Mediciones en Bajas Temperaturas:
Fabricación de un SQUID dc
Proyecto de Grado
Javier Darío Caína Bernal
Dra. Angela Camacho
Asesora
Departamento de Física
Universidad de los Andes
Santafé de Bogotá D.C.
Enero 2004
2
Contenidos Introducción 3
Capítulo I: Conductividad térmica 5
A. Conductividad térmica: de lo clásico a lo cuántico 5
B. Temperatura en la escala nanométrica 6
C. Teoría de Landauer – Quantum de conductividad térmica 7
D. Coeficientes de transmisión 9
Capítulo II: Medición del quantum de conductividad térmica 11
A. Montaje experimental 11
B. Capacidad calorífica en este dispositivo 13
C. Conteo de fonones 14
Capítulo III: Medición en bajas temperaturas: fabricación de un SQUID dc 17
A. Sistema de medición en el dispositivo de M. Roukes 17
B. Conceptos sobre el SQUID dc 19
C. Diseño del SQUID dc 22
D. Proceso de fabricación 24
E. Caracterización 31
Conclusiones 36
Agradecimientos 38
Anexo 39
Bibliografía 41
3
Introducción
El presente trabajo se enmarca en el estudio de la calorimetría a muy bajas
temperaturas. En particular se enfatiza la necesidad de mediciones muy exactas que exigen
el uso de dispositivos que permitan medir pequeñísimos cambios de temperatura. Dado el
orden de magnitud de las mediciones se relaciona este trabajo con la medición de un
quantum de calor reportada últimamente por M. L. Roukes [1,2]. Después de presentar el
concepto clásico de conductancia térmica se pasa a mostrar cómo se describe teóricamente
del quantum de dicha conductancia.
Contextualizado el tema en bajas energías, abordamos el interrogante ¿es posible
medir estos efectos? Se presenta entonces el modelo experimental de Roukes y una
discusión sobre la capacidad calorífica en su dispositivo. Roukes usa transductores térmicos
a nanoescala acoplados a un sistema de medición basado en SQUIDs para llenar los
requisitos de sensibilidad energética y resolución temporal con una mínima retracción. La
posibilidad de medir un fonón incluye solucionar las dificultades relacionadas con
fluctuaciones de fonones, ruido fonónico durante la relajación de energía, formación de
paquetes de fonones y la correlación electrón-fonón en el sistema. Una de las dificultades
de la medición está en sintonizar el acoplamiento de energía de la estructuras mesoscópicas
a su vecindad a través de la geometría.
Nos interesa la investigación de procesos microscópicos a través de los cuales se
equilibran térmicamente objetos nanométricos. Estos procesos no solo son muy complejos
sino también muy débiles. Estamos interesados en cambios de temperaturas de milikelvins
a las cuales la capacidad calorífica de nanoestructuras aisladas llega a ser extremadamente
4
pequeña. Los requisitos de sensibilidad y mínima retracción se llenan usando una serie de
SQUIDs dc para medir térmicamente el ruido.
De esta manera, estudiamos cómo hacer calorimetría a estas escalas; comenzamos
exponiendo las técnicas de medición utilizadas en el experimento mencionado. En el
capítulo III, se profundiza en dichas técnicas presentando el diseño, fabricación y
caracterización del dispositivo fundamental de este tipo de procesos de medición: el
SQUID dc. El énfasis del presente proyecto de grado está en el diseño y caracterización de
un SQUID dc y la caracterización de sus propiedades superconductoras; este trabajo no
pretende por lo tanto caracterizar el dispositivo necesario para las mediciones del
experimento de Roukes sino fabricar y caracterizar un SQUID dc que podría ser la base
para diseñar uno mucho más sofisticado, como en dicho experimento. Durante el desarrollo
del presente trabajo se fabricó y caracterizó un SQUID dc aprovechando la estadía en el
Laboratorio de Bajas Temperaturas del Centro Atómico Bariloche en Bariloche,
Argentina.
5
Capítulo I Conductividad térmica
La modelización, caracterización y experimentos alrededor del transporte térmico
han sido dejados a un lado con respecto al transporte eléctrico en los materiales más usados
actualmente porque hasta hace unos años sus efectos sobre los dispositivos fabricados no
eran de relevancia sobre su funcionamiento o simplemente no presentaban propiedades de
interés en las dimensiones espaciales a las que se trabajaba.
Sin embargo, en los últimos años se han logrado mejorar las técnicas de fabricación
de dispositivos en escalas nanométricas [1,2,4]. Con ellas, los efectos cuánticos como lo
fonones de la red y su posible dispersión por efectos de frontera comienzan a ser
considerables. Así, no sólo la dinámica de los portadores de carga en un material y la
conductividad eléctrica son efectos predominantes sino ahora también sus análogos
térmicos: la dinámica fonónica y la conductividad térmica.
A Conductividad térmica: de lo clásico a lo cuántico
La conductividad térmica clásicamente viene dada por la ecuación de Fourier,
Q Tκ= − ∇r& (1)
donde κ es la conductividad térmica del material. Su análogo eléctrico equivale a pensar en
la temperatura T como el potencial eléctrico y el flujo de calor Qr& como el flujo de corriente
eléctrica, es decir, la ley de Ohm
6
J Vσ= − ∇r
(2)
Esta es la aproximación lineal estacionaria que relaciona el flujo con la fuerza
generalizada que lo produce. El signo menos en estas ecuaciones ilustra el hecho que el
flujo de calor va de mayor a menor temperatura, así como la corriente eléctrica va de mayor
a menor potencial eléctrico.
Esta noción de conductancia térmica debe considerarse con cuidado cuando las
dimensiones de la muestra se hacen muy pequeñas puesto que a esta escala el concepto
mismo de temperatura no es claro. Además, por sí misma la ecuación (1) no predice ningún
tipo de cuantización, sin embargo, teóricamente se puede mostrar que bajo unas ciertas
condiciones ésta aparece. Esto muestra que la noción de conductancia térmica debe ser
reconsiderada a muy bajas escalas.
B Temperatura en la escala nanométrica
La temperatura está relacionada con el promedio de energía de un sistema de
partículas. Esta definición es para un sistema en equilibrio y, con las debidas restricciones,
sirve igualmente para sistemas nanométricos; pero nos interesa el transporte de calor en
estos sistemas [5]. ¿Puede entonces el concepto de temperatura, que es un concepto de
equilibrio, ser usado en un proceso fuera del equilibrio como lo es el flujo de calor? La
respuesta es positiva para sistemas macroscópicos porque en cada región del espacio es
posible definir una temperatura local, así por ejemplo se encuentra que el flujo de calor es
proporcional a T∇ como en la ecuación (1). La pregunta es entonces si en una longitud de
unos cuantos nanómetros, como por ejemplo en una unión que conecta dos reservorios de
calor A y B como en la Fig. 1, ¿es posible definir aún una temperatura ya que se trata de un
sistema con pocas partículas?
Fig. 1 Consideración conceptual de la conductividad térmica.
7
En algunos casos ésta es tomada como el promedio de las dos fuentes de calor. El
problema es entonces sobre qué tan pequeña puede ser una región para poder definir una
temperatura local.
C Teoría de Landauer - Quantum de conductividad térmica
En una red cristalina los modos de vibración asociados se pueden ver como
paquetes de energía, los fonones. Así, gracias a la cuantización de ondas acústicas, el
problema de transporte térmico en una red equivale a analizar la dinámica fonónica.
La teoría de Landauer describe la conductividad térmica basándose principalmente
en los siguientes conceptos: la probabilidad de transmisión, que está relacionada con la
facilidad que tienen los fonones de viajar a través del medio (canal); el comportamiento
balístico, que es el caso ideal de transmisión con coeficiente igual a uno; y, las reflexiones
en los contactos entre el canal y los reservorios que influyen sobre el coeficiente de
transmisión. Según estos conceptos, cuando los fonones pueden propagarse en un medio sin
dispersarse, hablaremos entonces de fonones balísticos. Esta teoría originalmente describió
el comportamiento del análogo eléctrico [8].
Considerando entonces un canal unidimensional (de unos cuantos nm2 de área
transversal) en un régimen de fonones balísticos, la conductancia térmica estaría cuantizada
con un quantum igual a 2 2 / 3Bk T hπ donde kB es la constante de Boltzmann, h la constante
de Planck y T el promedio de temperatura de los reservorios. Como se mencionó antes, este
efecto no era de esperarse de la ecuación (1); nuevamente en su análogo eléctrico ocurre lo
mismo, para el caso unidimensional balístico el quantum de conductancia eléctrica es 2 /e h . Para entender el origen del quantum de conductancia térmica, se comienza con la
perspectiva de Landauer mencionada [6,7] que toma el flujo de energía como
( )0
( ) ( ) ( )2 B AdkQ k v k kα α α
α
ω η η ζπ
∞
= −∑∫& h (3)
donde ( )kαω es la frecuencia del modo α, ( )v kα su velocidad, ( )kας el coeficiente de
transmisión de fonones a través del canal unidimensional y ( )/( ) 1/ 1B ik Ti e ωη ω = −h la
8
distribución térmica de fonones en los reservorios. Esta ecuación muestra el flujo de
energía entre dos reservorios, como en la Fig. 1, medido en fonones (quantum de calor).
Teniendo ( ) /v k kα αω= ∂ ∂ y la densidad de estados unidimensional
( ) /g kα αω ω= ∂ ∂ , se puede reescribir la ecuación (3) como
[ ](0)
1 ( ) ( ) ( )2 B AQ d
α
αα ω
ω ω η ω η ω ς ωπ
∞
= −∑ ∫& h (4)
además, puesto que /Q Tκ = ∆& con B AT T T∆ = − , se tiene que [8]
( )
'
'
''0 0
( ) ( ) ( ) ( )1 ( ) ( )2
N NB A B Ad d
T T
α α
α
α αα α ω
η ω η ω η ω η ωκ ω ω ς ω ω ω ς ωπ
∞ ∞⎧ ⎫− −⎪ ⎪⎛ ⎞ ⎛ ⎞= +⎨ ⎬⎜ ⎟ ⎜ ⎟∆ ∆⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎪ ⎪⎩ ⎭∑ ∑∫ ∫h h (5)
donde se han separado los modos con corte en cero, ( )0 0αω = , y en cortes diferente de
cero ( )' 0 0αω ≠ . Nα es el número de modos. Asumiendo entonces ( ) 1ς ω = , es decir, la
condición de transporte balístico, se tiene entonces que
( ) ( )' '
2 2 2 22 21 di log di log
3 2 3 2B A
NX XB A B B A B
B Ak T T k T TN T e T e
h h T
αα α
αα
π πκ⎧ ⎫+ +⎛ ⎞ ⎛ ⎞ ⎡ ⎤= + + −⎨ ⎬⎜ ⎟ ⎜ ⎟ ⎣ ⎦∆⎝ ⎠ ⎝ ⎠⎩ ⎭
∑ (6)
donde ( )( )
( )
', '
,
0A B B A B
X k Tα
α
ω=h , Nα es el número de modos fonónicos y ( )di log x es la función
dilogarítmica dada por 1
ln1
x t dtt−∫ . De aquí se obtiene que para sistemas unidimensionales, el
quantum de conductancia térmica está dado por κ0 =
2 2
3Bk Thπ , con
2A BT TT +
= que es el
objeto de nuestro estudio. Nótese que este “quantum” depende de la temperatura, lo que
implicaría que al cambiar ésta última, el quantum cambiaría, mientras que en el análogo
eléctrico el quantum sólo depende de constantes universales. La dependencia de la
temperatura implica el efecto de muchos cuerpos. El quantum de conductividad térmica
también viene con un factor impuesto por la cantidad de modos fonónicos (este hecho se
observará en la medición del quantum).
9
D Coeficientes de transmisión
Siguiendo con la consideración de canales unidimensionales, se considera también
el acoplamiento geométrico del flujo de fonones entre dos reservorios de calor. Este
problema muestra la importancia de considerar cómo es el acoplamiento de los fonones a
través de una frontera; este hecho es fundamental en la geometría de fabricación de un
dispositivo capaz de detectar el quantum de conductancia térmica como se verá en el
capítulo II.
En canales unidimensionales donde el área transversal A(x) es mucho menor que la
longitud del canal (en la dirección x), se puede considerar el transporte sólo por modos
longitudinales; de esta manera, se considera la ecuación de movimiento de una onda plana
como
( )
( ) ( )2 2
2 2 2
1 1A x u xu ux A x x x v t
∂ ∂∂ ∂+ =
∂ ∂ ∂ ∂l
(7)
donde, vl es la velocidad del modo longitudinal. Esta ecuación, aunque presenta una forma
lineal en u(x), tiene una dependencia adicional impuesta por el área A(x) que incorpora las
condiciones de frontera y modifica a su vez la solución de la ecuación porque se resuelve
para cada geometría, es decir, diferentes A(x).
Resolviendo esta ecuación con las convenientes condiciones de frontera
(continuidad de las velocidades de los fonones) para diferentes tipos de áreas transversales,
se obtienen diferentes valores para el coeficiente de transmisión.
En la Fig. 2, la curva sólida corresponde a los valores del coeficiente para la
geometría cónica (dibujo A) y la curva punteada a la geometría catenoidal finita (dibujo B).
El coeficiente de transmisión para el catenoide infinito (dibujo C) toma un valor constante
de 1 (línea horizontal en la parte superior de la figura); esto quiere decir que de las tres
geometrías el que presenta mejor transmitividad es el catenoide infinito. Nótese que este
último recibe su nombre porque sus extremos se acoplan directamente a los reservorios sin
pasar por una zona recta como en las otras dos geometrías.
10
Fig. 2. Coeficiente de transmisión para canales con diferentes geometrías [8].
Con esta discusión se han presentado algunos de los principales aspectos a tenerse
en cuenta cuando se quiere estudiar la conductividad térmica en nanoestructuras. La
derivación presentada solamente es válida para una dimensión (1D). La unidimensionalidad
es entonces uno de los requerimientos fundamentales para fabricar dispositivos que puedan
medir el quantum. Otro requerimiento importante es el adecuado diseño geométrico de los
canales que define el acoplamiento de fonones 1D con las superficies planas (reservorios).
11
Capítulo II Medición del quantum de conductividad térmica
Consideramos en este capítulo una nanoestructura que permite estudiar la física de
los fonones en canales unidimensionales y que trae como consecuencia la posibilidad de
detectar el quantum de conductancia térmica [1,2].
A Montaje experimental
El montaje experimental de Roukes se muestra en la Fig. 3(a); es un
nanocalorímetro, dispositivo que permite medir el flujo de calor en nanoestructuras con
capacidades caloríficas muy pequeñas debido a las bajas energías a las que se opera.
Consiste de una cavidad fonónica ubicada en el centro hecha en GaAs intrínseco; cuatro
puentes largos con sección transversal rectangular que soportan la cavidad y proveen el
acoplamiento fonónico muy débil al entorno; dos transductores hechos de GaAs dopado
sobre la cavidad, que contienen un gas de electrones de baja densidad, los cuales se
encargan de convertir la señal de energía térmica en una señal eléctrica como se mostrará
más adelante; y, cables superconductores de niobio (Nb) colocados sobre los puentes que
van desde los transductores a contactos eléctricos grandes que están ligados al sustrato. Las
secciones transversales de los puentes son delgadas, comparables o más pequeñas que la
longitud de onda del fonón dominante a las temperaturas del experimento [1]. La parte del
montaje que corresponde al sistema de medición se describe en el capítulo III.
12
Los puentes en este experimento sirven como guías de onda para los fonones que
salen de la cavidad. Como se mencionó en el capítulo I, la geometría de estas guías aporta
una característica fundamental en la manera como los fonones se acoplan con la cavidad y
con los contactos. Puesto que aplicando una forma catenoidal infinita se obtiene el mejor
coeficiente de transmisión, se cambió la geometría a la presentada en la Fig. 3(b).
(a)
(b)
Fig. 3. Modelo experimental de Roukes: (a) puentes con forma rectangular [1] y (b) puentes con forma
catenoidal infinita [2].
Se utilizan dos transductores, uno como resistencia para generar calor y otro como
termómetro. Los superconductores utilizados (Nb) sirven como contacto eléctrico entre la
cavidad y los soportes porque, como se muestra en la Fig. 4, por debajo de Tc su capacidad
calorífica no es de consideración. Así, para medir entonces conductancia térmica se
necesita aplicar una corriente térmica a través de las guías y registrar una diferencia de
temperatura en los extremos.
13
B Capacidad calorífica en este dispositivo
Cuando hablamos de capacidad calorífica hacemos referencia a la cantidad de calor
necesaria para subir la temperatura de un sistema en una cierta cantidad. Las principales
contribuciones a la capacidad calorífica provenientes de los grados de libertad
independientes del sistema son: la capacidad calorífica electrónica de los dos transductores
formados por los gases electrónicos de baja densidad, la capacidad calorífica de los fonones
de la cavidad y la capacidad calorífica dada por excitaciones de cuasiparticula dentro de los
alambres de Nb debajo de Tc.
A 10 mK la energía promedio de un fonón es de 0.9µeV. La sensibilidad de energía
del nanocalorímetro es de 14neV. El intercambio de energía entre el calorímetro y su
vecindad se refleja en el cambio de temperatura
Fig. 4. Componentes de la capacidad calorífica del primer dispositivo implementado por Roukes [1].
La capacidad calorífica electrónica, aportada por los gases electrónicos de baja
densidad de los transductores, se puede aproximar a una dependencia lineal en la
temperatura puesto que los transductores se pueden ver como gases de electrones
desordenados tridimensionales.
Para la capacidad calorífica fonónica se puede asumir que la dispersión de fonones
en la cavidad es lineal porque sólo los modos con vector de onda muy pequeño mantienen
números de ocupación finitos; por esta razón se puede aplicar el modelo de Debye [1].
14
En la aproximación de Debye la velocidad del sonido es constante y su relación de
dispersión es ω = vK; la densidad de estados de fonones es proporcional a ω2/v3. El modelo
de Debye no permite modos con vector de onda más grande que KD = ωD3/v con
ωD3 = 6π2v3N/V. A T < ΘD el transporte térmico está limitado por la dispersión en la
frontera. Este cálculo nos brinda una cota para el valor de la capacidad calorífica fonónica;
su dependencia se presenta en la Fig. 4. En un nanocalorímetro en el cual la dispersión de
fonones superficiales es especular, estimar el tiempo de vida de los fonones es complicado.
En este caso depende de los detalles del acoplamiento entre el calorímetro y la vecindad.
La capacidad calorífica de los superconductores, considerando la teoría BCS que
describe al sistema superconductor en términos de pares de Cooper y caracteriza el sistema
con un gap ∆ típico del material, decae exponencialmente por debajo de Tc, de acuerdo a la
siguiente ecuación
3/ 21/ 2
( ) 3 exp2S B
F B B
C T Nkk T k T
πε
⎛ ⎞ ⎛ ⎞∆ ∆ −∆⎛ ⎞= ⎜ ⎟ ⎜ ⎟⎜ ⎟⎝ ⎠ ⎝ ⎠ ⎝ ⎠
. (8)
como se muestra en la Fig. 4. En este caso, Tc = 9.5ºK para el niobio.
C Conteo de fonones
Contar un fonón requiere destruirlo después de su llegada a la cavidad por
interacción electrón-fonón entre la cavidad y el transductor. Este proceso crea un electrón
caliente en el transductor. Luego, la dispersión electrón-electrón actúa dentro de los
transductores para retermalizar los portadores dando una temperatura electrónica nueva
ligeramente más alta. Esto aumenta la magnitud de las fluctuaciones de la densidad
electrónica que conlleva un ruido de Nyquist mayor, el cual debe ser leído por el SQUID.
El ruido de Nyquist (Johnson-Nyquist) hace referencia a las fluctuaciones en la corriente
eléctrica en un material que ocurren sin necesidad de aplicar un voltaje debido al
movimiento térmico aleatorio de los portadores de carga.
El principio fundamental para el conteo de fonones se basa entonces en la
aniquilación de los mismos; por lo tanto, para la detección de una señal con la información
de un evento, debe cumplirse la siguiente condición:
tot pe eeτ < Γ < Γ (9)
15
Fig. 5. Esquema del conteo de fonones [1].
donde,
totτ : tasa de llegada de fonones a la cavidad,
peΓ : tasa de aniquilación dentro de la cavidad, y
eeΓ : tasa de termalización para electrones calientes.
Esta secuencia de eventos culmina con el conteo de fonones; las tasas deben tener la
proporción correcta: la tasa de llegada de fonones debe ser menor que la tasa de
aniquilación dentro de la cavidad y esta última tiene que ser pequeña comparada con la tasa
de termalización para electrones calientes dentro del transductor. Finalmente el tiempo de
integración medido debe ser menor que el tiempo de vida del fonón [1].
La condición presentada se ilustra en la Fig. 5 y manifiesta la necesidad de
discriminar claramente la llegada de un fonón para proceder a su detección uno a uno.
Si bien con el primer montaje (ver Fig. 3.(a)) no se logró medir el quantum de
conductancia térmica, con el segundo, cuyos puentes tienen forma de catenoides infinitos,
sí se consiguió como se muestra en la Fig. 6.
16
Fig. 6. Resultado de la medición del quantum de conductancia térmica con el diseño del montaje
correspondiente a la Fig. 1 (a) [2].
En esta gráfica se nota un comportamiento como T3 para T > 0.8K y un cambio a
dependencia lineal para T < 0.8K justo cuando la longitud de onda del fonón térmico es de
380nm [2]. Se observa entonces que la conductancia térmica efectivamente alcanza el valor
predicho de 16κ0 (con 4 modos por canal y cuatro canales – Fig. 3(b)) cuando se tiene el
acoplamiento geométrico adecuado y el comportamiento balístico de los fonones.
17
Capítulo III Medición en bajas temperaturas: fabricación de
un SQUID dc
El montaje experimental mostrado en el capítulo II tiene como factor crítico su
medición. Esto es debido a que la potencia necesaria para el funcionamiento de un
termómetro que pueda registrar las temperaturas del dispositivo, está muy limitada por el
débil acoplamiento entre el gas de electrones y la red. Una estimación de qué tanta potencia
puede ser disipada al gas de electrones estaría dada según Roukes et al. [2] por
( )5 5 1610e pQ T T W−= ΩΣ − =& (10)
donde Ω = 0.1 µm3 es el volumen del gas, Σ = 2×109 W/m3K5 es la constante de
acoplamiento electrón-fonón, Te = 50 mK es la temperatura del gas de electrones y Tp = 0 K
es de manera aproximada la temperatura de la red.
A Sistema de medición en el dispositivo de Roukes
La solución a este problema se basa en utilizar una serie de SQUIDs dc, para medir
la temperatura de una resistencia. Estos se incorporan a un circuito superconductor con la
resistencia para amplificar el ruido de Nyquist que genera.
En la Fig. 7 se muestra el sistema de medición y calentamiento utilizado por Roukes
[3] que consiste en tres partes fundamentalmente. La primera etapa, es una interfase con la
corriente aplicada desde afuera de la muestra (ubicada en la parte superior de la gráfica)
18
que consiste en una serie de filtros que eliminan la radiación térmica emitida por las
resistencias; los dos primeros filtros F5 y F4 absorben la radiación a 300K y los filtros F3 y
F2 absorben la radiación a 0.7K. La segunda etapa, mide la corriente aplicada a la muestra
(ubicada en la parte izquierda), consiste en un transformador T2 que amplifica el ruido
térmico en uno de los transductores (el de calentamiento) y un SQUID, SQ3, que recoge la
señal medida en forma de corriente (puesto que no se le aplica un voltaje, se obtiene la
señal en forma de corriente, de aquí el hecho que sean SQUIDs dc).
La tercera etapa, mide la temperatura conectada a uno de los transductores sobre la
muestra (ubicada en la parte derecha). Esta es la etapa de nuestro interés. El sistema de
operación es similar al descrito para la etapa 2 pero ahora con T1 y SQ1, además tiene un
filtro F1 que absorbe la radiación de Josephson (análogo a la radiación térmica en las
resistencias comunes) y las fluctuaciones de corriente en las resistencias en paralelo (véase
Fig. 9 (a)) de los SQUIDs utilizados. En esta etapa también se usa un SQUID SQ2 para
amplificar mejor el ruido de baja frecuencia.
Fig. 7. Sistema de medición del dispositivo de Roukes [3].
Dada la importancia del SQUID dc en las mediciones de los efectos que hemos
discutido hasta ahora, quisimos abordar una experiencia práctica que permitiera
experimentar con un proceso de bajas temperaturas, para ello fabricamos un SQUID dc y
caracterizamos sus propiedades superconductoras. Durante el desarrollo de este objetivo se
fabricaron varias muestras de tipos Superconductor-constricción-Superconductor (S-c-S) y
Superconductor-Normal-Superconductor (S-N-S); algunas de ellas se deterioraron en los
procedimientos y en otras se tuvo éxito; por esta razón se presenta, en particular, el proceso
de fabricación completo de un SQUID dc tipo S-c-S y la caracterización de un SQUID
19
S-N-S. Este proceso trajo consigo la adquisición de habilidades en cuanto a la fabricación
del dispositivo, así como en el proceso de medición a bajas temperaturas. Por esta razón se
presenta ahora el desarrollo de este dispositivo fundamental de medición.
Se enfatiza que el proceso de fabricación de este SQUID dc no pretende lograr
mediciones a bajas temperaturas, como las discutidas hasta este punto en el experimento de
Roukes, sino diseñar y caracterizar el dispositivo.
B Conceptos sobre el SQUID dc
El principio fundamental del SQUID es el efecto Josephson. Este efecto, propuesto
en 1962 por B. D. Josephson [12], predice que a través de dos electrodos superconductores
separados por una barrera aislante delgada (juntura) debe fluir una corriente
superconductora, sin aplicar voltaje, dada por
sins cI I ϕ= , (11)
donde cI es la máxima corriente que puede pasar a través de la juntura y 2 1ϕ θ θ= − es la
diferencia de fase de la función de onda macroscópica ; 1,2ii i e iθψ ρ= = a cada lado de la
misma (ver Fig. 8). Además, si se aplica un voltaje a través de la juntura, la dinámica de la
diferencia de fase estará dada por
2d eVdtϕ=
h. (12)
Esto permite predecir el comportamiento característico de estas junturas: si no se
aplica voltaje se obtiene una corriente (efecto dc) como se acaba de mencionar, y si se
aplica un voltaje constante, de la ecuación (12) se obtiene una corriente alterna, dada por
( )sins c JI I tω ϕ= + (13)
con 2J
eω =h
(efecto ac).
20
Fig. 8. Juntura Josephson.
Este efecto, que puede ser visto como el tunelamiento de pares a través de una
barrera, se observa en diferentes materiales de ésta (no sólo aislante) permitiendo clasificar
las junturas de acuerdo al material de dicha barrera. Así, se tienen tres tipos de junturas: S-
I-S, S-N-S y S-c-S, donde hacemos referencia a los tres materiales ubicados como en la Fig.
8 siendo ‘S’ superconductor, ‘I’ aislante, ‘N’ metal normal y ‘c’ constricción. Este último
tipo, S-c-S, consiste en reemplazar la capa de aislante de la Fig. 8 por una unión muy
pequeña del mismo material superconductor.
El diagrama eléctrico de una juntura Josephson se describe mediante el modelo
RCSJ (Resistively and Capacitively Shunted Junction) de la Fig. 9 (a).
Los SQUIDs (Superconducting QUantum Interference Devices) son dispositivos
basados en el principio de interferencia cuántica mencionado y consisten en dos junturas
Josephson conectadas en paralelo Fig. 9 (b)).
(a) (b)
Fig. 9. (a) Modelo RCSJ de una juntura Josephson, (b) SQUID.
Si dentro del área del lazo del SQUID pasa un flujo magnético Ф, la corriente
máxima que pasa por el SQUID estará dada por
SuperconductorSuperconductor
Aislante
ψ1 ψ2
21
0
2 cosm cI I π⎛ ⎞Φ= ⎜ ⎟Φ⎝ ⎠
(12)
donde cI es la corriente que pasa por cada lazo y Ф0 es el quantum de flujo magnético,
0 2ce
Φ =h .
Para ilustrar la naturaleza de este quantum consideremos un anillo superconductor
con un área interior determinada. Si el área en consideración está hecha de un material
superconductor, el flujo magnético que lo atraviesa será cero puesto que las corrientes
superconductoras en el material fluyen de manera tal que se expelen los campos magnéticos
al interior del superconductor (efecto Meissner). Sin embargo, un flujo magnético diferente
de cero puede obtenerse si el área interior es un material norma; en este caso no habrán
corrientes superconductoras al interior del anillo por lo que el campo magnético puede
pasar a través de él. Estas corrientes en la frontera se organizarán de tal forma que el flujo
magnético a través del anillo esté cuantizado en unidades de Φ0.
La respuesta de corriente de la ecuación (12) mostrada en la Fig. 10, ilustra la
capacidad que tiene el SQUID para medir flujos magnéticos extremadamente pequeños.
Fig. 10. Patrón de interferencia obtenida en un SQUID sin el efecto de juntura extendida.
La gráfica de la Fig. 10 muestra el caso ideal donde no se considera el efecto del flujo
magnético sobre los electrodos de las junturas (efecto de juntura extendida). Si éste es
tenido en cuenta, la respuesta será,
0
0
sin
m cI I
π
π
⎛ ⎞Φ⎜ ⎟Φ⎝ ⎠=ΦΦ
(13)
como se ilustra en la Fig. 11.
22
Fig. 11. Patrón de interferencia obtenida en un SQUID considerando el efecto de juntura extendida.
En conclusión, un SQUID real presenta una superposición de efectos, el del flujo al
interior del área del lazo y el efecto del flujo magnético atravesando el material de la
juntura, lo que modula el comportamiento del primer efecto (es decir, no se vería en la
respuesta del SQUID un patrón uniforme como el de la Fig. 10).
C Diseño del SQUID dc
El SQUID se diseñó del tipo S-c-S por ser más práctico en la fabricación con
respecto a los otros tipos. En éste, solamente es necesario tener control sobre una capa de
metal (que se vuelve superconductor al bajar la temperatura) mientras en los otros hay que
además tener un estricto control sobre el grosor de la capa entre las junturas (aislante o
metal normal). Escogido el tipo de SQUID, se decidió implementar una constricción de
200nm por ser esta distancia menor a la longitud de coherencia del plomo (del orden de
300nm); este hecho se requiere para el funcionamiento del SQUID S-c-S [19]; no se tomó
esta constricción más pequeña porque el microscopio utilizado fabricaba muestras bien
definidas hasta longitudes del orden de 100nm (por sí mismo, una constricción de 200nm
exigía mucho cuidado por lo que fue uno de los principales retos de fabricación). Se
fabricaron constricciones de diferentes longitudes; se presenta a continuación la muestra
para 100µm.
El SQUID se diseñó entonces con un área interior de 100µm2 para mantener una
relación suficiente con el tamaño de la constricción y las junturas. Para poder caracterizar el
SQUID que queríamos fabricar, era necesario diseñar junto con él una serie de pads que nos
permitieran medir voltaje y aplicar corrientes. Por lo tanto se decidió hacer un diseño como
el que se muestra en la Fig. 12 donde se presentan las dimensiones mencionadas.
23
Fig. 12. Diseño. Dimensiones del dispositivo.
Los pads V1, V2 permitirían medir voltaje sobre los extremos del SQUID, los pads
I1, I2 permitirían aplicar una corriente a través del SQUID y P1, P2 permitirían aplicar una
corriente de prueba. Estos últimos se implementaron únicamente para que después de
fabricado el dispositivo se pudieran aplicar corrientes de prueba que podrían inducir
campos magnéticos dentro del SQUID; en la caracterización no se usaron por lo tanto los
pads P1, P2.
10µm
16µm
30µm
1µm
I1
P1
V2
I2
V1
P2
24
D Proceso de fabricación
Como material superconductor utilizamos plomo (Tc = 7.2ºK) depositado sobre un
sustrato de silicio. En el proceso de fabricación se utilizaron
• Scanning Electron Microscope (SEM) Philips XL-30
• Cámara de sputtering (argón)
• Horno de plasma de argón
• Rotador de muestras (esparcir uniformemente la resina)
• Calentador (muestra)
Los siguientes fueron los pasos en el proceso de fabricación:
1° Preparación del sustrato de silicio
• Preparación de un cristal de silicio de 100 mm2.
• Limpiado en horno de plasma de argón
2° Deposición de la resina
• Resina PMMA* (Poly methyl methacrylate) sobre el silicio (A)
• Spinning (4000 RPM)
• Calentado sobre platina (180ºC, 1min)
3° Proceso de litografía electrónica
• Diseño del dispositivo mediante herramienta CAD
• Ataque electrónico sobre la resina (B)
• Revelado eliminación de la resina atacada (C)
4° Evaporación de Pb (~140nm) (D)
5° Eliminación final de la resina residual (acetona) (E)
*Previamente se utilizó una técnica bicapa de PMMA+MMA, para facilitar el limpiado
final de la resina, pero no obtuvimos buenos resultados.
25
Fig. 13. Proceso de fabricación del SQUID dc.
Al principio se realizó todo el proceso sobre una muestra completa (SQUID,
caminos, pads), sin embargo, las primeras muestras no fueron exitosas. Algunas veces
alguna impureza en el plomo depositado deterioraba el canal, otras veces la constricción
simplemente se rompía cerca de un extremo de una juntura. Se decidió después utilizar una
sola resina (PMMA) y los resultados mejoraron: los bordes en el diseño eran ahora más
exactos. Sin embargo, aún cuando la constricción mejoró, a veces se seguían rompiendo las
constricciones: el proceso tenía que ser sumamente cuidadoso, cualquier impureza en el
proceso deterioraría la muestra.
Se decidió entonces cambiar la estrategia de fabricación. Para empezar, en lugar de
realizar el proceso litográfico para el diseño completo, que implicaba mucho más tiempo en
el proceso litográfico (muchos barridos del haz de electrones), se decidió hacer entonces
varios SQUIDs en una sola litografía y luego mirar al microscopio para escoger el de mejor
terminación.
A continuación se presentan las fotografías obtenidas con el microscopio
electrónico. El resultado final se muestra y se discute en las Fig. 17-23.
26
Fig. 14 Resultado de los primeros ensayos al aplicar doble capa de resina.
En la Fig. 14 se observa el efecto de aplicar doble resina sobre el sustrato. Al
efectuar el revelado, los bordes del SQUID se degradaban haciendo que el ancho efectivo
de la constricción se aumentara. Esta fotografía es una de las primeras muestras que no
sirvió vista al microscopio, luego de depositar el plomo.
Fig. 15. Imagen del dispositivo completo luego de haber depositado el plomo. Esta fue una de las primeras
muestras. Nótese la proporción del área del SQUID con respecto a todo el dispositivo.
En la Fig. 15 se aprecia la proporción del tamaño que se buscaba para el dispositivo
con respecto al tamaño del SQUID; los tamaños de los pads permitirían soldar contactos
eléctricos (hilos de oro) para aplicar o medir señales. Nuevamente esta foto se tomó sobre
una muestra después de haber depositado el plomo.
27
Fig. 16. Imagen del SQUID dc luego de haber depositado el plomo.
La Fig. 16 presenta una de las primeras muestras de la serie de SQUIDs observadas
al microscopio electrónico luego de aplicar el plomo sobre él y sin haber hecho el revelado
de la resina. Se observa un particular brillo en los bordes porque allí las reflexiones del haz
de electrones cambian con respecto a cualquier sector plano de la muestra.
Fig. 17. SQUID dc definitivo. Fotos tomadas con el SEM XL30 con diferentes resoluciones.
La Fig. 17 muestra el SQUID definitivo. Nótese que los bordes, resultado de la
litografía, son muy limpios y la constricción está bien definida. Un acercamiento a ella se
observa en la Fig. 18.
28
Fig. 18. Constricción del SQUID dc.
En la Fig. 18, se nota claramente la definición de la constricción. Nótese la
diferencia en las texturas de los materiales: el plomo con bastante rugosidad y el sustrato de
silicio bastante uniforme.
En la Fig. 19, se muestra el dispositivo final, después de todo el proceso de
fabricación. Las Figs. 20 a 23 muestra el detalle de la muestra fabricada.
Fig. 19. Dispositivo final. Puede observarse la serie de SQUIDS que se fabricaron de acuerdo a la estrategia
de fabricación que se trabajó.
En la Fig. 19 se puede notar una serie de SQUIDs horizontalmente; sobre el que se
escogió se hizo una segunda litografía del resto del dispositivo (caminos y pads).
29
Fig. 20. Parte central del dispositivo.
En las Figs. 20 y 21 puede notarse un detalle durante el proceso. El rectángulo gris que
rodea al SQUID está levemente marcado con respecto al resto del sustrato; esto se debió a
que por unos cuantos minutos se “observó” esa zona con el microscopio, es decir, se
mantuvo el haz de electrones sobre la misma desgastando allí un poco más el sustrato.
Fig. 21. Parte central. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.
30
Fig. 22. SQUID dc. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.
Fig. 23. Constricción. Imagen con rotación del plato del SEM XL30.
Con estos resultados se ha logrado entonces fabricar el dispositivo con las
dimensiones previstas en el diseño y con terminaciones bastante limpias (libres de
impurezas) y bien definidas como se muestra en las figuras.
31
E Caracterización
Una vez obtenida la muestra con las características deseadas se procedió a bajar su
temperatura para poder caracterizarla. Para ello, se soldaron hilos de oro a los pads y se
adaptó el dispositivo a un tubo para luego sumergirse la muestra dentro de un tanque de
helio donde se bajaba su temperatura hasta cerca de los 2ºK. De esta manera, se operaba el
SQUID con el plomo en estado superconductor; como se muestra en la Fig. 24 se observó
la transición muy cercana a la temperatura crítica, Tc = 7.2ºK del plomo.
Fig. 24. Medición. Se observa la transición superconductora del plomo.
32
La muestra se sometió a diferentes campos magnéticos caracterizados por Ф/Ф0 y se
le aplicaron diferentes corrientes (Iext). Se observó que para diferentes valores de flujo
magnético las respuestas de voltaje contra corriente se encuentran contenidas entre las dos
curvas de la Fig.25.
Fig. 25. Medición V(V) vs. I(A).
33
En la Fig. 26 se muestra la dependencia del voltaje normalizado a Iext (corriente
externa aplicada al SQUID) con respecto al campo, lo que coincide con la respuesta
esperada según la Fig. 10 (nótese que en cada valor entero de flujo magnético la corriente
es máxima y el voltaje es mínimo). Para esta gráfica se están aplicando corrientes (Iext) de
150µA (curva del extremo inferior) hasta 310µA (curva del extremo superior) y se obtienen
voltajes en el rango de 1.5 a 5mV con flujos magnéticos perpendiculares a la muestra entre
0 y 2Ф0 en ambas direcciones. Se puede comprobar con esta gráfica que efectivamente el
SQUID permite tener una alta sensibilidad a las mediciones de campos magnéticos muy
débiles (dados por unos pocos quanta de flujo magnético) porque permite registrar cambios
de corriente o voltaje en ellos; la medición de estos campos se puede sintonizar variando la
corriente aplicada. Nótese que para un valor fijo de corriente, el voltaje varía en un cierto
rango tomando valores dependiendo del flujo magnético; esto coincide con la gráfica de la
Fig. 25 donde para una corriente fija (una línea vertical) los valores de voltaje se encuentran
entre un rango de oscilación cada Ф0.
Fig. 26. Salida de voltaje normalizado a Iext. La curva del extremo inferior corresponde a Iext = 150µA, las
siguientes curvas vana aumentando cada 40 µA. La del extremo superior corresponde a Iext = 310µA.
34
Finalmente, en la Fig. 27 se observa el efecto de juntura extendida puesto que la
curva de salida descrita anteriormente está modulada por el efecto predominante del flujo
magnético dentro del lazo, por ello la inclinación de las curvas.
Fig. 27. Medición. Curva característica de salida como función del flujo aplicado.
La fabricación de SQUIDs del tipo S-c-S presenta como principal ventaja el trabajar
sólo con un material, eventualmente con sólo un proceso litográfico.
Una desventaja de fabricar de manera aislada un SQUID (de dimensiones ajustadas
al del dispositivo de Roukes) es que si se pretende hacer mediciones del orden de mK, los
efectos de ruido térmico inducidos en los caminos eléctricos para adaptar el SQUID al
sistema serían muy grandes e inducirían a mediciones erróneas. Por lo tanto, un sistema de
medición tal que pudiera medir efectos de este tipo, debe diseñarse conjuntamente con la
muestra para satisfacer las exigencias de sensibilidad en la medición de temperatura.
35
De la discusión presentada, se observa que la medición del quantum de
conductividad térmica es posible con el uso de nanoestructuras diseñadas para
acoplamiento térmico muy bajo y con sistemas de medición muy precisos que no alteren
térmicamente al sistema.
Con este trabajo, y adquirida la experiencia de fabricación y medición, se amplían
perspectivas de diseños de sistemas de medición completos, aún sin ser en una escala tan
baja como la del dispositivo de Roukes.
36
Conclusiones
Se estudió la nanocalorimetría, como una técnica que permite investigar fenómenos
de la física fundamental usando la dinámica térmica de los sólidos de dimensionalidad
reducida. Con ella se pueden abordar temperaturas de los mK y energías del orden de neV.
Se discutió el experimento propuesto por Roukes [1,2], el cual permitió medir el
quantum de conductancia térmica como se muestra en la Fig. 6, una vez encontrada la
geometría apropiada para el acoplamiento de los fonones 1D con los reservorios.
Se fabricó y caracterizó un SQUID dc por ser este un dispositivo fundamental en las
mediciones a bajas temperaturas. El SQUID puede trabajar como un magnetómetro por
convertir señales de flujo magnético en señales de voltaje, y como detector de señales de
corriente muy pequeñas. Este dispositivo presenta ventajas sobre otras opciones (como
resistencias de medición, termocuplas, etc.) porque su carácter superconductor no afecta
notablemente la capacidad calorífica de un sistema
El dispositivo fabricado tiene un área interior de 100µm2 y una constricción de
200nm de grosor. Se obtuvieron respuestas de voltaje entre 1.5mV y 5mV para corrientes
aplicadas entre 150 y 310µA con flujos magnéticos perpendiculares a la muestra entre 0 y
2Ф0 en ambas direcciones. Sus características superconductoras fueron verificadas y
permitió adquirir destrezas en el proceso de fabricación y medición en bajas temperaturas.
Se verificó también que para flujos ultra-débiles, del orden de unos pocos Ф0’s, es
posible registrar cambios muy pequeños de voltaje y/o corriente, lo que aporta una ventaja
única del SQUID en la medición de campos magnéticos muy pequeños.
Una perspectiva del dispositivo fabricado es utilizar en un futuro los pads P1 y P2
que no fueron usados en la caracterización presentada en este trabajo. Ellos aportarían
37
información de mediciones con un campo magnético inducido por el camino eléctrico que
los une.
La experiencia ganada con la fabricación del SQUID abre la posibilidad de nuevos
diseños de SQUIDs dc que sirvan para mediciones a escalas nanométricas.
38
Agradecimientos
Agradecemos la valiosa colaboración del Centro Atómico Bariloche en donde se
realizó el trabajo experimental. En particular la dirección de los monitores Hernán Pastoriza
y Sebastián Reparáz quienes dedicaron mucho tiempo extra para lograr la elaboración del
SQUID.
También agradecemos a la Universidad de los Andes, en especial al Departamento
de Física, por su colaboración en la financiación de la estadía en Argentina en el
Laboratorio de Bajas Temperaturas.
39
Anexo
40
Certificado:
Laboratorio Bajas Temperaturas
Centro Atómico Bariloche
41
Bibliografía
[1] M. L. Roukes. “Yoctocalorimetry: phonon counting in nanostructures”, Physica B, 263-264
(1999)1-15.
[2] K. Schwab, J. L. Arlett, J. M. Worlock, M. L. Roukes. “Thermal conductance through
discrete quantum channels”, Physica E, 9, 60-68, 2001.
[3] K. Schwab, E. A. Henrksen, J. M. Worlock and M. L. Roukes. “Measurement of the
quantum of thermal conductance”, Nature, 404, pp. 974-977, 2000.
[4] A. N. Cleland, D. R. Schmidt and C. S. Yung. “Thermal conductance of nanostructured
phononic crystals”, Phys. Rev. B., 64, 172301 (2000).
[5] D. G. Cahill, W. K. Ford, G. D. Mahan, A. Majumdar, H. J. Maris, R. Merlin and S.
Phillpot. “Nanoscale thermal transport”, J. Appl. Phys., 93, 2 (2003).
[6] R. Landauer, IBM J. Res. Dev. 1, 223 (1957).
[7] M. Büttiker, Phys. Rev. Lett. 57, 1761 (1986).
[8] L. G. C. Rego and G. Kirczenow. “Quantized Thermal Conductance of Dielectric Quantum
Wires”, Phys. Rev. Lett., 81, 1 (1998).
[9] Notas de clase. Curso de Física del Sólido IB-CAB 2003, Centro Atómico Bariloche.
“Coherencia cuántica en sistemas macroscópicos”, Bariloche, Argentina. Septiembre – Octubre
2003.
[10] M. Tinkham, “Introduction to Superconductivity”. McGraw-Hill. Second Edition. 1996.
[11] T. Van Duzer and C.W. Turner. “Principles of Superconductive Devices and Circuits”,
Second Edition, Pearson Education, 1998.
[12] B. D. Josephson, Phys. Lett. 1, 251 (1962); Adv. Phys. 14, 419 (1965).