TESIS CARRERA DE DOCTORADO EN FÍSICAINTERACCIÓN DE IONES DE ENERGÍAS BAJAS EINTERMEDIAS CON BLANCOS SÓLIDOS

Esteban D. CanteroDo torandoDr. Néstor R. AristaDire tor Dr. Gerardo H. Lants hnerCo-dire torMiembros del JuradoDr. E. M. Bringa (Instituto de Cien ias Bási as, Universidad Na ional de Cuyo,Argentina)Dr. P. L. Grande (Departamento de Físi a, Universidade Federal do Rio Grandedo Sul, Brasil)Dr. O. Grizzi (Instituto Balseiro, Universidad Na ional de Cuyo, Argentina)RevisorDr. E. A. San hez (Instituto Balseiro, Universidad Na ional de Cuyo, Argentina)22 de Marzo de 2012Colisiones Atómi as Centro Atómi o Barilo heInstituto BalseiroUniversidad Na ional de CuyoComisión Na ional de Energía Atómi aArgentina

A mi familia

Índi e de símbolosa radio de apantallamientoa0 radio de Bohr, ~2/m e2 = 0,5292 ÅÅ Ångström, 0,1 nmα ángulo de dispersión redu idob parámetro de impa to−dE

dxfuerza de frenado (stopping power)

∆E pérdida de energía del proye til〈∆E〉e pérdida media de energía ( omponente ele tróni a o inelásti a)〈∆E〉n pérdida media de energía ( omponente nu lear o elásti a)δl orrimientos de fasee arga del ele trón, 1,602 10−19 CoulombeV ele tronvolt, 1,602 10−19 JE energía inéti a del proye tilE0 energía media del haz in idente al blan oE1 energía media del haz al salir del blan oEin energía media durante la traye toria de entrada al blan oEout energía media durante la traye toria de salida del blan oε energía redu idaε(k, ω) fun ión dielé tri a ompleja del medioǫ0n fa tor de forma de la transi ión |0〉 → |n〉η parámetro adimensional eta, Z1 e

2/~ v

f(t1/2) fun ión de dispersión (leyes de es ala)f0n fuerzas de os ilador generalizadas (generalized os illator strengths)fD0n fuerzas de os ilador generalizadas en el límite dipolarf(θ) amplitud de dispersión ( olisiones uánti as)F (θ,∆x) fun ión de distribu ión angular de la teoría de dispersión múltipleF (α, τ) fun ión de distribu ión angular (variables redu idas)~ h/2π, 6,5821 10−16 eV sI energía media (logarítmi a) de ex ita ión ele tróni a (modelo de Bethe)−→k ve tor de ondakeV 103 eV v

vi Índi e de símbolosK fa tor inemáti o de la olisión elásti aκ parámetro kappa de Bohr, 2 ∣∣e1 e2∣∣/~ vL (stopping number)Le (stopping number) ele tróni oLn (stopping number) nu learm masa del ele trón, 9,109 · 10−31 kgm1 masa del proye til, M1 o mm2 masa del blan o, M2 o mM1 masa del proye til atómi oM2 masa de los átomos del blan oMeV 106 eVne número de ele trones del blan o por unidad de volumenN número de átomos del blan o por unidad de volumenNe(ve) distribu ión de velo idades de los ele trones del blan oω fre uen iaω0 fre uen ia de los os iladores lási os en el modelo de Bohrωp fre uen ia de plasma, √4 π ne e2 /m

Ω2 u tua ión uadráti a media de la pérdida de energía∆p⊥ impulso transferido en la dire ión perpendi ular a −→vφ ángulo de desvia ión en olisión simpleφq(v) fra ión de arga q del proye til a la velo idad vΦ(r) fun ión de apantallamiento del poten ial interatómi oq1 arga del proye til, Z1 e o ±eq2 arga del blan o, Z2 e o −e~−→q impulso transferidoQ oe iente de fri ión−→r ve tor posi iónrs radio del ele trón o radio de Wigner-Seitz, 3/(4 π ne)

1/3

ρ oe iente de rugosidadS se ión e az de frenado (stopping ross se tion)[S] fa tor de pérdida de energía (geometría RBS)dσ se ión e az diferen ialσtr se ión e az de transporteσtr se ión e az de transporte restringidat parámetro ángulo-energía (leyes de es ala)T energía transferida en un pro eso de olisiónTmáx energía máxima transferida en un pro eso de olisiónTmín energía mínima transferida en un pro eso de olisiónτ espesor redu ido

viiθ ángulo de desvia ión del proye tilθ1 ángulo haz-muestra (geometría RBS)θ2 ángulo dete tor-muestra (geometría RBS)u unidad de masa atómi a, 1,6605 · 10−27 kgU transferen ia mínima de energía para ex ita ión de ele trones asi libres−→v velo idad del proye til atómi o en el sistema laboratoriov0 velo idad de Bohr, e2/~ = c/137,0360−→ve velo idad de los ele trones en el sistema laboratoriovF velo idad de Fermi para un gas de ele trones−→vr velo idad relativa proye til-ele trónvth velo idad umbral para ex ita ión de ele trones asi libresV (r) poten ial de intera ión proye til - nú leo del blan o∆x espesor del blan o, o distan ia re orrida por el proye tilZ1 número atómi o del nú leo del proye tilZ2 número atómi o del nú leo del blan o

Índi e de ontenidosÍndi e de símbolos vÍndi e de ontenidos ixÍndi e de guras xiiiResumen xixAbstra t xxiIntrodu ión General 11. Con eptos bási os 51.1. Pérdida de energía de proye tiles atómi os en la materia . . . . . . . . 51.1.1. Intera iones elásti as e inelásti as . . . . . . . . . . . . . . . . 61.1.2. Rela ión entre frenamientos ele tróni o y nu lear . . . . . . . . 71.1.3. Validez de órbitas lási as y modelos de transferen ia de energíapara iones rápidos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 81.1.4. Curva típi a de poder de frenamiento . . . . . . . . . . . . . . . 101.1.5. Dispersión en la pérdida de energía . . . . . . . . . . . . . . . . 121.2. Dispersión angular de iones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121.2.1. Rela ión entre las dispersiones angulares produ idas por los ele -trones y por los arozos atómi os del blan o . . . . . . . . . . . 141.2.2. Fun ión de distribu ión de dispersión múltiple . . . . . . . . . . 151.3. Experimentos de transmisión y de retrodispersión . . . . . . . . . . . . 161.4. Herramientas de simula ión numéri a de los pro esos de intera ión . . 171.5. Apéndi e: Revisión de teorías de frenamiento ele tróni o en medios ma-teriales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181.5.1. Formalismo dielé tri o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 191.5.2. Formalismo uánti o de perturba iones a primer orden . . . . . 201.5.3. Modelos no lineales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21ix

x Índi e de ontenidos2. Transmisión de iones livianos de baja energía en láminas delgadas:equipo experimental y análisis de datos 252.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 252.2. Equipamiento experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 252.2.1. Fuente de iones, etapa de a elera ión y sele ión de proye tiles . 252.2.2. Transporte y olima ión del haz . . . . . . . . . . . . . . . . . . 262.2.3. Analizador de energía y dete tor . . . . . . . . . . . . . . . . . . 262.2.4. Sistema de adquisi ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 272.3. Pro eso de medi ión y análisis de datos . . . . . . . . . . . . . . . . . . 282.3.1. Espe tro típi o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 292.3.2. Pro esamiento de datos y parámetros relevantes . . . . . . . . . 302.3.3. Flu tua iones en la pérdida de energía . . . . . . . . . . . . . . 313. Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentos 353.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 353.2. Modelos teóri os . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 363.2.1. Transferen ia de energía de iones lentos a un gas de ele troneslibres . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 363.2.2. Umbral en la transferen ia de energía para ele trones situadospor debajo de la energía de Fermi . . . . . . . . . . . . . . . . . 373.3. Pro edimiento experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 393.4. Resultados y dis usión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 413.4.1. Blan o de arbono amorfo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 413.4.2. Blan os poli ristalinos de obre y plata . . . . . . . . . . . . . . 453.5. Con lusiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 524. Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadas 554.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 554.2. Modelos teóri os . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 554.2.1. Deriva ión de la e ua ión de Bothe . . . . . . . . . . . . . . . . 574.2.2. Poten iales interatómi os . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 584.2.3. Leyes de es ala y variables redu idas . . . . . . . . . . . . . . . 624.2.4. Apli a ión del formalismo de variables redu idas a la e ua iónde Bothe . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 634.2.5. Efe to del frenamiento en las distribu iones angulares . . . . . . 644.3. Resultados y dis usión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 654.4. Con lusiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 714.5. Apéndi e: expresión para las se iones e a es diferen iales en variablesredu idas para los distintos poten iales estudiados . . . . . . . . . . . . 72

Índi e de ontenidos xi5. Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos trans-mitidos en láminas delgadas 755.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 755.2. Modelo téori o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 755.3. Resultados y dis usión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 775.4. Con lusiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 856. Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimen-tal y análisis de datos 876.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 876.2. Equipamiento experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 876.2.1. A elerador de iones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 896.2.2. Cámara de olisiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 896.3. Con eptos bási os de la té ni a RBS . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 906.4. Determina ión del poder de frenamiento a partir de los espe tros de RBS 936.5. Espe tro típi o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 966.6. Pro edimiento de medi ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 977. Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin 997.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 997.2. Modelo teóri o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1017.2.1. Contribu ión de los ele trones de valen ia . . . . . . . . . . . . 1037.2.2. Contribu ión de los ele trones ligados . . . . . . . . . . . . . . . 1047.3. Pro edimiento experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1067.4. Resultados y dis usión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1067.5. Con lusiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1128. Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os1158.1. Introdu ión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1158.2. Modelo teóri o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1168.2.1. Poten ial dispersor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1168.2.2. Se ión e az de transporte y efe to umbral para ele trones ligados1198.2.3. Cál ulo del frenamiento inelásti o . . . . . . . . . . . . . . . . . 1208.3. Resultados y dis usión . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1208.3.1. Blan os de zin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1218.3.2. Blan os de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1298.4. Con lusiones . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1339. Con lusiones 135

xii Índi e de ontenidosA. Análisis de las láminas delgadas mediante mi ros opía ele tróni a detrasmisión 141Bibliografía 147Publi a iones aso iadas 159Agrade imientos 161

Índi e de guras1.1. Se ión e az de frenado para protones en plata . . . . . . . . . . . . . 111.2. Se ión e az de frenado para oxígeno en zin . . . . . . . . . . . . . . 112.1. Esquema bási o del transporte y olima ión del haz, y de la geometríautilizada para la dete ión de los iones transmitidos. . . . . . . . . . . . 272.2. Esquema del sistema de adquisi ión de datos . . . . . . . . . . . . . . . 292.3. Espe tro de energía para un haz de H+ de 9 keV en una lámina de obrede 16 nm . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 302.4. Ejemplo de espe tros para transmisión de iones de la misma energía dein iden ia E0 y distintos ángulos de salida θ en una lámina de obre de16 nm. Re uadro: esquema simpli ado de la geometría experimental . 323.1. Espe tro de D+ de muy baja energía (1.5 keV/u) transmitido a travésde una lámina de obre en la dire ión ha ia adelante . . . . . . . . . . 413.2. Se ión e az de pérdida de energía de H+, D+ y fragmentos de diso a- ión de H+

2 y D+2 en arbono amorfo. Resultados experimentales . . . . 423.3. Coe iente de fri ión Q para iones de hidrógeno en arbono amorfo . . 453.4. Se ión e az de pérdida de energía de H+ y D+ en obre poli ristalino.Resultados experimentales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 463.5. Se ión e az de pérdida de energía de H+ y D+ en plata poli ristalina.Resultados experimentales . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 473.6. Se ión e az de pérdida de energía de iones de hidrógeno en obrepoli ristalino. Datos experimentales y ompara ión on modelo teóri o . 493.7. Se ión e az de pérdida de energía de iones de hidrógeno en platapoli ristalina. Datos experimentales y ompara ión on modelo teóri o . 503.8. Densidades de estado para los ele trones libres y asi libres de obre yplata . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 514.1. Distribu ión angular de protones de 6 keV transmitidos a través de unalámina de arbono amorfo . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 66xiii

xiv Índi e de guras4.2. Distribu iones angulares para protones y deuterones de 4, 6 y 9 keVtransmitidos a través de una lámina de arbono amorfo, en términos delángulo redu ido . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 664.3. Curvas de poten ial de intera ión multipli ado por la distan ia inter-nu lear, para hidrógeno on arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 674.4. Distribu ión angular de protones de 9 keV transmitidos a través de unalámina poli ristalina de obre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 684.5. Distribu ión angular de protones de 9 keV transmitidos a través de unalámina poli ristalina de plata . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 694.6. Curvas de poten ial de intera ión multipli ado por la distan ia inter-nu lear, para hidrógeno on obre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 705.1. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 4 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 785.2. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 6 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 785.3. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 9 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 795.4. Dependen ia angular de la pérdida de energía de D+ de 4 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 795.5. Dependen ia angular de la pérdida de energía de D+ de 6 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 805.6. Dependen ia angular de la pérdida de energía de D+ de 9 keV transmi-tidos a través de un blan o de arbono . . . . . . . . . . . . . . . . . . 805.7. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 4 keV transmi-tidos a través de un blan o de obre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 815.8. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 6 keV transmi-tidos a través de un blan o de obre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 825.9. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 9 keV transmi-tidos a través de un blan o de obre . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 825.10. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 4 keV transmi-tidos a través de un blan o de plata . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 835.11. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 6 keV transmi-tidos a través de un blan o de plata . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 845.12. Dependen ia angular de la pérdida de energía de H+ de 9 keV transmi-tidos a través de un blan o de plata . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 846.1. Esquema bási o de la geometría utilizada para las medi iones de RBS . 906.2. Espe tro RBS de un lm de zin depositado sobre un substrato de Si,para un haz de 9Be de 4 MeV. Re uadro: esquema de la muestra . . . . 95

Índi e de guras xv7.1. Contribu ión de los ele trones de valen ia a la se ión e az de frena-miento de B+q en zin . Re uadro: fra iones de arga. . . . . . . . . . . 1047.2. Pérdida de energía de Be en zin . Resultados experimentales, predi iónsemiempíri a del SRIM, y ál ulo de las ontribu iones de los ele tronesde valen ia y ligados . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1077.3. Pérdida de energía de B en zin . Resultados experimentales, predi iónsemiempíri a del SRIM, y ál ulo de las ontribu iones de los ele tronesde valen ia y ligados . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1077.4. Pérdida de energía de C en zin . Resultados experimentales, predi iónsemiempíri a del SRIM, y ál ulo de las ontribu iones de los ele tronesde valen ia y ligados . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1087.5. Pérdida de energía de O en zin . Resultados experimentales, predi iónsemiempíri a del SRIM, y ál ulo de las ontribu iones de los ele tronesde valen ia y ligados . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1087.6. Pérdida de energía de Be en zin . Compara ión de datos experimentales on modelo teóri o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1097.7. Pérdida de energía de B en zin . Compara ión de datos experimentales on modelo teóri o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1107.8. Pérdida de energía de C en zin . Compara ión de datos experimentales on modelos teóri os . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1117.9. Pérdida de energía de O en Zn. Compara ión de datos experimentales on modelos teóri os . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1118.1. Se ión e az de pérdida de energía de H en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1228.2. Se ión e az de pérdida de energía de He en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1238.3. Se ión e az de pérdida de energía de Li en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1238.4. Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1238.5. Se ión e az de pérdida de energía de B en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1248.6. Se ión e az de pérdida de energía de C en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1248.7. Se ión e az de pérdida de energía de N en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 1248.8. Se ión e az de pérdida de energía de O en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o . . . . . . . . . . 125

xvi Índi e de guras8.9. Se ión e az de pérdida de energía de H en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1268.10. Se ión e az de pérdida de energía de He en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1268.11. Se ión e az de pérdida de energía de Li en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1278.12. Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1278.13. Se ión e az de pérdida de energía de B en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1278.14. Se ión e az de pérdida de energía de C en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1288.15. Se ión e az de pérdida de energía de N en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1288.16. Se ión e az de pérdida de energía de O en zin . Resultados del modelosemi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1288.17. Se ión e az de pérdida de energía de H en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1308.18. Se ión e az de pérdida de energía de He en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1308.19. Se ión e az de pérdida de energía de Li en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1318.20. Se ión e az de pérdida de energía de Be en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1318.21. Se ión e az de pérdida de energía de B en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1318.22. Se ión e az de pérdida de energía de C en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1328.23. Se ión e az de pérdida de energía de N en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1328.24. Se ión e az de pérdida de energía de O en arbono. Resultados delmodelo semi lási o . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132A.1. Diagrama de difra ión de ele trones para una muestra de Cu poli rista-lino evaporada junto on la que fue utilizada en esta tesis. La presen iade todos los anillos de difra ión orrespondientes a la estru tura FCCy su simetría a imutal indi an que no hay dire iones preferen iales enla orienta ión de los ristales. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 142A.2. Imagen de ampo laro de la muestra poli ristalina de Cu. . . . . . . . 142

Índi e de guras xviiA.3. Imagen de ampo os uro de la muestra poli ristalina de Cu. . . . . . . 143A.4. Diagrama de difra ión de ele trones para una muestra de Ag poli rista-lina evaporada junto on la que fue utilizada en esta tesis. La presen iade todos los anillos de difra ión orrespondientes a la estru tura FCCy su simetría a imutal indi an que no hay dire iones preferen iales enla orienta ión de los ristales. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 144A.5. Imagen de ampo laro de la muestra poli ristalina de Ag. . . . . . . . 145A.6. Imagen de ampo os uro de la muestra poli ristalina de Ag. . . . . . . 145

ResumenSe han investigado de manera experimental y teóri a las distribu iones de pérdidade energía y dispersión angular de iones livianos transmitidos a través de láminas muydelgadas (∼ 20 nm) de C, Cu y Ag en el rango de muy bajas energías (E<25 keV/u).Utilizando láminas autosoportadas de arbono amorfo y poli ristales de obre y plata,hemos estudiado la dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de protones,deuterones y de las molé ulas H+

2 y D+2 transmitidos en la dire ión ha ia adelante.A su vez, mediante medi iones de los espe tros de energía de iones transmitidos paradiferentes ángulos de salida, hemos obtenido las distribu iones ángulo-energía, a partirde las uales se pudieron analizar las distribu iones de dispersión múltiple y la depen-den ia de la pérdida de energía on el ángulo de salida de los proye tiles.Los resultados obtenidos para la dependen ia on la velo idad de la pérdida deenergía inelásti a indi an la ausen ia de efe tos isotópi os y mole ulares. La pérdidade energía de proye tiles livianos en blan os de arbono presenta un omportamientopropor ional on la velo idad en el rango de bajas velo idades, en a uerdo on laspredi iones de las teorías apli adas al estudio del frenamiento de iones lentos por ungas de ele trones libres. Para los metales de transi ión estudiados, obre y plata, lapresen ia onjunta de ele trones libres (banda de ondu ión) y ele trones asi libres(tipo d) da lugar a dos etapas de frenamiento ele tróni o diferen iadas. En una etapade muy bajas velo idades la pérdida de energía es debida solamente a la ontribu iónde los ele trones de ondu ión. Los ele trones asi libres ontribuyen al frenamientosolamente para velo idades mayores a una ierta velo idad ríti a. Esto da lugar al de-nominado efe to umbral en la ex ita ión de los ele trones asi libres, que se maniesta omo un apartamiento de la dependen ia propor ional de la pérdida de energía on lavelo idad del proye til. En este trabajo se presenta la primera observa ión experimen-tal de la existen ia de ambas etapas de frenamiento para proye tiles de hidrógeno enblan os de obre y plata.Se determinaron experimentalmente las distribu iones angulares para H+ y D+ de4, 6 y 9 keV en blan os de arbono, obre y plata, y se ompararon los datos on unxix

xx Resumenformalismo de dispersión múltiple de variables redu idas. Para el blan o de arbonoamorfo se obtuvo buen a uerdo utilizando los poten iales interatómi os de Molière,Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen. Para las láminas poli ristalinas de obre yplata, los resultados son mejor representados al utilizar el poten ial tipo ley poten iasV (r) ∝ r−2,8. Los datos experimentales obtenidos para la dependen ia angular de lapérdida de energía (es de ir, la varia ión de la pérdida de energía de los proye tiles enfun ión del ángulo de salida, luego de ser transmitidos por una lámina delgada) son orre tamente des riptos mediante un modelo teóri o desarrollado previamente en estegrupo de trabajo.También se ha determinado la pérdida de energía de iones de Be, B, C y O en unrango amplio de energías (50 . E . 1500 keV/u) en blan os de Zn, utilizando la té -ni a de retrodispersión de Rutherford. Di hos resultados han sido analizados en base aun formalismo teóri o que ombina dos esquemas omplementarios para la des rip iónde las ontribu iones a la pérdida de energía debida a los ele trones de valen ia y alos ele trones ligados. Se ha estudiado la inuen ia de los efe tos lineales y no linealesen la ex ita ión de los ele trones del blan o, logrando des ribir de manera ade uadala pérdida de energía en un rango amplio de velo idades del proye til, que in luye lazona del máximo de la urva de pérdida de energía.Por último, se ha estudiado el formalismo teóri o (no-perturbativo) de los orrimien-tos de fase semi lási os para la des rip ión de la pérdida de energía de iones livianose intermedios. Se evaluaron los resultados del modelo para una serie de proye tileslivianos (Z1 = 1− 8) en blan os de zin y arbono, omparándolos on los datos expe-rimentales obtenidos en este trabajo y on otros disponibles en la literatura.

Palabras lave: INTERACCIONES ION SÓLIDO, PÉRDIDA DE ENERGÍA, DIS-PERSIÓN ANGULAR

Abstra tWe investigated experimentally and theoreti ally the energy loss and angular dis-persion of light ions transmitted through very thin lms (∼ 20 nm) of C, Cu and Agin the very low energy range (E < 25 keV/u). Using self-supported foils of amorphous arbon, and opper and silver poly rystals, we studied the velo ity dependen e of theenergy loss of protons, deuterons and H+

2 and D+2 mole ules transmitted in the forwarddire tion. By means of energy spe tra measurements for dierent exit angles we ob-tained angular-energy distributions, from whi h the multiple s attering distributionsand the variation of the energy loss with the proje tiles exit angle were analysed.The obtained results for the velo ity dependen e of the inelasti energy loss showthe absen e of isotopi and mole ular ee ts. The energy loss of light proje tiles in ar-bon targets is proportional to the velo ity in the low energy range, in agreement withthe theoreti al predi tions for the stopping power of slow ions by an ele tron gas. Inthe ase of the transition metals that were investigated, opper and silver, the presen eof both free ( ondu tion band) and nearly-free (type d) ele trons gives rise to twodierent ele troni stopping power behaviours. At very low velo ities, the energy loss isonly produ ed by the ondu tion ele trons ontribution. The nearly-free ele trons only ontribute to the stopping power for velo ities greater than a ertain riti velo ity.This results in the so- alled threshold ee t for the ex itation of nearly-free ele trons,that is observed as a deviation from the proportionality of the ele troni energy losswith the velo ity. In this work we present the rst experimental observation of the exis-ten e of both energy loss regimes for hydrogeni proje tiles in opper and silver targets.We measured the angular distributions for H+ and D+ of 4, 6 and 9 keV in arbon, opper and silver targets, and the data were ompared with a multiple s attering for-malism that uses the redu ed variables approa h. For the amorphous arbon target, agood agreement was found when using the interatomi potentials of Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark and Lenz-Jensen. In the ase of the poly rystalline opper and silverlms, the results are better represented by using the power-law potential V (r) ∝ r−2.8.The experimental data obtained for the angular dependen e of the energy loss (i.e. thexxi

xxii Abstra tvariation of the ions energy loss as a fun tion of the exit angle, after being transmittedthrough a thin lm) are well des ribed by a theoreti al model that has been previouslydeveloped in this group.We also determined the energy loss of Be, B, C and O ions in a wide energy range(50 . E . 1500 keV/u) on Zn targets, using the Rutherford ba ks attering te hnique.These results were analysed with a theoreti al formalism that ombines two omple-mentary s hemes for the des ription of the ontributions to the energy loss of thevalen e and bound ele trons. The inuen e of linear and non-linear ee ts in the ex i-tation of target ele trons was investigated, a hieving a good des ription of the energyloss in a wide velo ities range, that in ludes the maximum of the stopping power urve.Finally, we studied a theoreti al (non-perturbative) formalism of the semi lassi alphase shifts for the des ription of the energy loss of light and intermediate ions. Themodel results were evaluated for a series of light proje tiles (Z1 = 1 − 8) in zin and arbon targets, omparing them with the experimental data obtained in this work andwith others available in the literature.

Keywords: ION SOLID INTERACTIONS, ENERGY LOSS, ANGULAR DISPER-SION

Introdu ión GeneralEste trabajo de tesis do toral está enmar ado de manera global dentro del estudiode las intera iones de proye tiles argados on la materia. Para la parte experimentaldel mismo, se han realizado medi iones en el a elerador de iones de baja energía delCentro Atómi o Barilo he, y en el a elerador Tandem de la Universidade Federal doRio Grande do Sul en Porto Alegre, Brasil. La obten ión y el análisis de los resultadosexperimentales y teóri os han sido realizados en olabora ión on investigadores deBarilo he (N. R. Arista, G. H. Lanst hner, J. C. E kardt, F. C. Lovey), Porto Alegre(M. Behar, R. C. Fadanelli) y Buenos Aires (C. C. Montanari).El estudio de las intera iones de partí ulas on la materia es un ampo de estudioque ha tenido re imiento permanente desde sus omienzos ha e más de un siglo. Losfenómenos involu rados son de gran diversidad y utilidad, tanto desde el punto de vis-ta de la físi a bási a omo así también por las mu has apli a iones que presentan [1.Podemos itar omo ejemplos: en el ampo de astrofísi a y físi a espa ial, la determi-na ión del ambiente de radia ión espa ial y el daño produ ido en satélites y vehí ulosespa iales (el viento solar está onstituido en gran parte por protones y ele trones onenergías del orden del keV); en apli a iones de físi a te nológi a, en el análisis y modi- a ión de materiales on ha es de iones y ele trones (mi ros opías, implanta ión dedopantes en semi ondu tores, litografía ele tróni a); en físi a nu lear, en el estudio dela transferen ia de energía de los produ tos de sión; y en biomedi ina, en terapias detratamiento de tumores on ha es de iones [1. Una amplia variedad de teorías y expe-rimentos, tanto re ientes omo históri os, están basados en prin ipios elementales tales omo el inter ambio de momento o energía, la forma ión o fragmenta ión de molé ulas,y la deposi ión o extra ión de partí ulas (atómi as o subatómi as) de distintos mediosmateriales.El mar o general para des ribir las intera iones entre partí ulas atómi as y la ma-teria está dado por el formalismo de la me áni a uánti a. En el límite de bajas energíaslos efe tos uánti os son espe ialmente importantes, y es ne esario también tener en uenta los efe tos del apantallamiento y el ará ter no-lineal de la respuesta de losele trones del blan o frente a la perturba ión introdu ida por el proye til. En el rango1

2 Introdu ión Generalde energías intermedias y altas existen además varios modelos teóri os semi lási os y lási os que permiten des ribir de manera ualitativa y uantitativa los me anismos depérdida de energía y las distribu iones angulares de los proye tiles.Desde el punto de vista experimental, el estudio de las intera iones de bajas ener-gías (E ∼ keV/u) presenta varias di ultades rela ionadas on la ne esidad de ontar on blan os muy delgados debido a la es asa distan ia de penetra ión de los iones lentosen sólidos. Es por eso que existe un interés por experimentos en donde se determinan lasdistribu iones de ángulo y energía de proye tiles lentos transmitidos a través de blan ossólidos. Por otra parte, los estudios experimentales en el área de energías intermediasy altas (E > 100 keV/u) se han desarrollado en mayor medida impulsados no sólo porlos trabajos rela ionados on el análisis de sólidos on ha es de iones, sino tambiéndebido a su estre ha rela ión on temas del área de físi a nu lear, y por onsiguiente uentan on una gran antidad de bibliografía. La región de energías intermedias sueleser ompli ada de des ribir de manera teóri a, y desde el punto de vista de las apli a- iones es parti ularmente relevante debido a que en la misma se en uentra la zona demáxima transferen ia de energía por unidad de amino re orrido.Dentro de este mar o general, resulta lave para la des rip ión de los pro esos físi osmás relevantes la determina ión de la energía depositada por los proye tiles durantesus olisiones on los blan os, así omo también el ono imiento de sus traye toriasdentro de los mismos. El objetivo parti ular de esta tesis ha sido realizar estudios delos me anismos de dispersión angular y pérdida de energía de iones y molé ulas livianas(desde protones y molé ulas H+2 hasta iones de oxígeno) en el rango de energías bajase intermedias.En el rango de bajas energías (E > keV/u), se estudiaron las intera iones de io-nes livianos transmitidos en blan os de arbono [2, obre y plata [3, 4. El análisisrealizado on blan os de arbono está motivado por su alta utiliza ión en apli a ioneste nológi as, por ejemplo su uso para re ubrimientos de materiales ( eldas solares, dis- os magnéti os) [5, 6, omo inter ambiadores de arga (strippers) en a eleradores departí ulas [7 o en apli a iones de físi a espa ial (espe trometría de masa de iones dela atmósfera espa ial) [8, entre otros. Los blan os de obre y plata han sido de interésen rela ión a una serie de estudios re ientes realizados dentro de este grupo de inves-tiga ión [9 rela ionados on el denominado efe to umbral para la ex ita ión de losele trones asi libres de los metales de transi ión. El mismo onsiste en la ex ita iónde los ele trones asi libres sólo a partir de una velo idad ríti a, dando lugar a unapartamiento de la propor ionalidad on la velo idad del frenamiento ele tróni o en elrango de muy bajas energías [10, 11.

3En el rango de energías intermedias (E ≃ 0.1 - 1.5 MeV/u), hemos realizado un es-tudio experimental de la pérdida de energía de iones livianos Be, B, C y O en blan osde zin [12, 13. El estudio on blan os de zin está motivado desde el punto de vistaexperimental por la muy baja antidad de medi iones de frenamiento existentes en esteblan o (en parti ular, no hay reportadas medi iones previas a las de este trabajo parala pérdida de energía de C o O en Zn en ningún rango de energías), es asez que podríaestar motivada por las di ultades té ni as aso iadas on la fabri a ión de blan osdebido a la baja adheren ia del Zn en varios sustratos. A su vez, la realiza ión de estasmedi iones ontribuye a la extensión de un análisis sistemáti o de la pérdida de energíadel zin para distintos proye tiles [14. El zin es un elemento de interés debido a susapli a iones en plateado de materiales [15 y en sistemas multi apa de interfa es Zn/Tepara dispositivos ele tróni os [16. Los resultados obtenidos son útiles para evaluar dis-tintos modelos teóri os y predi iones semiempíri as utilizados para la des rip ión delos me anismos de transferen ia de energía, en parti ular en la zona del máximo dela urva de frenamiento que históri amente ha sido la que mayor di ultades presentadebido a su ará ter intermedio entre los regímenes de bajas y altas energías que tienen ara terísti as muy diferentes.Por último, ha iendo uso de los datos en blan os de zin y datos previos en blan osde arbono, hemos investigado la apli abilidad y validez de un formalismo teóri o re- iente basado en los orrimientos de fase semi lási os, que resulta interesante debido aque su ará ter no-perturbativo permite analizar la pérdida de energía de iones en unrango amplio de energías.Organiza ión de la tesisEn el apítulo 1 se realiza una introdu ión de los on eptos bási os rela ionados on este trabajo. A ontinua ión se detalla el equipamiento experimental utilizado yel análisis de datos realizado para las medi iones de baja energía. En los apítulos3 a 5 se des riben los estudios realizados on iones lentos (H+, D+, H+2 y D+

2 ) enblan os de C, Cu y Ag, in luyendo análisis de la dependen ia on la velo idad de lapérdida de energía, de las distribu iones angulares, y de la dependen ia de la pérdidade energía on el ángulo de salida de los proye tiles. En el apítulo 6 se detallan lospro edimientos experimentales aso iados on las medi iones de los iones de energíasintermedias. Los resultados de las investiga iones on iones de Be, B, C y O en blan osde Zn se presentan en el apítulo 7. Luego se presenta un análisis del formalismode pérdida de energía inelásti a basado en los orrimientos de fase semi lási os. Las on lusiones y omentarios nales de este trabajo se presentan en el apítulo 9.

Capítulo 1Con eptos bási osEn este apítulo se presenta un repaso de los on eptos bási os involu rados en lades rip ión de la pérdida de energía y en la dispersión angular de iones en la materia,y se des riben de manera general los experimentos de transmisión y retrodispersión.También se ha e una orta men ión a las herramientas de simula ión más utilizadaspara des ribir el transporte de partí ulas argadas en la materia. Una referen ia re- iente de varios de estos on eptos puede en ontrarse en [1. Otras ompila iones de ará ter general son los trabajos de las Ref. [17, 18, 19.Si onsideramos un haz olimado de partí ulas argadas que ingresa y se desplazadentro de un material, las intera iones que surgen debido al a er amiento de di haspartí ulas a los ele trones y arozos atómi os del blan o produ en una transferen iade impulso del proye til a las distintas partes del blan o, originando una pérdida deenergía. En la mayoría de los asos, di has intera iones no sólo redu en la velo idadde los proye tiles, sino que también modi an su dire ión, originando una dispersiónangular del haz respe to de la dire ión on la que había ingresado ini ialmente. Elanálisis de la ontribu ión integrada de las su esivas dispersiones angulares da lugar alas llamadas distribu iones de dispersión múltiple (multiple s attering distributions).1.1. Pérdida de energía de proye tiles atómi os en lamateriaCuando un proye til atómi o o mole ular se desplaza dentro de un medio material,las intera iones on los onstituyentes del blan o produ en una varia ión de su energía inéti a E. En el límite en el que la distan ia re orrida ∆x puede ser onsideradainnitesimal, el o iente entre la varia ión de la energía ∆E y el amino re orrido5

6 Con eptos bási osre ibe el nombre de poder de frenamiento o fuerza de frenado1, y lo designaremos onel símbolo −dE/dx,− dE

dx= lım

∆x→0

∆E

∆x. (1.1)El poder de frenamiento así denido es una antidad propor ional a la densidad

N del blan o onsiderado (N entros dispersores por unidad de volumen). Debido aque la densidad de los medios materiales suele ser muy variable (in luso al tratar onblan os sólidos), resulta de mayor utilidad la denominada se ión e az de frenado S(stopping ross se tion) que es una magnitud independiente de la densidad del blan o,S = − 1

N

dE

dx. (1.2)En las siguientes subse iones se detallan algunos aspe tos bási os rela ionados onla pérdida de energía de partí ulas argadas en blan os sólidos que se utilizarán a lolargo de esta tesis.1.1.1. Intera iones elásti as e inelásti asUna división usual de los distintos me anismos de transferen ia de energía onsisteen separar por un lado las olisiones en las uales la energía inéti a total del sistemase mantiene onstante ( olisiones elásti as) y por otro aquellas en las que parte de laenergía inéti a se transere omo ex ita ión a los grados de libertad internos de algunade las partí ulas intera tuantes ( olisiones inelásti as). Las olisiones elásti as suelenllamarse también olisiones nu leares2, en las que se onsidera a la partí ula blan o omo un arozo atómi o (nú leo atómi o apantallado por sus ele trones internos)donde no su eden ex ita iones ele tróni as o pro esos de ioniza ión, y los pro esos depérdida de energía aso iados a las olisiones elásti as suelen denominarse en general omo frenamiento nu lear (nu lear stopping power). Por otra parte, las pérdidas deenergía aso iadas a olisiones inelásti as re iben el nombre de frenamiento ele tróni o(ele troni stopping power). Debido a la diferente rela ión de masas entre proye til yblan o para las olisiones ele tróni as y nu leares, la des rip ión de estos pro esos deintera ión se aproxima utilizando formalismos diferentes. Podemos itar omo biblio-grafía general rela ionada on los on eptos de frenamiento elásti o e inelásti o a los1El poder de frenamiento así denido tiene unidades de energía dividida por distan ia, por lo que ladenomina ión de fuerza de frenado es más orre ta. Sin embargo, históri amente se ha denominado adi ha antidad en la literatura indistintamente en inglés on los términos stopping power o stoppingfor e, por lo que mantendremos el uso de esta doble denomina ión dentro de este trabajo.2Dentro del área de físi a atómi a, la denomina ión de olisiones nu leares no ha e referen ia alas intera iones en donde se maniesta la estru tura de los nú leos atómi os, sino que se reere aaquellas en que parti ipa el nú leo junto on sus ele trones internos, sistema también ono ido omo arozo atómi o.

1.1 Pérdida de energía de proye tiles atómi os en la materia 7trabajos de las referen ias [17, 18, 20, 21, 221.1.2. Rela ión entre frenamientos ele tróni o y nu learPara ha er una estima ión rápida de la rela ión entre el frenamiento elásti o einelásti o, onsideraremos un modelo simpli ado de transferen ia de energía siguiendoel razonamiento presentado en la se ión 2.3 de la referen ia [1. Sea un proye til de arga q1 y masa m1 moviéndose on una velo idad −→v , y una partí ula blan o enreposo de arga q2 y masa m2. Si onsideramos una olisión lási a on un parámetrode impa to b, en la que la partí ula blan o re ibe solamente una pequeña transferen iade impulso, podemos onsiderar su posi ión omo esta ionaria durante la intera ión.En ese aso, si la intera ión entre ambas argas es la fuerza de Coulomb, podemos al ular3 la transferen ia de impulso ∆p⊥ en la dire ión perpendi ular a −→v omo

∆p⊥ ≃ 2|q1 q2|v b

. (1.3)Tendremos por tanto una transferen ia de energía T al blan o, para una olisión on parámetro de impa to b, dada por la expresiónT =

∆p2⊥2m2

≃ 2 q21 q22

m2 v2 b2, (1.4)y podemos al ular enton es la se ión e az diferen ial dσ para una transferen ia deenergía T ,

dσ = 2 π b db =

∣∣∣∣d(π b2)

dT

∣∣∣∣ dT ≃ 2 πq21 q

22

m2 v2dT

T 2. (1.5)La se ión e az de frenado S para este pro eso será por lo tanto

S =

∫ TmáxTmín T dσ ≃ 2 π

q21 q22

m2 v2lnTmáxTmín , (1.6)siendo Tmín y Tmáx los límites de mínima y máxima transferen ia de energía posibleentre las partí ulas. El valor de Tmín está rela ionado on los efe tos de ligadura de la arga q2 a su medio, y Tmáx puede determinarse por ejemplo mediante onsidera ionesde onserva ión de momento y energía. El término

L =1

2ln

(TmáxTmín) (1.7)3Este ál ulo onstituye un aso espe ial de la llamada aproxima ión impulsiva en olisiones lási asy es apli able al aso de partí ulas in identes rápidas. Para el aso de proye tiles atómi os, orrespondea la des rip ión de átomos sin ele trones ligados, es de ir, ompletamente ionizados.

8 Con eptos bási oses una antidad adimensional muy utilizada en la literatura, y re ibe el nombre eninglés de stopping number. En base a los ál ulos anteriores, para un blan o onnúmero atómi o Z2, podemos al ular el o iente entre la pérdida de energía elásti a(nu lear) 〈∆E〉n e inelásti a (ele tróni a) 〈∆E〉e dentro de este modelo omo〈∆E〉n〈∆E〉e

≃ m

M2

Z2Ln

Le

, (1.8)donde m es el valor de la masa del ele trón, y Ln y Le son los stopping number pa-ra transferen ias de energía a los arozos atómi os o a los ele trones respe tivamente.En la e ua ión anterior, el término dominante es el fa tor mZ2

M2

que para proye tilesatómi os es menor a 10−3. Por lo tanto, ex epto en los asos en los que Le es er anoa ero, en general la pérdida de energía será dominada por las intera iones ele tró-ni as [1. Sólo en la región de bajas energías, la omponente de frenamiento nu learpodrá tener un ará ter relevante. Si bien la evalua ión exa ta de las ontribu iones alfrenamiento total de las omponentes elásti as e inelásti as debe realizarse en detallepara ada ombina ión proye til-blan o onsiderada, el presente modelo indi a que elfrenamiento nu lear es más importante uanto más pesados y lentos son los proye tiles.1.1.3. Validez de órbitas lási as y modelos de transferen ia deenergía para iones rápidosEn la dis usión anterior, determinamos la transferen ia de energía entre dos argasutilizando argumentos de me áni a lási a. Siguiendo lo expuesto en el apartado 1.3de la referen ia [17, podemos determinar el límite de validez de los ál ulos utilizandoórbitas lási as. Considerando un paquete de ondas Gaussiano, y apli ando el prin ipiode Heisenberg para la in erteza del parámetro de impa to y del momento transversaldel proye til, se puede demostrar que la representa ión de órbitas lási as será válida uando un proye til de arga q1 y velo idad v intera iona sobre una arga q2 en repososi se umple la ondi ión

κ =2∣∣q1 q2

∣∣~ v

≫ 1, (1.9)donde onsideramos la representa ión lási a omo válida uando los efe tos de difra - ión ausados por la deni ión del parámetro de impa to b son pequeños omparados on la dee ión angular del proye til en la órbita lási a. Para valores de re ientes deκ, el on epto de órbitas lási as perderá gradualmente su apli abilidad, y para valores er anos a la unidad, perderá signi ado físi o [17.Resultará útil denir la antidad adimensional η, uando se onsidera un ele trón

1.1 Pérdida de energía de proye tiles atómi os en la materia 9(de arga e) y un proye til on número atómi o Z1 y velo idad v, que servirá para de-terminar los distintos regímenes de transferen ia de energía en las olisiones inelásti as, uya expresión es:η =

Z1 e2

~ v. (1.10)Para el estudio de intera iones de proye tiles atómi os on los ele trones de unblan o, este parámetro η determina los rangos de apli a ión de los ono idos modelosde Bohr y Bethe para el frenamiento de iones desnudos, es de ir, proye tiles atómi ossin ele trones ligados [23, 24. El modelo de Bohr [17 utiliza una des rip ión omple-tamente lási a, representando a los ele trones del blan o omo os iladores armóni osde fre uen ia ω0. Su región de validez orresponde al aso η ≫ 1, y el resultado de suformula ión puede expresarse en términos del stopping number omo:

LBohr ≈ ln

(1,123mv3

Z1 ω0

). (1.11)La formula ión de Bethe [25 onsidera los pro esos de dispersión inelásti a usandola aproxima ión de Born de primer orden. Los estados del proye til se representan porondas planas in identes y salientes. Es una des rip ión semi lási a en el sentido de que onsidera un proye til en una traye toria re tilínea lási a, pero usa un modelo uánti o(perturbativo) para des ribir la estru tura ele tróni a del blan o. El resultado de estemodelo es

LBethe ≈ ln

(2mv2

I

), (1.12)siendo I la energía media (logarítmi a) de ex ita ion de los ele trones del blan o [1.Esta des rip ión es válida para el aso η ≪ 1.El modelo de Blo h [26 provee una onexión entre los resultados lási os y uánti- os. Su resultado es

LBloch ≈ ln

(2mv2

~ω0

)−Re[ψ(iη)]− γ, (1.13)donde γ = 0,5772 es la onstante de Euler , ψ(x) = d

dxln Γ(x) es la fun ión digamma[27 y Re indi a tomar la parte real de la fun ión ompleja.Los valores presentados anteriormente para los tres modelos onstituyen resultadosaproximados en el límite de altas velo idades (régimen no relativista), es de ir, para

v ≫ ve siendo ve la velo idad de los ele trones onsiderados, y es útil re ordar que hansido derivados para proye tiles sin estru tura.

10 Con eptos bási osPara el aso de proye tiles on estru tura (iones on ele trones ligados) se utilizanpoten iales Coulombianos apantallados. Suele onsiderarse la región de velo idadesv ∼ 2Z

2/31 v0 omo la zona intermedia entre proye tiles débilmente y fuertemente ioni-zados, siendo v0 = e2/~ la velo idad de Bohr.En el aso límite de proye tiles on velo idades v er anas o menores a v0, los mo-delos perturbativos presentan serias limita iones y su apli a ión deja de ser válida. Espor eso que para la región v . v0 deben usarse modelos uánti os no perturbativos(también llamados no lineales). Para el aso de iones de bajas energías que serán es-tudiados en este trabajo, se usarán esos modelos para la des rip ión de la pérdida deenergía. La zona de energías intermedias, por otra parte, puede ser analizada en varios asos utilizando métodos semi lási os o perturbativos.

1.1.4. Curva típi a de poder de frenamientoEn la gura 1.1 se presenta omo ejemplo la dependen ia on la energía de la se - ión e az de frenado para proye tiles de hidrógeno en blan os de plata. Los valorespresentados en esta gura orresponden a las tabula iones semiempíri as del programaStopping and Ranges of Ions in Matter (SRIM) [28, versión 2010. Se observa que elfrenamiento nu lear es inferior al ele tróni o, y que su ontribu ión es solamente apre- iable para energías bajas (E < 25 keV/u, o equivalentemente v < v0).En la zona de bajas energías, la pérdida de energía ele tróni a aumenta on un om-portamiento que se puede ajustar bastante bien on una ley de poten ias de la energíadel proye til. En la zona de energías intermedias (en este aso E ∼ 100 keV/u), el fre-namiento ele tróni o tiene un máximo, y luego de re e para energías más altas (perono-relativistas) on una dependen ia tipo v−2 modi ada por la varia ión logarítmi adel stopping number. El frenamiento nu lear presenta también un de re imiento ha iaaltas energías. Es útil remar ar que para el sistema onsiderado (protones in idiendoen un blan o de plata), el frenamiento ele tróni o es laramente dominante en todoslos rangos de energía onsiderados, pero esta ondi ión no se umple para todas las ombina iones proye til-blan o en todos los rangos de energía. Por ejemplo, en el asode iones de oxígeno in idiendo sobre blan os de zin , para energías menores a 3 keV/u,el frenamiento nu lear es mayor al ele tróni o (gura 1.2).En un apéndi e al nal del apítulo se repasan algunos modelos utilizados para des- ribir el frenamiento ele tróni o de iones por blan os atómi os y sólidos. Una revisiónde las teorías utilizadas para des ribir el frenamiento nu lear puede en ontrarse en las

1.1 Pérdida de energía de proye tiles atómi os en la materia 11

Figura 1.1: (Color) Se ión e az de frenado para protones en plata. Línea ontinua: frena-miento ele tróni o (inelásti o). Línea de trazos: frenamiento nu lear (elásti o). Valores al ulados on el programa SRIM [28.

Figura 1.2: (Color) Se ión e az de frenado para iones de oxígeno en zin . Línea onti-nua: frenamiento ele tróni o (inelásti o). Línea de trazos: frenamiento nu lear (elásti o). Valores al ulados on el programa SRIM [28.

12 Con eptos bási osreferen ias [1, 18, 21, 22.1.1.5. Dispersión en la pérdida de energíaEn los apartados anteriores nos hemos referido a la energía depositada por los ionesdurante su desplazamiento en un medio material de densidad ono ida, designando on el símbolo ∆E a la pérdida de energía de los proye tiles. Debido a la naturalezaestadísti a de los pro esos de inter ambio de momento y energía, no todos los pro-ye tiles intera ionan por igual on el blan o, y por lo tanto el omportamiento delsistema proye tiles-blan o da lugar a fun iones de distribu ión de energía y ángulo. Sedesignará en este trabajo omo pérdida de energía de los proye tiles a la pérdida deenergía media de los mismos. Otra antidad muy utilizada para des ribir las fun ionesde distribu ión de pérdida de energía es la aso iada a la dispersión de la pérdida deenergía (varianza de la fun ión de distribu ión), que designaremos on el símbolo Ω, yque en inglés se denomina energy-loss straggling.1.2. Dispersión angular de ionesConsideraremos en esta se ión los prin ipios físi os relevantes para des ribir lasdispersiones angulares de iones al moverse en un medio material. Una revisión muy ompleta de los me anismos de dispersión múltiple se en uentra en la referen ia [29.El estudio de los efe tos de dee ión angular de iones es de espe ial interés en la físi ade ha es de iones, en parti ular en diversos ampos de apli a ión tales omo métodosde análisis on ha es de iones, implanta ión de iones, litografía, transporte de iones ena eleradores y físi a médi a.Podemos distinguir rápidamente dos tipos de esquemas para tratar las olisionesentre el proye til y los omponentes del blan o. En primer lugar tenemos la aproxi-ma ión de olisiones binarias, que onsidera que las traye torias de los iones puedendes ribirse en términos de una su esión de dispersiones individuales entre el proye tily los distintos omponentes del blan o. Dentro de este esquema, las intera iones estu-diadas siempre onstituyen problemas de dos uerpos, que son relativamente sen illosde resolver. Un esquema bastante más ompli ado presenta la resolu ión de la dee - ión angular del proye til uando hay más de una partí ula blan o, en los llamadosproblemas de mu hos uerpos. Este aso, por representar una situa ión on más gradosde libertad que el de olisiones binarias, suele requerir numerosas aproxima iones y/oextensos análisis para resolverlo de manera analíti a, más aún en los asos en los que

1.2 Dispersión angular de iones 13las masas entre las partí ulas intera tuantes son del mismo orden de magnitud. Unre urso disponible (y muy utilizado) en la resolu ión de este tipo de problemas onsisteen la realiza ión de simula iones numéri as.Debido a razones inemáti as, las dispersiones angulares grandes serán resultado deintera iones fuertes entre el proye til y el blan o. Estos ambios brus os en la dire iónde las traye torias de los iones típi amente orresponden a en uentros er anos entredos partí ulas (desde un punto de vista lási o, olisiones on pequeños parámetrosde impa to) y por lo general el uso de la aproxima ión de olisión binaria para estoseventos resulta ade uado. La probabilidad de que estas intera iones fuertes su edan esrelativamente baja, y para iones moviéndose en un medio material denso (sólido o líqui-do), la mayoría de los eventos dispersivos serán desvia iones de ángulos pequeños, queintegradas a lo largo de todo el amino re orrido dentro de la muestra podrían dar unefe to neto no despre iable. Debido al ará ter estadísti o propio de los fenómenos de olisiones estudiados, des ribiremos en términos de fun iones de distribu ión angular ala dispersión de las traye torias de un haz ini ialmente bien olimado al desplazarse enun blan o. Para estudiar esas fun iones de distribu ión haremos uso de herramientasutilizadas en teoría de transporte, omo veremos más adelante.Hemos tratado hasta aquí a la pérdida de energía de los iones on formalismos queno onsideran la dire ión de movimiento del proye til omo parámetro dire tamenterelevante, y por lo tanto hemos expresado el frenamiento ele tróni o y nu lear en tér-minos del módulo de la velo idad de los iones (o de su energía inéti a). Por otra parte,estamos omenzando a des ribir las dispersiones angulares de los proye tiles sin teneren uenta la transferen ia de energía aso iada a di has dee iones. Este tratamientoseparado de la transferen ia de energía por un lado y las dee iones angulares por otro onstituye una aproxima ión, dado que en la realidad los pro esos o urren de manera onjunta y no son independientes. Sin embargo, del mismo modo que hemos visto (salvoen asos de proye tiles de muy bajas energías) que la pérdida de energía de los iones enla materia es asi ex lusivamente debida a las intera iones on los ele trones, puededemostrarse que los mayores efe tos de dee iones angulares de los proye tiles atómi- os en un sólido orresponden a olisiones elásti as on los arozos atómi os (nú leosy ele trones internos) del blan o, y por lo tanto estudiar por separado los me anismosde frenamiento y dee ión angular suele ser una simpli a ión apropiada 4.4No o urre lo mismo uando los proye tiles son ele trones o partí ulas livianas, donde los ambiosde energía y dire ión están fuertemente orrela ionados.

14 Con eptos bási os1.2.1. Rela ión entre las dispersiones angulares produ idas porlos ele trones y por los arozos atómi os del blan oQueremos estimar brevemente los efe tos de dispersión angular que experimenta unhaz de iones al moverse dentro de un blan o sólido. Seguiremos el análisis presentado enla se ión 2.4 de la referen ia [1. Estudiaremos el aso de blan os on simetría azimutalrespe to de la dire ión de in iden ia del haz, y las antidades que nos interesan deter-minar son las distribu iones de los ángulos polares de dee ión de los proye tiles luegode desplazarse una determinada distan ia ∆x dentro del blan o (espesor proye tado).Si indi amos on θ al ángulo que mide la desvia ión polar a umulada on respe tode la dire ión de in iden ia de los proye tiles, para un haz ini ialmente olimado lasimetría del blan o determina que las desvia iones serán azimutalmente simétri as, ypor lo tanto〈θ〉 = 0, (1.14)donde los or hetes 〈 〉 indi an valor medio sobre todos los proye tiles del haz.La dee ión uadráti a media es propor ional al espesor re orrido, y designando on φ a los ángulos de dee ión individuales para ada evento de dispersión, tenemospara un blan o on N entros dispersores por unidad de volumen:

⟨θ2⟩= N ∆x

∫φ2 dσ(φ), (1.15)donde dσ(φ) es la se ión e az diferen ial para dee iones on un ángulo polar φ.Utilizaremos para la estima ión algunos resultados presentados en la se ión 1.1.2.Para una dee ión que transere un impulso perpendi ular a la traye toria ∆p⊥, elángulo de dee ión φ para un proye til de velo idad v, energía E y masa m1 será

φ ≈ ∆p⊥m1 v

=

√m2 T

m1E, (1.16)siendo T la energía transferida al blan o ( onsiderado en reposo) de masa m2. Expre-sando la se ión e az en términos de la energía transferida T utilizando el resultadode la e ua ión 1.5, obtenemos

⟨θ2⟩= N∆x

∫dσm2 T

m1E=

m2

m1E〈∆E〉 . (1.17)En base al resultado anterior, obtenemos el o iente entre las ontribu iones nu lear

1.2 Dispersión angular de iones 15y ele tróni a a la dispersión angular〈θ2〉n〈θ2〉e

=M2 〈∆E〉nm 〈∆E〉e

∼ Z2Ln

Le

. (1.18)Para proye tiles atómi os o mole ulares, el stopping number nu lear Ln normal-mente es mayor que el ele tróni o, debido a que la transferen ia de energía máxima (enun evento de olisión individual) es superior para los nú leos que para los ele trones(por una uestión de la rela ión de masas entre proye til y blan o)5. Esto resulta en unaprevalen ia de las dee iones angulares debido a olisiones on los arozos atómi ospor sobre aquella debidas a olisiones on los ele trones del blan o [1.Las onsidera iones realizadas anteriormente junto on las de la se ión 1.1.2 sirvenpara determinar la validez de los modelos teóri os que des riben de manera separadala dee ión angular de un haz de proye tiles atómi os y su orrespondiente pérdidade energía. Esta simpli a ión suele ha erse prá ti amente en todos los modelos teó-ri os y programas de simula ión, que por un lado onsideran el stopping ele tróni o(sin dee ión angular) propor ional al amino re orrido, y por otro lado las dee io-nes angulares debido a las olisiones ion-átomo del blan o (in orporando la pérdida deenergía nu lear por olisión elásti a omo otro término dentro de la pérdida de energía).1.2.2. Fun ión de distribu ión de dispersión múltipleUtilizando herramientas de teoría de transporte, Bothe des ribió la dispersión angu-lar de un haz de partí ulas que se desplaza dentro de un medio denso [30. El formalismodene la fun ión de distribu ión F (θ,∆x), que des ribe el número de partí ulas quehan sido dee tadas en un ángulo polar θ respe to de la dire ión de in iden ia delhaz luego de re orrer una distan ia ∆x dentro del blan o. Uno de los requerimientosdel modelo es el ono imiento de las se iones e a es diferen iales elásti as para unadada ombina ión de proye til y blan o atómi o. Es importante remar ar que estasse iones e a es diferen iales se determinan en fun ión del orrespondiente poten ialinteratómi o. Sigmund y Winterbon [31 al ularon estas distribu iones utilizando unateoría de olisiones elásti as de variables redu idas [21 para los poten iales interatómi- os de Thomas-Fermi, Lenz-Jensen y tipo ley de poten ias (V (r) ∼ r−n) que han sidomuy utilizados en la literatura. En el apítulo 4 desarrollaremos on mayor extensión5A pesar de que la transferen ia de energía máxima en una olisión on un proye til atómi o esmayor para los nú leos del blan o que para los ele trones del mismo, la pérdida de energía ele tró-ni a suele ser mayor que la nu lear debido al fa tor m/M2 presente en la e ua ión 1.8, que es una onse uen ia del fa tor 1/m2 presente en la rela ión entre transferen ia de impulso y transferen ia deenergía (e ua ión 1.4).

16 Con eptos bási osalgunos detalles de esta teoría y los apli aremos al estudio de la dispersión angular deprotones y deuterones en blan os de arbono, obre y plata.1.3. Experimentos de transmisión y de retrodisper-siónEn este trabajo de tesis presentamos resultados de la dispersión angular y la pér-dida de energía de iones en blan o sólidos utilizando dos geometrías experimentalesdiferentes. Consideramos oportuno des ribir brevemente las ara terísti as prin ipalesde estos experimentos.Los experimentos de transmisión onsisten en interponer una lámina delgada enla traye toria del haz de proyetiles atómi os, y determinar los espe tros de energíade las partí ulas que atraviesan di ha lámina para los distintos ángulos de salida. Lageometría experimental utilizada en estos estudios es sen illa, pero existen importantesdi ultades té ni as rela ionadas on la obten ión de blan os lo su ientemente del-gados omo para que los proye tiles puedan atravesarlos uando se estudia el rangode muy bajas energías. Una ompli a ión adi ional es que el espesor de di hos blan osdebe ser lo más homogéneo posible, es de ir, deben tener una baja rugosidad. Paralos experimentos de transmisión se debe ontar enton es on un haz de proye tilesmonoenergéti o y bien olimado, un blan o muy delgado on un espesor bien medido(∆x ∼ 20 nm) preferentemente autosoportado, y un analizador de energías, que per-mita determinar los espe tros de los proye tiles transmitidos para distintos ángulos desalida on una buena resolu ión en energía.Los experimentos de retrodispersión son aquellos en los que los proye tiles dete ta-dos son los que no atraviesan el blan o, sino que en algún punto de su amino tienenuna fuerte desvia ión de su dire ión de movimiento respe to de la de in iden ia, salendel blan o por la misma super ie por la que entraron, y son dete tados a un ángulode dispersión total grande. Para estos experimentos se suelen utilizar omo blan osláminas delgadas depositadas sobre un substrato (que suele ser de un material liviano).En estos experimentos se determinan los espe tros de energía de los proye tiles queson retrodispersados y llegan hasta un dete tor situado en algún ángulo determinado.Puesto que la se ión e az elásti a de dispersión por ángulos grandes (φ > π/2) esmuy baja omparada on la de transmisión ha ia adelante (bajos ángulos), la antidadde proye tiles uyas traye torias son analizadas es una fra ión muy baja respe to delos que in iden sobre el blan o. También debido al mismo motivo, en el aso de iones

1.4 Herramientas de simula ión numéri a de los pro esos de intera ión 17de energías intermedias y altas, suele aproximarse la traye toria de los iones dentro delblan o omo un amino de entrada esen ialmente re to donde sólo o urren pérdidasde energía inelásti as, seguido de una olisión de ángulo grande (que por produ ir unagran desvia ión del proye til orresponde a parámetros de impa to muy pequeños ypor lo tanto se des ribe omo una intera ión elásti a entre los nú leos atómi os invo-lu rados, utilizando el poten ial de Coulomb) que produ e un ambio de dire ión delos proye tiles, y un amino de salida esen ialmente re to y en dire ión al dete tor,donde sólo o urren intera iones inelásti as. Para determinar la transferen ia de ener-gía en esta geometría, tendremos que onsiderar tres pro esos de pérdida de energíaseparados: 1) frenamiento ele tróni o en el amino de entrada; 2) frenamiento elásti oen la olisión violenta de ángulo grande; 3) frenamiento ele tróni o en el amino desalida. Para ampliar algunos detalles sobre espe trometría de retrodispersión, pueden onsultarse las referen ias [32, 33.En los apítulos 2 y 6 espe i aremos on más detalle las geometrías onsideradas ylos parámetros más importantes rela ionados on los trabajos presentados en esta tesismediante los experimentos de transmisión realizados en el Centro Atómi o Barilo he ylos experimentos de retrodispersión realizados en la Universidad Federal do Rio Grandedo Sul en Porto Alegre, Brasil.1.4. Herramientas de simula ión numéri a de los pro- esos de intera iónLas simula iones omputa ionales y programas de ál ulo numéri o son una herra-mienta muy e az para el estudio del pasaje de iones en medios materiales, que mu hasve es presentan problemas de mu hos uerpos y variadas intera iones que sólo pue-den resolverse de manera analíti a en asos límites o bajo aproxima iones uya validezes muy a otada. Una referen ia sobre el uso de simula iones omputa ionales para elestudio de intera iones de iones on sólidos onstituye el libro de E kstein [34.A grandes rasgos, podemos dividir los programas de simula ión en dos ategorías:por un lado tenemos los programas que sólo se entran en estudiar la traye toria delproye til. Por otro lado se en uentran los programas basados en modelos de dinámi- a lási a, donde se estudian las traye torias e intera iones de una gran antidad deátomos del blan o junto on la del proye til, resolviendo el problema de mu hos uer-pos mediante el ál ulo de fuerzas y a elera iones dentro del formalismo de me áni a lási a. Algunos programas ha en uso de la aproxima ión de olisiones binarias, donde

18 Con eptos bási oslas intera iones se aproximan omo una su esión de eventos independientes entre dos uerpos. Estos programas suelen ha er uso del método de Monte Carlo para determinarpropiedades estadísti as de las distribu iones en energía y dire ión de los proye tilesque se desplazan dentro de un blan o. Dentro de los programas basados en la aproxi-ma ión de olisiones binarias, son muy utilizados los ódigos TRIM (Transport of Ionsin Matter)[28 para blan os de estru tura amorfa y MARLOWE [35 para blan os deestru tura ristalina. Para simula iones de dinámi a mole ular podemos itar al pro-grama de ódigo abierto LAMMPS [36.El uso de estas herramientas permite resolver de manera numéri a una gran an-tidad de problemas uyo análisis on formalismos analíti os no pueden ser tratadosa tualmente. El ono imiento ualitativo y uantitativo de las intera iones bási as departí ulas argadas on la materia es de gran importan ia debido a que generalmenteforman parte de los parámetros de entrada utilizados en los programas de simula ión,y por lo tanto la pre isión de los resultados y predi iones de los ódigos numéri ossuele estar dire tamente rela ionada on la alidad on que se des riben las mismas.1.5. Apéndi e: Revisión de teorías de frenamiento ele -tróni o en medios materialesLas formula iones presentadas en la se ión 1.1.3 orresponden a modelos que on-sideran las intera iones on los átomos o molé ulas del blan o omo eventos aisladoso individuales. Para medios densos, el ampo elé tri o produ ido por el proye til seve afe tado por efe tos de apantallamiento estáti o y dinámi o y de polariza ión delmedio debido a la presen ia de los ele trones del blan o, lo que da lugar a fenómenosde respuesta ole tiva [1. Di hos efe tos deben ser des riptos onsiderando las inter-a iones onjuntas de las distintas partes del blan o. Una formula ión muy utilizada onsiste en modelar los ele trones del blan o omo un gas de densidad ne de partí ulasque no intera túan entre sí, pero que produ en efe tos de apantallamiento en el ampoelé tri o del proye til. Suele haber distintas variantes, que onsideran a la densidadele tróni a espa ialmente homogénea o dependiente de la distan ia a los nú leos delblan o, y generalmente tomando una distribu ión de argas on simetría esféri a.Podemos separar los modelos teóri os utilizados en el ál ulo del frenamiento ele -tróni o en dos grandes grupos: por un lado los modelos lineales y perturbativos, querepresentan los efe tos del proye til omo un ampo indu ido propor ional a su argaelé tri a, o omo un poten ial de perturba ión pequeña que a túa sobre el poten ialatómi o dentro del sólido, desarrollando la respuesta del medio a primer orden en

1.5 Apéndi e: Revisión de teorías de frenamiento ele tróni o en medios materiales 19la perturba ión. Di hos modelos predi en naturalmente una se ión e az de frenadopropor ional al uadrado de la arga del proye til. Por otro lado tenemos los modelosno-lineales, que onsideran a la a ión del poten ial del proye til en ordenes superioral primero (e in luso a todos los órdenes superiores). En los párrafos siguientes detalla-mos algunos resultados y observa iones generales de distintos modelos de frenamientoele tróni o. Supondremos un proye til de número atómi o Z1 que se desplaza on ve-lo idad −→v en un blan o ompuesto de átomos de número atómi o Z2.1.5.1. Formalismo dielé tri oUna teoría muy utilizada para des ribir las intera iones de las partí ulas arga-das on sólidos es el formalismo dielé tri o [37, 38, 39, 40. En el mismo se modela larespuesta de un medio material ante la presen ia de una arga onsiderando al blan o omo un medio dispersivo lineal. Esto quiere de ir que la rea ión de los ele trones delblan o ante el ampo elé tri o externo apli ado (produ ido por el poten ial de Coulombdebido a la arga del proye til Z1 e) se representa mediante un ampo elé tri o indu idoque es propor ional a la perturba ión externa. El medio se ara teriza por su fun ióndielé tri a ompleja ε(k, ω) donde se analiza la respuesta en términos de los espe trosde Fourier para un ampo on ve tor de onda −→

k y fre uen ia ω.La fuerza de rea ión −→F que produ e el ampo elé tri o indu ido −→

E ind por el gasde ele trones sobre el proye til (situado en −→r ) tiene sentido opuesto al movimiento delmismo, y su módulo es:F =

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣ = −Z1 e v · −→E ind(−→r ). (1.19)Utilizando resultados del formalismo dielé tri o se obtiene para un proye til atómi osin estru tura (de arga q1 = Z1 e) el siguiente valor de poder de frenamiento:

− dE

dx=

2 (Z1 e)2

π v2

∫ ∞

0

dk

k

∫ kv

0

dω ω Im

[− 1

ε(k, ω)

]. (1.20)Suele usarse para des ribir el frenamiento debido a los ele trones de un blan o ató-mi o la ono ida fun ión dielé tri a de Lindhard [38, que separa las ex ita iones delgas de ele trones en ontribu iones individuales y ole tivas (plasmones). También seutilizan las fun iones dielé tri as de Mermin [41 para in luir efe tos de ligadura de losele trones, y des ribir las ontribu iones de las apas ele tróni as internas. Las e ua- iones anteriores pueden generalizarse fá ilmente para des ribir las intera iones de unproye til vestido (es de ir, un ion on ele trones ligados), y tienen validez tanto lási a

20 Con eptos bási os omo uánti amente si se utilizan fun iones dielé tri as apropiadas.Para un gas de ele trones libres de densidad ne, denimos la fre uen ia de plasmaωp =

√4 π ne e2 /m, el radio del ele trón (radio de Wigner-Seitz) rs = 3/(4 π ne)

1/3y la velo idad de Fermi vF = (1,919/rs)(~/m). Cal ulando el poder de frenamientoutilizando la fun ión dielé tri a de Lindhard, se re upera en el límite de altas ener-gías (v >> vF ) la fórmula de Bethe on I = ~ωp. Para el aso de bajas velo idades(v << vF ), la formula ión dielé tri a de Lindhard predi e un poder de frenamientopropor ional a la velo idad del proye til y al uadrado de su arga,−dEdx

∣∣∣∣Lindhard

=2m2 e2

3 π ~3(Z1 e)

2 v

[ln

(1 +

π vFv0

)− π vF/v0

1 + π vF/v0

], (v << vF )(1.21)

1.5.2. Formalismo uánti o de perturba iones a primer ordenEn este apartado repasaremos brevemente dentro de la teoría de Bethe, uyo re-sultado presentamos en la se ión anterior, algunas antidades que serán útiles másadelante. La formula ión de Bethe al ula mediante el método de perturba iones uán-ti as de primer orden (aproxima ión de Born de onda plana) la dispersión inelásti ade un proye til por un blan o atómi o. Designaremos al estado fundamental del blan o omo |0〉, a los distintos estados ex itados omo |n〉, y a sus orrespondientes energíasE|0〉 y E|n〉. Para intera iones que transmiten un impulso ~

−→q del proye til al blan oatómi o, denimos el fa tor de forma de la transi ión ǫ0n(q) dado por la expresión:ǫ0n(q) = 〈n|

Z2∑

i=1

ei−→q ·−→ri |0〉 , (1.22)donde se indi a on −→ri al ve tor posi ión de los Z2 ele trones del blan o. A partir de losfa tores de forma antes men ionados, se pueden al ular las fuerzas de os ilador gene-ralizadas f0n(q) (generalized os illator strengths), que son antidades adimensionalesmuy utilizadas en las teorías de frenamiento ele tróni o,

f0n(q) =2m

~2 q2(E|n> − E|0>

)|ǫ0n(q)|2 . (1.23)La fuerzas de os ilador generalizadas umplen la siguiente regla de suma:

N∑

i=1

f0n(q) = Z2, (1.24)

1.5 Apéndi e: Revisión de teorías de frenamiento ele tróni o en medios materiales 21y en el límite dipolar (q → 0) toman la expresiónf0n(q) ∼= fD

0n =2m

~

∣∣∣∣∣〈n|N∑

i=1

xi |0〉∣∣∣∣∣

2

, (q → 0). (1.25)La energía de ex ita ión media de Bethe I, se dene en fun ión de las fuerzas deos ilador en el límite dipolar,ln(I) =

1

Z2

∑

n

fD0n ln

(E|n> −E|0>

), (1.26)donde la sumatoria onsidera todas los posibles transi iones a estados ex itados delblan o (in luyendo estados del dis reto y del ontinuo).Por ompletitud, expresamos el resultado nal de la teoría de Bethe para el poderde frenamiento ele tróni o (velo idades no relativistas):

−dEdx

∣∣∣∣Bethe

=4 π Z2

1 e4N Z2

mv2ln

(2mv2

I

). (1.27)1.5.3. Modelos no linealesSi bien los modelos lineales y perturbativos han sido de gran utilidad para des ribirla pérdida de energía de iones en la materia, y mu hos de ellos siguen utilizándose enla a tualidad, se ha determinado experimentalmente en mu hos asos que la pérdidade energía no presenta una dependen ia uadráti a on el valor de la arga del ion omo predi en di has teorías. En parti ular, el no umplimiento de esta ondi ión hallevado a designar de manera general omo efe tos no lineales a todas las desvia io-nes observadas respe to de di ha ley. Existen numerosas teorías que permiten des ribirestos efe tos no lineales en la pérdida de energía de iones en la materia, algunas de las uales enun iaremos a ontinua ión. En rango de bajas velo idades (v < v0), donde lasintera iones son demasiado fuertes omo para ser des riptas mediante un formalismoperturbativo, los efe tos no lineales son parti ularmente importantes.Formalismo de la se ión e az de transporteUn modelo no lineal que provee una buena des rip ión de la pérdida de energíade iones en la materia está basado en la teoría inéti a, y es omúnmente llamadomodelo de la se ión e az de transporte (TCS, por sus siglas en inglés TransportCross Se tion) [23, 42, 43, 44, 45. Este modelo onsidera la dispersión de los ele tronespor un entro de fuerzas dado por el proye til in idente (junto on su apantallamiento

22 Con eptos bási osestáti o y dinámi o). Desde el sistema de referen ia del proye til los ele trones in iden on una velo idad media −−→v , y por lo tanto transeren un impulso neto en la dire iónopuesta al movimiento del mismo. Para ele trones desviados en el sistema de referen iadel entro de masas un ángulo θ, la se ión e az de transporte σtr se al ula según:σtr =

∫dσ(θ)(1− cos θ), (1.28)donde dσ(θ) representa la se ión e az diferen ial para un dado ángulo de dee ión

θ. Esta se ión e az de transporte depende no sólo de la velo idad del proye til, sinotambién de la velo idad de los ele trones del medio (−→ve respe to del laboratorio, y −→vrrespe to del sistema de referen ia del proye til), es de ir, σtr = σtr(v, vr).Si los ele trones del blan o tienen una densidad ne y una distribu ión de velo idadesNe(ve), normalizada tal que se umpla

∫ ∞

0

dveNe(ve) = 1, (1.29)la pérdida de energía media del proye til puede evaluarse mediante la siguiente expre-sión [44:−dEdx

∣∣∣∣TCS

=mne

4 v2

∫ ∞

0

dveNe(ve)

ve

∫dvr

[1 +

v2 − v2ev2r

]σtr(v, vr) v

4r . (1.30)En la expresión anterior el ál ulo de la se ión e az de transporte puede serrealizado mediante formalismos lási os, semi lási os o uánti os, y el ál ulo de fre-namiento basado en la misma onstituye una aproxima ión de ará ter no perturbativo.La se ión e az de transporte puede al ularse en fun ión de los orrimientosde fase δl determinados para el poten ial dispersor formado por la arga nu lear delproye til y su orrespondiente apantallamiento. En términos de los mismos, obtenemos

σtr(v, vr) =4 π ~2

m2 v2r

∞∑

l=1

(l + 1) sin2 [δl(v, vr)− δl+1(v, vr)] (1.31)donde los δl dependen implí itamente de la velo idad del proye til v debido a que elapantallamiento ele tróni o varía on la energía.En medios metáli os, los ele trones libres apantallan ompletamente a la arga delproye til. Este ondi ión de neutralidad de arga total permite estable er una expre-sión general que deben umplir los orrimientos de fase, ono ida en el límite de muybajas velo idades omo regla de suma de Friedel (FSR, por sus siglas en inglés Friedel

1.5 Apéndi e: Revisión de teorías de frenamiento ele tróni o en medios materiales 23sum rule) [46, 47 y en el aso de velo idades intermedias y altas omo regla de sumade Friedel extendida (EFSR) [48. Di ha ondi ión, que posteriormente desarrollare-mos on más detalle, es parti ularmente importante para los ál ulos de frenamientoele tróni o pues permite determinar de manera auto onsistente la forma del poten ialde apantallamiento uando el mismo tiene un parámetro libre.Teoría de fun ional densidadLa teoría de fun ional densidad (DFT, por sus siglas en inglés Density Fun tionalTheory) es un formalismo uánti o que permite determinar el estado fundamental deun sistema de ele trones intera tuantes sometidos a la a ión de un poten ial externo.La base de la teoría reside en el teorema de Hohenberg y Kohn [49, que estable e queel ono imiento de la densidad ele tróni a de un sistema en su estado fundamental essu iente para determinar todas las propiedades del mismo. A partir de un ál ulo va-ria ional de la energía del sistema, expresada en forma de un fun ional de la densidadele tróni a, se puede hallar el estado fundamental y la distribu ión de los ele tronesante la presen ia del poten ial externo. Una revisión de esta teoría puede en ontrarseen [50.Utilizaremos resultados de DFT para el ál ulo de pérdida de energía de iones lentos(v << vF ) moviéndose dentro de un sólido que representaremos omo un gas de ele -trones libres. En el trabajo de Puska y Nieminen [51, se determinaron los orrimientosde fase para átomos quietos embebidos en un gas de ele trones, para velo idades rela-tivas iguales a la velo idad de Fermi (para v = 0, los úni os ele trones que pueden serex itados son aquellos que están en el límite exterior de la esfera de Fermi, debido alprin ipio de ex lusión de Pauli). Esos orrimientos de fase permiten al ular el frena-miento ele tróni o para iones en metales en el límite de muy bajas velo idades.

Capítulo 2Transmisión de iones livianos de bajaenergía en láminas delgadas: equipoexperimental y análisis de datos2.1. Introdu iónPara los experimentos on iones lentos, se utilizó el a elerador de iones de bajaenergía del laboratorio de intera ión de partí ulas atómi as on la materia del CentroAtómi o Barilo he. Di ho equipamiento uenta on una fuente de iones y su orres-pondiente etapa de a elera ión y enfoque, y una ámara de olisiones donde se olo anlos blan os y está situado el dete tor. Se obtuvieron on este equipo ha es de ionesatómi os y mole ulares (H+, D+, H+

2 , D+2 ), on energías entre 0,4 y 10 keV. Se utili-zaron muestras de arbono, obre y plata de espesores muy delgados (∆x ∼ 20 nm),las que se estudiaron mediante experimentos de transmisión. A ontinua ión se deta-llan algunos aspe tos del equipamiento utilizado, y luego se presenta la metodología deanálisis de datos que permite obtener los resultados presentados en los apítulos 3, 4 y 5.

2.2. Equipamiento experimental2.2.1. Fuente de iones, etapa de a elera ión y sele ión de pro-ye tilesPara generar los ha es de iones de baja energía se utiliza un a elerador Colutronserie BK [52. Los iones son produ idos en una fuente de des arga gaseosa de átodo aliente modelo Colutron 101. La misma onsiste de un re into ilíndri o on paredesde nitruro de boro, en una de uyas bases hay un lamento que emite ele trones. Estos25

26 Transmisión de iones livianos de baja energía en láminas delgadas: equipoexperimental y análisis de datosson a elerados ha ia un ánodo que se en uentra en el otro extremo del ilindro, y en su amino ionizan al gas que se inye ta en ese re into, produ iendo un plasma. Los ionesson extraídos a través de un ori io en el ánodo y a elerados ele trostáti amente. Si-guen etapas de enfoque y un ltro de Wien para sele ión de velo idades. El a elerador uenta a su vez on dee tores verti ales para orientar la dire ión de salida del haz.La dispersión en energía del haz en esta etapa es del orden de 5 eV. La fuente de ionespuede produ ir ha es de H+, H+2 , D+ y He+.2.2.2. Transporte y olima ión del hazEl transporte del haz desde la fuente de iones hasta el dete tor se realiza en ondi- iones de alto va ío. Las presiones típi as de trabajo en la ámara de olisiones son delorden de 10−6 mbar, y se logran utilizando la ombina ión de una bomba de sorp ióny bombas difusoras de a eite seguidas de trampas de nitrógeno líquido de diseño anti- reep. Con este sistema se obtiene un va ío redu ido en hidro arburos.Un esquema que representa el transporte del haz desde el a elerador hasta el blan- o junto on el sistema de dete ión de los proye tiles transmitidos se presenta en lagura 2.1. Luego de generar, a elerar y sele ionar los proye tiles (item 1 de la gura),aquellos que tienen la rela ión arga/masa ade uada son desviados mediante un de-e tor ele trostáti o de 18o (2) ha ia el primer olimador (3). Este dee tor se utilizapara eliminar las partí ulas neutras que puedan haberse generado durante las etapasde a elera ión y enfoque, que por no tener arga elé tri a no han sido eliminadas porel ltro de Wien y por lo tanto produ irían una ontamina ión del haz in idente y undaño por radia ión inne esario sobre los blan os. Luego del primer olimador, el hazes transportado en una región libre de ampos hasta un segundo olimador (4) de 1mm de diámetro y ubi ado a 18 mm del blan o. A ontinua ión los proye tiles in idenperpendi ularmente sobre el blan o que se desea analizar (5). Aquellos iones transmi-tidos a través de la lámina delgada que salen de la misma on un ángulo θ respe to dela dire ión de in iden ia ingresan al analizador de energía (6).2.2.3. Analizador de energía y dete torLos iones que entran al analizador de energía (que onsiste en un dee tor ele tros-táti o de pla as paralelas de se tor ilíndri o de 127o on propiedades de doble enfoque)se ven afe tados por un ampo elé tri o que a túa en la dire ión radial, urvando sustraye torias. Para un dado valor de ampo elé tri o (sele ionado externamente me-diante el poten ial apli ado a las pla as ilíndri as), las partí ulas tendrán distintas

2.2 Equipamiento experimental 27

Figura 2.1: Esquema bási o del transporte y olima ión del haz, y de la geometría utilizadapara la dete ión de los iones transmitidos.traye torias en fun ión de su velo idad (o energía). Sólo aquellos proye tiles que tienenla velo idad ade uada des riben un ar o de ir unferen ia tal que al anzan el olimadorde entrada del dete tor de 1 mm de diámetro. Como dete tor se utilizó un multipli- ador de ele trones de dinodo dis reto modelo ETP-14150 [53. Esta ombina ión deanalizador de energía y dete tor permite obtener un histograma de las partí ulas trans-mitidas en fun ión de su energía, que es lo que se ono e omo espe tro de energías.Los espe tros son adquiridos manteniendo onstante la dosis de iones que in iden sobrela muestra para ada anal. Esto se logra integrando los ele trones se undarios queson emitidos por la super ie del blan o sobre la ual in ide el haz, y determinando eltiempo de permanen ia en ada anal por medio de un sistema ele tróni o de integra- ión. La resolu ión total en energía del sistema es de 2% (an ho total a altura mitad,FWHM), y la resolu ión angular es de ±1, 5o.2.2.4. Sistema de adquisi iónEn la gura 2.2 se esquematiza el sistema de adquisi ión de datos. Una omputado-ra uenta on un multies alímetro (ORTEC ACE-MCS), que se en arga de registrary alma enar las uentas de ada anal, y de produ ir una rampa de tensión analógi aque sirve de señal de referen ia para la tensión de pla as (HV+ y HV−) que determinala energía sele ionada por el analizador. La integra ión de haz on la que se dene eltiempo de re ole ión de iones para ada anal de energía se basa en la propor ionalidadentre el número de ele trones se undarios emitidos y la antidad de proye tiles in iden-tes observada en nuestro experimento. La veri a ión de que di ha propor ionalidades válida en este aso se realiza experimentalmente mediante obten ión en igualdadde ondi iones para el primer y último espe tro de la serie de medi iones, donde seobserva que utilizando este me anismo de normaliza ión, la antidad total de iones

28 Transmisión de iones livianos de baja energía en láminas delgadas: equipoexperimental y análisis de datosen ambos espe tros es similar dentro de un límite del 1% 1. Mediante un ole tor deele trones se undarios (polarizado a +27 V respe to de los blan os) y situado frente ala super ie de in iden ia del haz sobre la muestra, se re oge una señal propor ionala la intensidad del haz. Esta señal se integra mediante el onteo de pulsos generadospor un onversor tensión - fre uen ia uya entrada es propor ionada por la salida delele trómetro (Keithley 610C) que mide la orriente de ele trones se undarios. A travésde la ele ión del número de pulsos a integrar se determina la dosis que dene el tiempode medi ión en ada anal. Los proye tiles que llegan al dete tor produ en un pulsoanalógi o que es preampli ado (preampli ador ORTEC 9301) a la salida de la señalde la ámara de olisiones, y ese pulso luego es onformado mediante un ampli ador(ORTEC 9302) y un dis riminador (ORTEC 436). El pulso ingresa omo dato para ser ontado al multies alímetro (data in). Existe un me anismo de ontrol adi ional quelimita la orriente de entrada al dete tor on el n de evitar un deterioro del mismoprovo ado por una eventual falla. Este onsiste en one tar al dis riminador un pulsí-metro (ratemeter ORTEC 661) que en aso de orrientes ex esivas anula la tensión depolariza ión del dete tor multipli ador de ele trones para su resguardo. En forma sin- ronizada, una segunda omputadora registra las tensiones en las pla as del analizadorde energía para ada anal, omuni ándose mediante el proto olo GPIB-IEEE on dosmultímetros de alta pre isión (Keithley 2000), uya le tura es a tivada mediante unpulso de disparo enviado por el multies alímetro.2.3. Pro eso de medi ión y análisis de datosEl pro eso de medi ión onsiste en sele ionar una energía de trabajo E0 (ener-gía in idente del haz sobre la muestra), olo ar el dete tor en una posi ión polar θ, ydeterminar los espe tros de energía para los iones transmitidos en esa dire ión. Las orrientes típi as de trabajo durante las medi iones son del orden de 10−12 A, sobreun área efe tiva del haz de 0,78 mm2, y los tiempos de medi ión por espe tro son dealgunos minutos, lo que garantiza que el efe to del daño por radia ión produ ido en lasláminas se mantiene dentro de los límites de las in ertezas experimentales. En fun iónde las antidades que se desean determinar, pueden ha erse medi iones on el dete torsituado en un ángulo jo (típi amente en la dire ión ha ia adelante) y para distintasenergías del haz in idente, o bien para una misma energía re ole tar los espe tros paravarios ángulos de salida. El primer tipo de medi ión ( on θ = 0) es el que se realizópara determinar la dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones len-tos, que se presenta en el apítulo 3. Los resultados presentados en los apítulos 4 y1En experimentos on mayores dosis totales de irradia ión o on ha es de iones pesados, esa rela iónpodría no mantenerse onstante a lo largo del tiempo debido a modi a iones en la muestra.

2.3 Pro eso de medi ión y análisis de datos 29

Figura 2.2: Esquema del sistema de adquisi ión de datos. Una omputadora on un multies- alímetro provee una señal de referen ia en fun ión del número de anal que sirve para ajustarla energía sele ionada por el analizador. Se determina el tiempo de permanen ia en ada analmediante la integra ión de la orriente de ele trones se undarios. Los iones que llegan al dete torprodu en un pulso de orriente que luego de ser onformado es a umulado en el anal orrespon-diente del multies alímetro, obteniéndose el espe tro de energías para los iones transmitidos.5 fueron obtenidos mediante el pro edimiento de variar los ángulos del dete tor parauna energía de in iden ia ja, determinando las distribu iones de ángulo y energía delos proye tiles transmitidos.2.3.1. Espe tro típi oEn la gura 2.3 se presenta un espe tro típi o, en este aso orrespondiente a pro-tones de 9 keV transmitidos en una lámina delgada de obre poli ristalino de 16 nm.Los ír ulos llenos orresponden a los datos experimentales, y la línea ontinua es unajuste de los mismos utilizando una distribu ión gaussiana. Como podemos observar, elespe tro es simétri o y por lo tanto la energía media es igual a la energía en el máximode la distribu ión. Es onveniente a larar que la dispersión en energía observada es la onvolu ión de una dispersión propia del pro eso estadísti o de pérdida de energía, delos efe tos de inhomogeneidad del espesor del blan o y los aso iados on el sistema demedi ión. En la se ión 2.3.3 se dis ute on más profundidad este tema.El espe tro de energía de los proye tiles transmitidos tiene la forma de una dis-tribu ión normal o Gaussiana debido a que para los presentes espesores de láminas y

30 Transmisión de iones livianos de baja energía en láminas delgadas: equipoexperimental y análisis de datos

Figura 2.3: Espe tro de energía para un haz de protones de 9 keV transmitido a través de unalámina de obre de 16 nm. Los símbolos muestran los datos experimentales y la línea ontinuasu orrespondiente ajuste gaussiano. La región sombreada orresponde al área bajo la urva delajuste.energías de proye til se umple el riterio de Bohr [17,Ω >> ∆Emáx .s., (2.1)donde Ω2 es la u tua ión uadráti a media de la pérdida de energía (energy lossstraggling) y ∆Emáx .s. es la máxima pérdida de energía que se puede transferir en unpro eso de olisión simple.

2.3.2. Pro esamiento de datos y parámetros relevantesEl pro esamiento de datos onsiste en primer lugar en realizar un ajuste de losespe tros medidos on una fun ión de distribu ión, que en este aso es una Gaussiana.Para proye tiles on energía in idente E0 y transmitidos en la dire ión θ, de estosajustes se obtienen los siguientes parámetros de interés:la posi ión en energía del entro de la distribu ión Emed, que junto on la energíaE0 del haz in idente determinan la pérdida de energía de los proye tiles ∆E(θ) =E0 − Emed,

2.3 Pro eso de medi ión y análisis de datos 31el área bajo la urva del ajuste A(θ), que determina la antidad de proye tilesque fueron dispersados en la dire ión θ del dete tor, yla u tua ión uadráti a media experimental de la pérdida de energía Ω2exp(θ).Para las medi iones de la dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía,utilizaremos el valor de la misma en la dire ión ha ia adelante, ∆E(θ = 0). Los valoresde A(θ) son utilizados para determinar las dispersiones angulares de los proye tiles, ylos de ∆E(θ) para determinar la dependen ia angular de la pérdida de energía.Para ejempli ar la magnitud de las varia iones de los parámetros ∆E(θ) y A(θ),presentamos en la gura 2.4 dos espe tros orrespondientes a la transmisión de proto-nes en una lámina de obre. La energía de in iden ia fue E0 = 9 keV, el espesor delblan o es 16 nm, y se muestran las medi iones para ángulos de salida θ = 0o y 20o, onsus orrespondientes ajustes. Puede observarse laramente que es mayor la antidadde iones transmitidos en la dire ión del haz y que su pérdida de energía media esmenor respe to de los transmitidos en un ángulo de salida grande. Lo primero se debea que la antidad de partí ulas por unidad de ángulo sólido es una fun ión de re ien-te del ángulo de salida (para in iden ia perpendi ular a la super ie de la muestra), omo presentaremos en el apítulo 4 al estudiar las fun iones de dispersión múltiple.El aumento de la pérdida de energía on el ángulo de salida está rela ionado on lamayor distan ia re orrida por los proye tiles en estos asos y on una mayor transferen- ia de energía en los pro esos de olisión elásti a, tema que se estudiará en el apítulo 5.

2.3.3. Flu tua iones en la pérdida de energíaLa dispersión uadráti a media Ω2exp que se observa experimentalmente en la pérdidade energía de un haz de iones transmitido en un blan o sólido tiene su origen en tres ontribu iones:una omponente intrínse a debido a la naturaleza estadísti a de los pro esos detransferen ia de energía, que denominaremos Ω2,una omponente debido a que el espesor de los blan o reales no es homogéneo entoda la super ie irradiada por el haz, que denominaremos Ω2

rug, yuna omponente aso iada a la resolu ión del sistema de medi ión, que denomi-naremos Ω2equipo.

32 Transmisión de iones livianos de baja energía en láminas delgadas: equipoexperimental y análisis de datos

Figura 2.4: (Color) Ejemplo de espe tros para transmisión de iones de la misma energía dein iden ia E0 y distintos ángulos de salida θ en una lámina de obre de 16 nm. Los ír ulos llenosy va íos orresponden a transmisión ha ia adelante y on un ángulo de salida grande respe ti-vamente. Las líneas ontinuas muestran los ajustes Gaussianos de di hos espe tros. Re uadro:esquema simpli ado de la geometría experimental.Como di has ontribu iones son independientes, la dispersión total medida es lasuma en uadraturas de ada una de las omponentes, es de ir,

Ω2exp = Ω2 + Ω2

rug + Ω2equipo. (2.2)Para el aso de bajas energías y para iones transmitidos en la dire ión ha ia ade-lante, se umple Ω2 ∝ v2 [54, siendo v la velo idad de los proye tiles. Dado que lasu tua iones en la energía del haz in idente son de unos po os eV, la dispersión expe-rimental está esen ialmente dominada por la resolu ión en energía del analizador, ondependen ia Ω2

equipo ∝ E2 [55. La ontribu ión debido a la rugosidad puede entender-se onsiderando que las u tua iones en el espesor del blan o estudiado se tradu enen varia iones del amino total re orrido para los iones transmitidos ha ia adelante, ypor lo tanto en u tua iones en el frenamiento. Para un blan o de espesor medio ∆x,denimos la rugosidad ρ, a partir de la e ua iónρ2 =

⟨(∆x′ −∆x)2

⟩

(∆x)2, (2.3)

2.3 Pro eso de medi ión y análisis de datos 33donde indi amos on ∆x′ la distribu ión de espesores del blan o, y en este aso los or hetes 〈 〉 indi an un promedio en la se ión de la muestra sobre la que in iden losproye tiles. A partir de este valor de rugosidad, una vez ono ida la pérdida de energíamedia ∆E puede al ularse el valor de Ω2rug [56,

Ω2rug = (ρ∆E)2. (2.4)Esta rela ión entre rugosidad y dispersión uadráti a media experimental de lapérdida de energía para iones transmitidos en la dire ión ha ia adelante, nos permiteestimar valores máximos de la rugosidad de los blan os. Los mismos son útiles paraevaluar la dependen ia de la pérdida de energía on el ángulo de salida de los proye tilesque presentamos en el apítulo 5.

Capítulo 3Dependen ia on la velo idad de lapérdida de energía de iones lentosComo vimos en el apítulo 1, un pro eso bási o de la intera ión de ha es de io-nes on la materia es la pérdida de energía debido a las ex ita iones ele tróni as delblan o. Para energías mayores a 25 keV/u, los valores están relativamente bien deter-minados para el aso de iones livianos (Z1 = 1 a 4). Sin embargo, en el rango de muybajas velo idades la antidad de datos experimentales es relativamente es asa, las des- rip iones teóri as son más omplejas ya que deben realizarse mediante formalismos uánti os no perturbativos, y por lo tanto el estudio del frenamiento ele tróni o demanera experimental y teóri a resulta de interés. En este apítulo presentamos medi- iones experimentales de la dependen ia on la velo idad del frenamiento de protones,deuterones, y fragmentos de diso ia ión de molé ulas H+2 y D+

2 on energías E < 10 keVen láminas delgadas de arbono [2, obre y plata [3. Los datos son analizados on elformalismo de la se ión e az de transporte utilizando orrimientos de fase obtenidosmediante la teoría de fun ional densidad. Para los blan os de obre y plata se investigaen parti ular el efe to umbral de bajas velo idades, que onsiste en la ex ita ión delos ele trones asi libres de tipo d para velo idades superiores a la de un valor ríti o,denominada velo idad umbral [9, 10, 11.3.1. Introdu iónEl estudio del frenamiento ele tróni o de iones livianos por blan os de arbono uen-ta on una extensa bibliografía tanto de medi iones experimentales omo de análisisteóri os [57, 58, 59, 60, 61, 62, 63, 64, 65, 66, 67, 68, debido prin ipalmente a su altautiliza ión en equipos de investiga ión bási a y apli ada (nanoestru turas de arbono,inter ambiadores de arga, equipos de espe trometría de iones, et .) [5, 7, 8, 69, 70, 71.35

36 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosEl frenamiento ele tróni o del arbono en el rango de bajas velo idades suele modelar-se omo un gas de ele trones libres, que de a uerdo on varias teorías [43, 72, 73, 74tiene una dependen ia propor ional on la velo idad v de los proye tiles. Debido a esto,no se espera en ontrar efe tos isotópi os en el frenamiento ele tróni o de protones ydeuterones en di ho material. Para energías intermedias y altas, la existen ia de unefe to de orrela ión entre los proye tiles en la pérdida de energía de lusters ha sidoteóri amente predi ha [65, 75 y experimentalmente observada en blan os de arbono[63, 76, 77. En el rango de muy bajas energías, la presen ia de efe tos mole ulares on iones livianos en blan os de arbono no ha sido estudiada experimentalmente endetalle, probablemente debido a las di ultades aso iadas a la alta pre isión ne esariaen las medi iones para uanti ar los mismos.Los trabajos de las referen ias [10, 11 presentan experimentos de pérdida de ener-gía de iones de hidrógeno de muy bajas energías en obre, plata y oro, que revelanun apartamiento signi ativo de la propor ionalidad on la velo idad de la pérdidade energía ele tróni a en el rango de muy bajas velo idades (0.25 . v . 0.4 v0). Enexperimentos más re ientes para protones en blan os de oro mono ristalino [9 y po-li ristalino [78, 79 on velo idades aún menores a las anteriormente men ionadas seha observado una transi ión entre un régimen de muy bajas velo idades donde sólose ex itan los ele trones libres del oro y otro régimen de mayores velo idades dondela ex ita ión de los ele trones asi libres tipo d también parti ipa en el frenamientoele tróni o. El estudio que presentamos en este apítulo para los blan os de obre yplata está orientado a uanti ar este fenómeno extendiendo el rango de muy bajasvelo idades en estos materiales (0.1 . v . 0.6 v0), para ompletar la investiga ióndel efe to umbral en los elementos del grupo 11 de la tabla periódi a, de estru turaele tróni a externa tipo d10s1.3.2. Modelos teóri os3.2.1. Transferen ia de energía de iones lentos a un gas de ele -trones libresConsideraremos el frenamiento ele tróni o de iones por un gas de ele trones libresde velo idad de Fermi vF dentro de la teoría de la se ión e az de transporte. En ellímite de muy bajas velo idades v << v0, las intera iones están determinadas por laspropiedades del sistema en el rango de velo idades ele tróni as alrededor de la energíade Fermi. Esto se debe a que las transferen ias de energías son muy pequeñas y el prin- ipio de ex lusión de Pauli impide ex itar a los ele trones que se en uentran por debajo

3.2 Modelos teóri os 37de esta región, ya que no tienen niveles posibles de ex ita ión on estados deso upados.En el límite de iones muy bajas velo idades (v → 0), el frenamiento ele tróni odebido a un gas de ele trones de densidad ne es [42, 43, 80:− dE

dx= mne v vF σtr, (v → 0) (3.1)donde σtr es la se ión e az de transporte determinada para ele trones que olisionan on el ion on una velo idad relativa igual a la velo idad de Fermi.Como se men ionó en el apítulo 1, la se ión e az de transporte puede al ularseen fun ión de los orrimientos de fase uánti os o semi lási os produ idos por el poten- ial dispersor del ion. En el aso de iones de muy bajas velo idades (v << v0) podemosusar la aproxima ión v = 0 para el ál ulo de σtr, que orresponde a onsiderar al po-ten ial dispersor omo el del proye til estáti o junto on su apantallamiento. En estas ondi iones el poten ial tiene simetría esféri a, y el frenamiento ele tróni o en fun iónde los orrimientos de fase δl resulta:

− dE

dx= mne v vF

∫ θ=π

θ=0

dσ(θ)(1− cos θ) =4 π ~2

mvFne v

∞∑

l=0

(l+1) sin2(δl − δl+1), (3.2)donde la ontribu ión prin ipal suele estar dada por los orrimientos de fase para ondas on bajo l, típi amente sólo ontribuyen a la sumatoria los valores para l < 10 parav → 0.3.2.2. Umbral en la transferen ia de energía para ele tronessituados por debajo de la energía de FermiUsualmente la se ión e az de transporte que se utiliza para determinar el frena-miento ele tróni o se al ula mediante la e ua ión 1.31. Este ál ulo resulta de sumarlas transferen ias de impulso debido a las olisiones en las que los ele trones son des-viados un ángulo θ en el sistema de referen ia del proye til. Para iones on v → 0moviéndose en un gas de Fermi, sólo pueden ex itarse los ele trones on velo idad vF .El modelo de gas de ele trones resulta útil para des ribir el omportamiento de algunosblan os uya banda de ondu ión está laramente denida. En estos asos, el úni o pa-rámetro ne esario para representar la respuesta de los átomos del blan o es la densidadde ele trones libres. Di ha densidad puede al ularse a partir de la fre uen ia de plasmade los distintos materiales, que se determina por ejemplo mediante métodos ópti os [81.

38 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosA medida que los proye tiles aumentan su velo idad, las posibles transferen ias deimpulso a los ele trones toman ada vez mayores valores, y por lo tanto a partir de iertas velo idades, no solamente se ex itarán los grados de libertad ele tróni os delblan o aso iados a su banda de ondu ión, sino que también omenzarán a parti iparen las ex ita iones los ele trones de las bandas on pi os en sus densidades de estadosituados algunos eV por debajo de la energía de Fermi. Denominaremos a los ele trones orrespondientes a di has bandas omo ele trones asi libres, y omo velo idad umbralvth (threshold velo ity) a la velo idad de los proye tiles a partir de la ual omienzana ex itarse los mismos. Debido al tipo de pro eso onsiderado (inter ambio de impul-so/energía entre proye til y ele trones del blan o), debe notarse que el valor de vthdepende no solamente de las propiedades ele tróni as del blan o, sino también del ti-po de proye til on el que se están ex itando di hos ele trones. En el límite de ionesde bajas energías E < 25 keV/u, resulta interesante el estudio de estos umbrales deex ita ión para aislantes o semi ondu tores [82, 83, 84, y para metales de transi ión[9, 11, 78, 79, que tienen una banda de ele trones asi libres muy intensa ubi ada apo os eV del nivel de energía de Fermi.Un modelo teóri o que tiene en uenta la presen ia de una banda de ele trones onun pi o en la densidad de estados en una región algunos eV por debajo de la energía deFermi (ele trones asi libres) fue desarrollado en el trabajo [11, que propone una modi- a ión en el ál ulo de la se ión e az de transporte σtr. Para ele trones internos quepre isan una transferen ia mínima de energía U para ser ex itados, se determina unase ión e az de transporte restringida σtr que sólo tiene en uenta las transferen ias deimpulso para desvia iones de los ele trones en un ángulo θ mayores a un valor mínimoθmín. En el límite θmín = 0 se re uperan los resultados para un gas de ele trones libresy σtr no depende de la velo idad del proye til, por lo que el frenamiento ele tróni oresulta propor ional a la velo idad. Para los asos en que θmín > 0, la se ión e azde transporte restringida depende de la velo idad, y ontribuye al frenamiento sólo apartir de un ierto valor de velo idad umbral vth.Para la ex ita ión de ele trones asi libres la se ión e az de transporte restringidatiene la siguiente expresión:

σtr = σtr(v, U) = 2 π

∫ π

θmín |f(θ)|2 (1− cos θ) sin(θ) dθ, (3.3)donde f(θ) es la amplitud de dispersión que puede al ularse omof(θ) =

~

mvr

∞∑

l=1

(2l + 1)ei δl sin(δl)Pl(cos θ), (3.4)

3.3 Pro edimiento experimental 39siendo vr la velo idad de los ele trones relativa al proye til.La dependen ia de σtr on la velo idad v del ion y el parámetro U está dada porel ángulo mínimo de dispersión de los ele trones θmín. Si onsideramos que para unángulo de dispersión θ en el sistema entro de masa hay aso iada una transferen ia deenergía media ∆E en el sistema laboratorio dada por [44∆E(θ) = mv vr (1− cos θ), (3.5)podemos determinar el ángulo mínimo de dispersión tal que haya una transferen ia deenergía U , obteniendo

cos θmín = 1− U

mv vr. (3.6)A ontinua ión presentaremos resultados experimentales de la pérdida de energíaele tróni a de proye tiles de hidrógeno y deuterio en un blan o de arbono, que analiza-remos modelando la respuesta de los ele trones de ondu ión on un gas de ele troneslibres. Luego presentaremos resultados de medi iones en blan os de obre y plata, endonde se observan los efe tos de la ex ita ión de los ele trones asi libres de tipo da partir de un ierto umbral de velo idades del proye til. Las densidades de estadosde esos ele trones en obre y plata presentan máximos en una región situada algunoseV por debajo de la energía de Fermi, y por lo tanto utilizaremos el formalismo quein orpora los efe tos rela ionados on una energía mínima de ex ita ión en el ál ulode la se ión e az de transporte restringida para di hos metales.

3.3. Pro edimiento experimentalRealizamos medi iones de la pérdida de energía de ha es de H+, D+, H+2 y D+

2 on energías de in iden ia en el rango de 1 a 9 keV en blan os de arbono, obre yplata. Para estos estudios se utilizó el a elerador de iones de bajas energías del CentroAtómi o Barilo he des ripto en el apítulo 2.El blan o de arbono utilizado fue provisto por ACF metals [85, y es de om-posi ión amorfa y de tipo ultra-smooth, realizado mediante evapora ión on añon deele trones y depositado sobre un sustrato de mi a. La determina ión de su espesor (130× 1015 at/ m2) fue realizada por normaliza ión del punto experimental de más altaenergía (9 keV) on las tablas de se ión e az de frenamiento ele tróni o semiempíri odel SRIM 2010 [28. Considerando una densidad atómi a de valor NC = 1.95 g/ m3, elespesor físi o del blan o de arbono resultaría 13 nm.

40 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosLos blan os de obre y plata fueron láminas poli ristalinas que realizamos en unequipo de evapora ión en la División Colisiones Atómi as del Centro Atómi o Bari-lo he, en ondi iones de alto va ío libre de hidro arburos. Para la realiza ión de lasmismas, se utilizó una té ni a de evapora ión sobre un substrato plásti o muy liso [86.Posteriormente se disolvió ompletamente el substrato, obteniéndose blan os delgadosautosoportados de baja rugosidad. Los espesores ∆x obtenidos fueron (133 ± 7) ×1015 at/ m2 para el blan o de obre y (146 ± 7) × 1015 at/ m2 para el de plata. Esosvalores fueron obtenidos por ompara ión on determina iones de pérdida de energíade protones de las referen ias [10, 11, suponiendo densidades atómi as NCu = 8.92g/ m3 y NAg = 10.47 g/ m3 para el obre y la plata. Los espesores físi os de di hasmuestras resultan 16 y 25 nm respe tivamente.Las super ies de los blan os fueron olo adas perpendi ulares a la dire ión delhaz in idente, y las medi iones orresponden a transmisión en la dire ión ha ia ade-lante (θ = 0o). En estas ondi iones, se onsidera que toda la pérdida de energía delos proye tiles es produ ida en olisiones inelásti as on los ele trones de los átomosde las muestras, puesto que aquellas partí ulas que tengan olisiones importantes onlos arozos atómi os del blan o (y por lo tanto una ontribu ión no despre iable defrenamiento nu lear) se registrarían a ángulos θ > 0o o en las olas de los espe tros deenergías omo se dis ute a ontinua ión.En la gura 3.1 se muestra a modo de ejemplo el espe tro de energía orrespondientea deuterones de 1.5 keV/u de energía in idente transmitidos en la lámina de obre. Estamedi ión orresponde a uno de los puntos en el rango de menores energías medidas, yse presenta on el n de indi ar el nivel de indetermina ión estadísti o aso iado on lasmedi iones. Puede observarse laramente que el espe tro presenta un pi o muy biendenido, y su forma es levemente asimétri a on mayor ontaje en la zona de bajasenergías. La presen ia de este aumento en el ontaje de iones transmitidos on pérdidade energía mayor que la media se debe a que los pro esos de dispersión múltiple, defuerte inuen ia en la zona de muy bajas energías, produ en la transmisión en la di-re ión ha ia adelante de iones que han tenido más de una dee ión de ángulo grandedurante su re orrido dentro del blan o, y onse uentemente tienen una mayor pérdidade energía debido a la mayor distan ia de desplazamiento total. A n de onsiderarel frenamiento ele tróni o de los iones que no han realizado ese tipo de traye torias,realizamos un ajuste Gaussiano de la distribu ión sólo para los proye tiles que hantenido pérdidas de energía menores a la orrespondiente a la altura mitad del an oizquierdo de la distribu ión mostrada, en los espe tros que presentaban esta asimetría(se observa típi amente para velo idades menores a 0.3 v0).

3.4 Resultados y dis usión 41

Figura 3.1: Espe tro de iones de deuterio de muy baja energía (1.5 keV/u) transmitidos através de una lámina de obre en la dire ión ha ia adelante.3.4. Resultados y dis usión3.4.1. Blan o de arbono amorfoPresentamos en la gura 3.2 las medi iones obtenidas para la dependen ia on lavelo idad de la se ión e az de frenado de protones y deuterones, y fragmentos dediso ia ión de molé ulas H+

2 y D+2 en la lámina de arbono amorfo, transmitidos en ladire ión ha ia adelante. En estos asos la ontribu ión nu lear a la pérdida de ener-gía es despre iable, por lo que los resultados orresponden a la ontribu ión inelásti a(ele tróni a) de la pérdida de energía. Puede observarse que la propor ionalidad on lavelo idad se mantiene para velo idades entre 0.15 y 0.40 v0. Para velo idades mayores,la pendiente de la urva de re e debido a la proximidad on la región del máximo dela urva de frenamiento. Estos resultados indi an que la utiliza ión del modelo de gasde ele trones libres para representar la respuesta ele tróni a del blan o de arbono esade uada en el rango de bajas energías.Otra ara terísti a interesante que presentan las medi iones es la ausen ia de di-feren ias entre el onjunto de datos de protones y deuterones dentro de las in ertezasexperimentales. Este resultado permite armar que no hay un efe to isotópi o en la

42 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentos

Figura 3.2: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de H+, D+ y fragmentos de diso a iónde H+

2 y D+

2 en arbono amorfo, transmitidos en la dire ión ha ia adelante, omo fun ión de lavelo idad media de los proye tiles ( on indi a ión de la energía equivalente en el eje superior).La línea ontinua muestra la predi ión semiempíri a del SRIM 2010 [28. La línea de trazos orresponde a ál ulos basados en la teoría de fun ional densidad [51 para un gas de ele troneslibres on rs=1.66 a0. [81

3.4 Resultados y dis usión 43pérdida de energía inelásti a para iones on Z1 = 1 en el rango de muy bajas velo ida-des en blan os de arbono amorfo, onrmando las predi iones teóri as. Es importantedesta ar sin embargo, que para aquellos iones que no son transmitidos en la dire iónha ia adelante (aquellos que emergen del blan o on θ > 0o), adquiere relevan ia el me- anismo de pérdida de energía elásti o dependiente de la masa de lo proye tiles y queno ne esariamente es despre iable1. Ese me anismo es más importante para deutero-nes que para protones, y por onsiguiente el frenamiento total integrado para todos losángulos de dispersión podría presentar un efe to isotópi o, espe ialmente para energíasmuy bajas. De los resultados de las presentes medi iones en ondi iones de transmisiónha ia adelante, se dedu e que en aso de haber diferen ias en la pérdida de energía total(ele tróni a y nu lear) de protones y deuterones, las mismas deberían orresponder ala ontribu ión elásti a del frenamiento (ver apítulo 5, e ua ión 5.2).Con el n de analizar la posible existen ia de efe tos mole ulares, realizamos medi- iones para ha es in identes de H+2 y D+

2 a varias energías. Del análisis de los espe trosde energía de los proye tiles transmitidos, determinamos que sólo una fra ión muybaja (< 0,1%) de molé ulas emergen de la lámina on θ = 0o 2, ángulo para el ual seespera la fra ión máxima de molé ulas. En la gura 3.2 presentamos los resultados dela pérdida de energía de los fragmentos de diso ia ión de las molé ulas in identes, enfun ión de su velo idad media. Como puede verse, los puntos experimentales orres-pondientes presentan un muy buen a uerdo on los datos de los proye tiles atómi os.Una posible expli a ión de la ausen ia de efe tos mole ulares para los asos inves-tigados puede deberse a que la distribu ión al azar de los átomos del blan o atenúa laprobabilidad de un movimiento orrela ionado de los proye tiles en sus desplazamientosdentro del sólido. Los pro esos de olisiones para ada fragmento atómi o on los aro-zos atómi os del arbono originan traye torias separadas de los ompañeros originales,y por lo tanto ada uno de ellos intera iona on el medio de manera individual. Como onse uen ia, la se ión e az de frenado para los iones transmitidos (fragmentos delas molé ulas in identes) es igual a la de los ha es atómi os. Esta hipótesis está en on- ordan ia on la muy baja fra ión de molé ulas transmitidas men ionada previamente.Por ompletitud, in luimos en la gura 3.2 los valores semiempíri os para la se - ión e az de frenamiento ele tróni o del ódigo SRIM 2010 [28, que surgen de unaserie de ajustes y extrapola iones semiempíri as sobre un onjunto de medi iones ex-1Esto se estudiará on mayor detalle en el apítulo 52La determina ión de esta fra ión se obtiene de integrar los espe tros en la región de energíaque orresponde a molé ulas enteras, y omparando el área de esa región on la del pi o de ionestransmitidos.

44 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosperimentales presentes en la literatura. La determina ión del espesor de la lámina de arbono fue realizada utilizando el valor de pérdida de energía de protones de 9 keVde esta referen ia (punto experimental de mayor energía en el grá o). Observamosun ex elente a uerdo en la dependen ia on la velo idad de la urva del SRIM on losvalores medidos. En la misma gura se muestra la predi ión teóri a para la se ióne az de frenado basada en el formalismo de la se ión e az de transporte utilizandolos orrimientos de fase obtenidos mediante ál ulos de teoría de fun ional densidad(DFT) realizados por Puska y Nieminen [51. El oe iente de propor ionalidad onla velo idad de los proye tiles para el frenamiento ele tróni o se obtuvo para un gasde ele trones libres on un parámetro de densidad rs = 1.66 a0, orrespondiente a unnúmero de 3.6 ele trones efe tivos por átomo del blan o, en a uerdo on la revisiónde datos de medi iones ópti as ompilada por Isaa son [81. La densidad del blan o onsiderada para los ál ulos de DFT fue de 1.95 gr/ m3. Es útil a larar que el poderde frenamiento por un gas de ele trones libres al ulados mediante DFT tiene una muybaja dependen ia on el valor de la densidad de ele trones (el frenamiento varía menosde un 5% para ambios de densidad del orden del 20% [51), por lo que el valor de3.6 ele trones efe tivos por átomo debe evaluarse dentro de este ontexto, al igual queposibles varia iones de la densidad atómi a del blan o respe to del valor tabulado enla literatura.Con el objetivo de onsiderar on mayor detalle el omportamiento de bajas velo i-dades de los datos presentados, se presenta en la gura 3.3 el oe iente de fri ión Qde los datos experimentales, denido omo la pérdida de energía por unidad de aminore orrido dividida por la velo idad media de los iones en el blan o,

Q =1

v

∆E

∆x, (3.7) onsiderando una densidad para el arbono amorfo de 1.95 gr/cm3. En línea onti-nua se observa el límite para velo idades muy bajas de los ál ulos de DFT. Todoslos datos de las medi iones presentes para velo idades menores a 0.4 v0 se en uentranen una línea horizontal bien denida. A partir de esta observa ión, on luimos queel frenamiento ele tróni o del arbono en el rango de bajas velo idades puede mode-larse ade uadamente on la ontribu ión debida a los ele trones externos del mismo,representada de manera teóri a omo un gas de ele trones libres. Este omportamientoes mar adamente diferente a las observa iones que presentaremos a ontinua ión parablan os de obre y plata.

3.4 Resultados y dis usión 45

Figura 3.3: Coe iente de fri ión Q para iones de hidrógeno en arbono amorfo. Los ír ulosllenos orresponden a las medi iones experimentales propias (gura 3.2). La línea ontinua indi alos resultados de la teoría de fun ional densidad [51 para un gas de ele trones libres on rs=1.66a0. [813.4.2. Blan os poli ristalinos de obre y plataSe determinó experimentalmente on el mismo método que para el blan o de ar-bono, la pérdida de energía de protones y deuterones en el régimen de muy bajasenergías en blan os poli ristalinos de obre y plata. En las guras 3.4 y 3.5 presenta-mos los resultados para la se ión e az de frenado en fun ión de la velo idad mediade los iones v , junto on los datos previos de Valdés et. al [10, 11. El a uerdo de losdatos nuevos junto on los publi ados anteriormente es ex elente. Las nuevas medi io-nes aportan una extensión ha ia las más bajas velo idades, en la que se puede observarun ambio entre dos regímenes de ex ita ión ele tróni a diferentes.Para ambos blan os, los datos de protones y deuterones son oin identes dentrode las in ertezas experimentales, mostrando la ausen ia de un efe to isotópi o en elfrenamiento ele tróni o de H+ y D+ en este rango de energías, para proye tiles trans-mitidos en la dire ión ha ia adelante, al igual que lo observado en el aso del blan ode arbono amorfo.Puede verse laramente en los datos experimentales de la gura 3.4 que para lasmás bajas energías (v . 0,15 v0), el frenamiento inelásti o del obre es propor ional a

46 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentos

Figura 3.4: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de H+ y D+ en obre poli ristalino,transmitidos en la dire ión ha ia adelante, omo fun ión de la velo idad media de los proye tiles( on indi a ión de la energía equivalente en el eje superior). Se indi a on ír ulos va íos (proto-nes) y llenos (deuterones) las medi iones orrespondientes a este trabajo, y on uadrados va íoslos datos de la referen ia [11. La línea ontinua orresponde a ál ulos basados en la teoría defun ional densidad [51 para un gas de ele trones libres on rs=2.0 a0.

3.4 Resultados y dis usión 47

Figura 3.5: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de H+ y D+ en plata poli ristalina,transmitidos en la dire ión ha ia adelante, omo fun ión de la velo idad media de los proye tiles( on indi a ión de la energía equivalente en el eje superior). Se indi a on ír ulos va íos (proto-nes) y llenos (deuterones) las medi iones orrespondientes a este trabajo, y on uadrados va íoslos datos de la referen ia [10. La línea ontinua orresponde a ál ulos basados en la teoría defun ional densidad [51 para un gas de ele trones libres on rs=2.1 a0.

48 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosla velo idad del proye til. Para velo idades mayores, la pendiente de la urva aumentay la rela ión de propor ionalidad deja de umplirse. La urva orrespondiente al blan ode plata (gura 3.5) muestra un omportamiento similar, y el régimen de bajas energíasse mantiene desde los puntos de menor energía medidos hasta velo idades de alrededorde 0,2 v0.Para des ribir los datos experimentales presentados en este trabajo, apli aremos elformalismo usado en la referen ia [9 para el poder de frenamiento del oro. Este modelo onsidera una fuerza de frenado −dE/dx para iones lentos on un oe iente de fri iónQ que depende de la velo idad v de los proye tiles,

− dE

dx= Q(v)v. (3.8)En este trabajo Q(v) es separado en dos omponentes para el frenamiento ele -tróni o: una representa la ex ita ión de los ele trones de la banda de ondu ión (de ara ter mixto s,p), y la otra omponente es debida a los ele trones asi libres de tipod. Cal ularemos el oe iente de fri ión usando el formalismo de la se ión e az detransporte restringida presentado anteriormente, in orporando un mínimo de energíatransferida U para los ele trones d, a n de representar la ubi a ión del máximo desu densidad de estados algunos eV por debajo de la energía de Fermi. En este aso, elvalor para Q es

Q(v) = mnspe vspF σsp

tr +mnde v

dF σ

dtr, (3.9)donde nsp

e y nde son las densidades de ele trones libres y tipo d, vspF y vdF son sus orrespondientes velo idades de Fermi, y σsp

tr y σdtr son sus respe tivas se iones e a- es de transporte. La velo idad relativa media de los ele trones fue aproximada omo

〈vr〉 ∼= (3/4)vF , en a uerdo on los ál ulos de las referen ia [73.Para los ele trones de ondu ión, utilizaremos Usp = 0, y por lo tanto su ontri-bu ión al oe iente Q es independiente de la velo idad y σsptr = σsp

tr . Por otra parte,para los ele trones asi libres de tipo d, proponemos Ud > 0, y los mismos darán una ontribu ión a Q sólo para velo idades mayores que una velo idad umbral vth, on unadependen ia en la velo idad dada por las e ua iones 3.3 y 3.6.Los ál ulos para las amplitudes de dispersión f(θ) para los ele trones sp y los dlos realizamos utilizando los orrimientos de fase de DFT de la referen ia [51, para ungas de ele trones ara terizados por su parámetro rs, orrespondiente al denominadoradio del ele trón o radio de Wigner-Seitz. La ontribu ión de los ele trones de on-du ión sp fue obtenida mediante la realiza ión de un ajuste del parámetro rs a n

3.4 Resultados y dis usión 49

Figura 3.6: Se ión e az de pérdida de energía de iones de hidrógeno en obre poli ristalino.Los símbolos indi an los datos experimentales de este trabajo (gura 3.4). La línea ontinua orresponde a los resultados del modelo teóri o presentado para la ex ita ión de los ele troneslibres y asi libres. Las líneas de puntos y de trazos y puntos muestran las ontribu iones debidoa la transferen ia de energía a los ele trones de ondu ión y a los asi libres, respe tivamente.de obtener una pendiente para los ál ulos teóri os similar a la observada en los datosexperimentales de muy bajas energías. Los resultados de esos ajustes se muestran enlas guras 3.4 y 3.5 omo líneas ontinuas. La densidad efe tiva de los ele trones tipod fue determinada a n de obtener un frenamiento ele tróni o total en buen a uerdo on los resultados experimentales.Los valores hallados para el régimen de muy bajas velo idades fueron rCus = 2.0 a0 y

rAgs = 2.1 a0 para los blan os de obre y plata. Estos valores orresponden a densidadesde aproximadamente 2.4 y 3 ele trones de ondu ión (tipo sp) por ada átomo delblan o, respe tivamente. Debe notarse que si bien sólo ontribuyen las ex ita iones delos ele trones tipo sp en el régimen de muy bajas velo idades (v < vth), los ele trones asi libres también parti ipan en las intera iones, por ejemplo, realizando un efe to deapantallamiento sobre la arga del ion y por lo tanto afe tando el poten ial dispersordel proye til. Estos efe tos ombinados son aquí representados por los valores efe tivosde rs indi ados anteriormente.Los resultados de los ál ulos teóri os usando este modelo se presentan en las guras3.6 y 3.7, junto on los datos experimentales presentados previamente. Las ara terís-

50 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentos

Figura 3.7: Se ión e az de pérdida de energía de iones de hidrógeno en plata poli ristalina.Los símbolos indi an los datos experimentales de este trabajo (gura 3.5). La línea ontinua orresponde a los resultados del modelo teóri o presentado para la ex ita ión de los ele troneslibres y asi libres. Las líneas de puntos y de trazos y puntos muestran las ontribu iones debidoa la transferen ia de energía a los ele trones de ondu ión y a los asi libres, respe tivamente.ti as más importantes observadas en el experimento, es de ir los ambios de pendienteen las urvas de la se ión e az de frenado a muy bajas velo idades y las diferentes po-si iones de las velo idades umbral vth para ambos blan os, son muy bien reprodu idas.La ontribu ión de los ele trones de ondu ión de ará ter sp es propor ional a la velo- idad, omo se había men ionado anteriormente. Sin embargo, los ele trones asi libressólo ontribuyen a la pérdida de energía para iones on velo idades mayores a vth. Ela uerdo entre los datos experimentales y el modelo es muy bueno para ambos blan os, on sólo algunas dis repan ias en la región de más altas energías para el blan o de plata.Usando una energía mínima transferida a los ele trones asi libres de valor UCud =3 eV para los ál ulos del blan o de obre, resulta del modelo una velo idad umbral

vCuth ≃ 0.16 v0. Para el aso del blan o de plata, los valores orrespondientes son UAg

d =5 eV y vAgth ≃ 0.22 v0. Es interesante notar que los entros de las urvas de densidadesde estados para los ele trones asi libres del obre y la plata, de a uerdo on ál ulosde la referen ia [87, están situados a 3.0 y 4.9 eV respe to de la energía de Fermi deambos metales (ver gura 3.8), lo que tiene un gran a uerdo on los valores men io-nados para UCu

d y UAgd . Por lo tanto, en base a la presente teoría podemos determinarque la existen ia de una velo idad umbral más alta para la plata en ompara ión on

3.4 Resultados y dis usión 51

Figura 3.8: Densidades de estado para los ele trones libres y asi libres de obre y plata, enfun ión de la energía respe to de la energía de Fermi. De referen ia [87la del obre es una onse uen ia de la posi ión más profunda de la banda de ele tronestipo d respe to de la energía de Fermi.Una ara terísti a que no es predi ha por el modelo teóri o y fue ajustada a losdatos experimentales es el valor de las densidades efe tivas para los ele trones de on-du ión tipo sp y para los ele trones asi libres tipo d. Este aspe to resulta importantepara ara terizar la ontribu ión relativa de ada omponente ele tróni a a la se ióne az de frenado inelásti o, y requiere un desarrollo futuro.Debido a que la base del modelo onsiste en onsiderar el frenamiento de los proye -tiles por una ombina ión de gases de ele trones libres y asi libres, resulta ompli adointerpretar físi amente el signi ado de las densidades ele tróni as efe tivas obtenidas.Una amplia ión del presente modelo, en la que se onsideró explí itamente la formade la densidad de estado de los ele trones asi libres y su distan ia a la energía deFermi puede en ontrarse en el trabajo [9 (modelo a), donde los resultados obtenidosfueron prá ti amente similares a los hallados on el presente modelo (modelo b), queúni amente onsidera una transferen ia mínima de energía para la ex ita ión para losele trones d. El buen a uerdo hallado entre los valores de Ud y la distan ia en energíaal entro de las densidades de estado de di hos ele trones permite armar que los prin- ipales omponentes de las intera iones del sistema físi o que se quiere des ribir están

52 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentos ualitativamente bien des riptos. A modo de referen ia, podemos omentar que ál u-los on este mismo modelo, pero on valores de Ud modi ados en un 50% respe tode los onsiderados en este trabajo, provo arían una varia ión de la velo idad umbraldel orden de 0,1v0, y por lo tanto estarían en laro desa uerdo on los presentes datosexperimentales.3.5. Con lusionesHemos presentado resultados experimentales y ál ulos teóri os rela ionados on lapérdida de energía de proye tiles atómi os y mole ulares livianos en blan os sólidos de arbono, obre y plata. El rango explorado orresponde al omportamiento de muy ba-jas energías (E < 10 keV/u). Las ondi iones de medi ión utilizadas (transmisión en ladire ión ha ia adelante) atenúan la ontribu ión de las olisiones elásti as o nu leareshasta valores insigni antes, y por lo tanto los estudios orresponden al denominadofrenamiento ele tróni o o inelásti o. En base a los estudios presentados en este apítulo,se on luye lo siguiente:La pérdida de energía ele tróni a en blan os de arbono amorfo para los proye -tiles investigados (H+, D+, y fragmentos de diso ia ión de molé ulas H+

2 y D+2 ) espropor ional a la velo idad de los iones, en a uerdo on las predi iones de variosmodelos teóri os para el frenamiento de iones por un gas de ele trones libres.La pérdida de energía para ha es de protones y deuterones en arbono es equiva-lente dentro de las in ertezas experimentales. No se observan efe tos isotópi os enel frenamiento ele tróni o. Debe remar arse sin embargo que para la pérdida deenergía promediada para los proye tiles en todas las dire iones de salida, podríaexistir una diferen ia en el frenamiento total debido a una ontribu ión elásti aque depende de la masa del proye til y que no ne esariamente es despre iablepara todos los ángulos de salida.El fa tor de transmisión de molé ulas H+

2 y D+2 enteras en un blan o de arbonoamorfo de 130 × 1015 at/ m2 es muy bajo (< 0,1%).La pérdida de energía de los fragmentos de diso ia ión de di has molé ulas essimilar a la obtenida on los orrespondientes proye tiles atómi os, por lo que nose observan efe tos mole ulares en la pérdida de energía inelásti a.La ausen ia de efe tos mole ulares podría estar aso iada a la distribu ión al azarde los átomos del blan o de arbono, que lleva a traye torias separadas de los

3.5 Con lusiones 53fragmentos originalmente unidos, y por onsiguiente las intera iones ele tróni- as de los mismos o urren de manera no orrela ionada. Esta hipótesis está ena uerdo on la muy baja fra ión de molé ulas transmitidas.No se observa la presen ia de umbrales de ex ita ión en la pérdida de energía delos proye tiles utilizados en el blan o de arbono, y el oe iente de fri ión Q( al ulado omo la pérdida de energía por unidad de amino re orrido divididopor la velo idad de los iones) es independiente de v en la region de velo idades0,15 < v < 0,40 v0. Para energías mayores se observa una disminu ión de Q onla velo idad debido al a er amiento ha ia la zona del máximo de la urva defrenamiento.Los estudios realizados on protones y deuterones en el rango de muy bajasenergías en blan os de obre y plata indi an la existen ia de dos regímenes dife-ren iados para la transferen ia de energía ele tróni a. Para velo idades menores auna dada velo idad umbral vth, sólo ontribuyen a la pérdida de energía inelásti alas ex ita iones de los ele trones de ondu ión. Las ex ita iones de los ele tro-nes asi libres sólo pueden realizarse para velo idades mayores a vth, ya que laprofundidad de la banda de estos ele trones respe to del nivel de Fermi inhibe lastransferen ias de energía inferiores a un ierto valor mínimo debido a la ausen iade estados deso upados libres por debajo de la energía de Fermi.No se en ontró diferen ia en los datos experimentales de pérdida de energía inelás-ti a de protones y deuterones en blan os de obre y plata.La dependen ia on la velo idad de las urvas de pérdida de energía para losblan os de obre y plata son muy bien des riptas mediante un modelo teóri o queestudia separadamente las ontribu iones al frenamiento debido a la ex ita iónde los ele trones de ondu ión y los asi libres. La ara terísti a distintiva delmodelo es la in lusión de un umbral para las transferen ias de energía a losele trones asi libres, realizada a través de un ál ulo de la se ión e az detransporte restringida que onsidera solamente las olisiones on transferen iasde energía mayores a un determinado valor límite.El valor mínimo de la transferen ia de energía Ud para los ele trones asi libresestá en muy buen a uerdo on la distan ia desde el entro de la banda de ele -trones asi libres hasta la energía de Fermi de los metales obre y plata. Como onse uen ia, la velo idad umbral de la plata es superior a la del obre debi-do a que su banda de ele trones d está más alejada de la energía de Fermi. Elmodelo des ribe ualitativamente bien este fenómeno al in orporar una mínimatransferen ia de energía para la ontribu ión al frenamiento de di hos ele trones.

54 Dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía de iones lentosUna ara terísti a del modelo que requiere futuras investiga iones onsiste enla determina ión de las densidades ele tróni as efe tivas para los ele trones de ondu ión y asi libres, que a tualmente se determinaron en base a ajustes onlos datos experimentales.

Capítulo 4Dispersión angular de iones lentostransmitidos en láminas delgadas4.1. Introdu iónEl ono imiento de la dispersión angular de un haz de partí ulas argadas queatraviesa un medio material es de mar ado interés en prá ti amente todos los expe-rimentos y pro esos que involu ran la intera ión de iones energéti os on blan ossólidos. Los experimentos de transmisión de iones por láminas delgadas onstituyen unex elente método para determinar las distribu iones angulares de los proye tiles, quese denominan habitualmente distribu iones de dispersión múltiple (multiple-s atteringdistributions). Las dee iones angulares debido a olisiones entre los iones y los a-rozos atómi os del blan o son de mayor amplitud uando los proye tiles tienen menorvelo idad (ver e ua ión 1.3), y por lo tanto el ono imiento de las dispersiones múlti-ples de iones en blan os sólidos es de parti ular relevan ia para el transporte de ha esde bajas energías. En este apítulo presentamos medi iones experimentales de las dis-tribu iones de dispersión múltiple en blan os de arbono amorfo [2 y obre y platapoli ristalinos [4, para ha es de protones y deuterones on energías in identes entre 4y 9 keV. Los resultados obtenidos se analizan utilizando el formalismo de dispersiónmúltiple de Sigmund y Winterbon [31.4.2. Modelos teóri osDesde ha e dé adas existen varios modelos teóri os para las distribu iones de dis-persión múltiple [21, 31, 88, que han sido apli ados on éxito para el estudio de lasintera iones de iones rápidos on medios materiales. Una revisión de los avan es eneste tema puede en ontrarse en los trabajos de S ott [89 y el más re iente de G. Amsel55

56 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadasy olaboradores [29. Por otra parte, en el rango de bajas energías no se dispone de unagran antidad de datos experimentales y la validez de los modelos teóri os no ha sidoveri ada en detalle.Los trabajos de Meyer [88 y de Sigmund y Winterbon [31 están basados en lae ua ión de Bothe [30, y ha en uso de un formalismo de variables redu idas [21 enla des rip ión de las olisiones binarias, que permite obtener propiedades de similari-dad en las distribu iones de dispersión múltiple, simpli ando el tratamiento teóri omediante la redu ión de la antidad de variables independientes utilizadas en el for-malismo, para un dado poten ial de intera ión.Dentro de las teorías de dispersión múltiple, suelen ha erse las siguientes aproxi-ma iones [31:la distribu ión de los entros de dispersión es al azar y on una densidad homo-génea, es de ir que se estudia el aso de dispersión múltiple in oherente, por loque será válida para blan os de tipo amorfo, y no des ribirá los efe tos aso iadosa la ristalinidad de la muestra ( hanneling). El no onsiderar orrela ión entrelas olisiones equivale a reemplazar el medio dispersor por un gas de partí ulaspuntuales.los eventos de olisión son del tipo binario y on simetría azimutal para los ángulosde dispersión, que ex luye la onsidera ión de algunos asos espe iales omo porejemplo la dispersión de partí ulas polarizadas.se aproximan los efe tos de pérdida de energía de los proye tiles dentro del sólido,analizando el aso de un haz de proye tiles on energía ja (un análisis de lavalidez de esta aproxima ión puede en ontrarse en [90, y también se analiza enla se ión 4.2.5).se onsideran ángulos de dispersión pequeños en una es ala absoluta.Para el aso de ángulos de dispersión pequeños, pueden usarse las aproxima ionessin(θ) ≃ θ y cos(θ) ≃ 1. En tales asos, la dispersión de los proye tiles puede evaluarse onsiderando las proye iones de su ve tor velo idad en el plano perpendi ular a ladire ión de in iden ia, y las distribu iones de dispersión múltiple se des riben en unmar o similar al de un pro eso de difusión en dos dimensiones.

4.2 Modelos teóri os 574.2.1. Deriva ión de la e ua ión de BothePresentaremos en esta se ión una deriva ión de la e ua ión de Bothe basada en unae ua ión de transporte, dedu ida de esta manera por primera vez en la referen ia [91.Consideraremos el ve tor −→θ en el plano perpendi ular a la dire ión de in iden ia parades ribir las traye torias de los iones. Sea dσ = dχχσ(χ) la se ión e az diferen ialde dispersión elásti a en un pro eso de olisión simple en un intervalo angular dχ. Elnúmero de proye tiles en un intervalo angular dθ luego de atravesar un espesor ∆x serádes ripto por la fun ión de distribu ión f(θ,∆x) θ dθ. La e ua ión de transporte quesatisfa e la fun ión de distribu ión es:∂f(θ,∆x)

∂∆x= −Nf(θ,∆x)

∫dχχσ(χ) +N

∫d−→χ σ(χ) f(

−→θ −−→χ ,∆x), (4.1)donde N es el número de entros de dispersión por unidad de volumen, −→θ ′ =

−→θ −−→χes el ve tor en el plano que representa la dire ión del proye til antes de la últimadee ión, y d−→χ = χ

2πdχ dφ, siendo φ el ángulo a imutal del ve tor −→χ en ese plano.Utilizando la transformada de Fourier de la fun ión f(θ,∆x),

f(θ,∆x) =

∫d−→η e−i−→η ·

−→θ g(η,∆x) (4.2)en la e ua ión de transporte anterior, se obtiene la e ua ión que debe umplir g(η,∆x),

∂g(η,∆x)

∂∆x= −N g(η,∆x)

∫dχχσ(χ) [1− J0(η χ)] , (4.3)donde hemos usado la fun ión ilíndri a de Bessel de orden ero,

J0(z) =1

2π

∫dφ ei z cos φ. (4.4)Haber utilizado las transformadas de Fourier nos permite realizar la integra ión de lae ua ión para g(η,∆x) en ∆x de manera inmediata,

g(η,∆x) = g(η, 0) exp

−N ∆x

∫dχχσ(χ) [1− J0(η χ)]

, (4.5)siendo g(η, 0) la transformada de Fourier de la distribu ión ini ial de la dire ionespara ∆x = 0. Para un haz de proye tiles ini ialmente olimado, se obtiene g(η, 0) = 1,y volviendo a las variables originales, obtenemos para la fun ión de distribu ión la

58 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadase ua ión de Bothe:f(θ,∆x) =

∫ ∞

0

dη η J0(η θ) exp [−N ∆xσ0(η)], (4.6)en donde hemos introdu ido σ0(η), denido omoσ0(η) =

∫ ∞

0

dχχσ(χ) [1− J0(η χ)]. (4.7)En las e ua iones 4.6 y 4.7 hemos evaluado el intervalo de integra ión entre 0 y ∞,esto es válido porque se supone que la se ión e az diferen ial de dispersión dσ tieneun pi o su ientemente grande para ángulos pequeños de modo que la ontribu ión deángulos de dispersión grandes a la integral de la e ua ión 4.7 es despre iable [31.4.2.2. Poten iales interatómi osLos efe tos de dee ión angular produ idos por las olisiones entre los proye tilesatómi os y los arozos del blan o se des riben en el formalismo de dispersión múltipleutilizando la se ión e az diferen ial para olisiones elásti as, dσ. Esta se ión e azde dispersión, más allá del formalismo o aproxima iones utilizadas para su ál ulo, de-pende del poten ial interatómi o utilizado para des ribir la intera ión entre proye tily blan o. En el límite de muy altas energías y parámetros de impa to muy bajos (queresultan en dee iones de ángulo grande), los proye tiles penetran la nube ele tróni ay la olisión es entre los nú leos atómi os, por lo que puede utilizarse el poten ial deCoulomb. Este es el aso que se presenta por ejemplo uando se analizan las dee ionesangulares en las olisiones binarias que produ en una dispersión ha ia atrás (ba ks at-tering), omo las involu radas en los experimentos de retrodispersión que se presentanen el apítulo 7. Para proye tiles lentos que son transmitidos en blan os delgados, las olisiones involu ran distan ias interatómi as del orden de los radios atómi os, y porlo tanto es ne esario onsiderar los efe tos de apantallamiento produ idos por los ele -trones ligados a los nú leos de los átomos del blan o. En estas ondi iones, de imosque se analizan las olisiones para poten iales de Coulomb apantallados.Consideremos un ion de arga Z1 e y velo idad v que olisiona on un átomo enreposo de arga Z2 e. No se onsideran los efe tos de ex ita ión ele tróni a duranteel pro eso de olisión, porque en una primera aproxima ión los mismos pueden serdespre iados al onsiderar la dee ión en el sistema entro de masa [21. Estamos porlo tanto interesados en estudiar la dee ión del ion en un en uentro elásti o on elblan o, es de ir, en una olisión del ion on el arozo atómi o del blan o, lo que en

4.2 Modelos teóri os 59esta área de la físi a suele llamarse una olisión nu lear. A velo idades intermediaso altas, los proye tiles on bajo Z1 (protones, helio, et .) pueden onsiderarse omouna arga de prueba pequeña, y la ongura ión ele tróni a del átomo del blan ono se verá fuertemente perturbada durante la olisión elásti a [29. Por lo tanto, elpoten ial interatómi o puede ser onsiderado omo estáti o y está dado por el poten ialde Coulomb apantallado V (r),V (r) =

(Z1 Z2 e

2

r

)Φat(r), (4.8)donde Φat(r) es una fun ión de apantallamiento (Φat(r = 0) = 1) que tiende a ero paradistan ias grandes. Puede determinarse Φat de manera más pre isa para ada átomo al ulando por ejemplo la densidad ele tróni a mediante una des rip ión de Hartree-Fo k y luego resolviendo la e ua ión de Poisson. Sin embargo, en la mayoría de los asos onsiderados (ex epto en blan os extremadamente delgados, donde o urren muypo as olisiones) los efe tos de dispersión múltiple son relativamente insensibles a losdetalles de la densidad ele tróni a [29 1. Es por eso que suele re urrirse a des rip ionesde los poten iales interatómi os que si bien no son tan pre isas, permiten simpli arlos ál ulos y en determinados asos in luso aprove har propiedades de universalidady leyes de es ala para ondensar los modelos teóri os utilizando aproxima iones su- ientemente ade uadas y e ientes.Uno de los modelos más usados para la des rip ión de las densidades ele tróni asde los átomos es el de Thomas-Fermi. Lindhard y olaboradores [21 obtuvieron unresultado aproximado para el poten ial interatómi o entre dos átomos neutros usandouna des rip ión tipo Thomas-Fermi,

VL(r) ≃(Z1 Z2 e

2

r

)ΦTF (r/aL), (4.9)donde ΦTF es la fun ión de apantallamiento de Thomas-Fermi2 y aL es un radio deapantallamiento dado por la expresión

aL =0,8853 a0(

Z2/31 + Z

2/32

)1/2 , (4.10)1Puede pensarse, en un modelo de olisiones lási as o semi lási as, que durante el desarrollo de la olisión se realiza un muestreo en un rango amplio de distan ias interatómi as, por lo que los efe tosdebidos a detalles de V (r) son al menos par ialmente suavizados.2La misma se determina mediante un ál ulo numéri o, y existen varias aproxima iones analíti asa la misma, ver [22. Para dar una idea del orden de di ho apantallamiento, la misma toma el valorΦTF (x) = 0,1 para x ≃ 4.

60 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadasdonde se realizó el reemplazo (9π2/128)1/3 ≃ 0,8853.Para valores grandes de r/a, en el aso Z1 ≪ Z2, el poten ial de Lenz-Jensenresulta una mejor aproxima ión a los poten iales reales que el de Thomas-Fermi, segúnlo indi ado en [21. La fun ión de apantallamiento que proponen Lenz y Jensen [92, 93es [34ΦLJ(x) =

(1 + y + 0,3344y2 + 0,485y3 + 0,002647y4

)e−y, (4.11) on y =

√9,67 x y x = r/aL.Un ál ulo pre iso de los poten iales de intera ión involu ra la resolu ión de lae ua ión de S hrodinger para los estados ele tróni os del sistema formado por los dosátomos olisionantes. Los detalles sobre este tipo de tratamientos ex eden el mar ode esta tesis, pero es útil men ionar que pueden al ularse on buena pre isión desdeha e algunas dé adas. Una revisión ompleta de este tema se puede en ontrar en lareferen ia [94. Para el estudio del pasaje de partí ulas argadas por la materia, el usode poten iales aproximados es una manera simple de eliminar los detalles rela iona-dos on la estru tura ele tróni a del blan o, omo se había men ionado anteriormente,y en parti ular a n de poder ontar on modelos teóri os universales, suele apro-ximarse la fun ión de apantallamiento por medio de una ombina ión de fun ionesanalíti as. Esa ombina ión ontiene una serie de parámetros independientes que sonajustados mediante ompara ión on los resultados de ál ulos pre isos. Una expre-sión muy utilizada es aproximar la fun ión de apantallamiento por una sumatoria detérminos exponen iales de re ientes,

Φ(r/a) =∑

i

ci exp (−di r/a) , (4.12)donde a es un radio de apantallamiento que es fun ión de Z1 y Z2.Un poten ial interatómi o muy utilizando en la literatura es el de Molière, quepropone una aproxima ión a la fun ión de apantallamiento de Thomas-Fermi por mediode una suma de tres términos exponen iales [34,cMol1 = 0,35 cMol

2 = 0,55 cMol3 = 0,10,

dMol1 = 0,3 dMol

2 = 1,2 dMol3 = 6,0 , (4.13)y utiliza el radio de apantallamiento de Firsov,

aF =0,8853 a0(

Z1/21 + Z

1/22

)2/3 . (4.14)

4.2 Modelos teóri os 61En base a un promedio realizado on alrededor de 500 poten iales de intera ióndeterminados on ál ulos tipo Hartree-Fo k para varias ombina iones de Z1 y Z2,Ziegler, Biersa k y Littmark [18 hallaron una expresión para la fun ión de apantalla-miento, que ontiene la suma de uatro términos exponen iales,cZBL1 = 0,028171 cZBL

2 = 028022 cZBL3 = 0,50986 cZBL

4 = 0,18175,

dZBL1 = 0,20162 dZBL

2 = 0,40290 dZBL3 = 0,94229 dZBL

4 = 3,1998, (4.15)(4.16)y utiliza un radio de apantallamiento aU ,aU =

0,8853 a0(Z0,23

1 + Z0,232

) . (4.17)El poten ial que se obtiene utilizando esta fun ión de apantallamiento es omunmentedenominado poten ial ZBL.Existen también los poten iales interatómi os tipo ley de poten ias (V (r) ∝ r−n), uya expresión esVn(r) =

Z1 Z2

r

knn

(ar

)n−1

, (4.18)donde kn = n(

n−10,8853 e

)n−1 en base al trabajo de Bohr [17, aunque algunos autoresutilizan a kn omo un parámetro libre.Por último, existen ál ulos uánti os que permiten determinar de manera auto on-sistente las fun iones de apantallamiento (para ada blan o en parti ular). Por ejemplo,podemos itar la referen ia [95 donde se presentan ajustes analíti os simples para lasfun iones de apantallamiento obtenidas on ál ulos del tipo Dira -Hartree-Fo k-Slater.Hemos detallado hasta aquí una antidad de poten iales interatómi os que son uti-lizados fre uentemente en la literatura, sobre todo para la intera ión de proye tilesrápidos (E ∼ MeV/u) on sólidos. Para el aso que estamos analizando, proye tileslivianos de bajas energías, no está ompletamente determinado si estos poten iales sonútiles para des ribir la se ión e az diferen ial de dispersión elásti a que se utiliza enel ál ulo de las distribu iones de dispersión múltiple. Por onsiguiente, realizaremosuna ompara ión de los datos experimentales de las distribu iones angulares on losresultados en base a varios de los poten iales men ionados anteriormente, a n de ana-lizar el nivel de a uerdo que presentan los mismos para los asos analizados.

62 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadas4.2.3. Leyes de es ala y variables redu idasEn un trabajo que signi ó un gran avan e en la simpli a ión y estandariza iónde los ál ulos de dispersión lási a de átomos en la región de ampos Coulombianosapantallados, Lindhard, Nielsen y S har [21 desarrollaron un formalismo que permitedes ribir de manera aproximada las se iones e a es para olisiones entre átomos de ualquier ombina ión de números atómi os Z1 y Z2 y en todo rango de energías enfun ión de una úni a variable redu ida, ha iendo uso de leyes de es ala. Al utilizar elformalismo de variables redu idas, las distribu iones de dispersión múltiple para un da-do poten ial interatómi o para distintos elementos y energías onsideradas, onvergena una sola urva, fa ilitando el análisis de los resultados y permitiendo la tabula iónde ál ulos de apli a ión asi universal. Este trabajo fue realizado por Sigmund y Win-terbon [31, y es otra referen ia importante en este tema.La idea bási a presentada en el trabajo de Lindhard y olaboradores [21 es labúsqueda de una redu ión en los parámetros independientes ne esarios para des ribirel ángulo de dispersión dentro de un formalismo de olisiones lási as. Para el aso defuerzas entrales, el ángulo de dee ión en el sistema entro de masa θ es fun ión de uatro variables,θ = θ(Z1, Z2, µv

2, b), (4.19)donde µ =M1M2/(M1+M2) es la masa redu ida, v es la velo idad del proye til, y b es elparámetro de impa to. Una aproxima ión realizada onsiste en proponer que la fun iónde apantallamiento Φ del poten ial de intera ión tiene una dependen ia on Z1 y Z2que puede ser bien des ripta en base la sele ión de una distan ia de apantallamientoa ade uada. Esto impli a que existe una similaridad entre todos los poten iales ion-átomo, y omo onse uen ia el ángulo de dee ión θ depende úni amente de dosvariables. Utilizaremos la energía redu ida ε y el parámetro de impa to redu ido b/apara des ribir enton es la dispersion, siendo

ε =a

Z1Z2 e21

2µ v2. (4.20)Por lo tanto, la se ión e az diferen ial dσ puede ser es rita en estas variables omo,

dσ = π a2 ζ(ε, sin(θ/2))dΩ, (4.21)donde toda la informa ión rela ionada on la dispersión está ontenida en la fun iónadimensional ζ . Analizando el aso de dispersión lási a en la aproxima ión pertur-bativa, donde la dee ión se puede al ular en fun ión del momento perpendi ulartransferido onsiderando una traye toria re ta del proye til (ver apítulo 1), se puedeprobar que existe una rela ión entre εθ y b/a, que redu e el número de oordenandas

4.2 Modelos teóri os 63independientes a sólo una.Para extender los resultados obtenidos en la aproxima ión perturbativa para el asode ángulos no tan pequeños, se propone realizar el ambio θ → 2 sin(θ/2). Finalmente,la se ión diferen ial de dispersión se expresa en variables redu idas omo:dσ = −πa2 dt

2t3/2f(t1/2), (4.22)donde t es un parámetro que ontiene informa ión sobre la energía y el ángulo dedee ión,

t = ε2 sin2(θ/2), (4.23)y es propor ional a la energía transferida en la olisión elásti a al blan o multipli adapor la energía del proye til [21.En la e ua ión 4.22 hemos denido una fun ión f(t1/2), que se determina a partirde una integra ión sobre el poten ial de intera ión [21. Esta fun ión se debe al ularuna sola vez para ada poten ial de intera ión es ogido, y una vez ono ida se pue-de apli ar para el estudio de intera iones de ualquier par de argas intera tuantes.Es laro que en aso de ser válido el tratamiento de variables redu idas, los fenóme-nos de dispersión angular uentan on importantes propiedades de similaridad, que setradu en en la determina ión de leyes de es ala generales de gran utilidad en la prá ti a.4.2.4. Apli a ión del formalismo de variables redu idas a lae ua ión de BotheComo hemos men ionado anteriormente, en el trabajo de la referen ia [31 se utilizóel formalismo de variables redu idas para el estudio de las distribu iones de dispersiónmúltiple dentro de la teoría de transporte. Los poten iales más utilizados (Lenz-Jensen,Molière, ZBL, tipo ley de poten ias) han sido integrados para determinar sus orrespon-dientes fun iones f(t1/2), uyas expresiones in luimos por ompletitud en un apéndi eal nal de este apítulo.Utilizando el espesor redu ido τ , denido omo,τ = πa2N∆x, (4.24)donde N es el número de entros de dispersión por unidad de volumen, a el radio deapantallamiento y ∆x es la distan ia re orrida dentro de un blan o, se puede al ular la

64 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadasdistribu ión de dispersión múltiple para un haz de proye tiles en fun ión de su ángulopolar θ,F (θ,∆x)dΩ = α dα

∫ ∞

0

z dz J0(α z) exp [−τ ∆(z)] ,

≡ α dα F (α, τ), (4.25)donde α es el ángulo redu idoα =

E a

2Z1Z2 e2θ, (4.26)y

∆(z) =

∫ ∞

0

d(t1/2)f(t1/2)

t

[1− J0(z t

1/2)], (4.27)siendo E la energía y θ el ángulo de dee ión total de los proye tiles.Ha iendo uso de las e ua iones anteriores, puede al ularse la fun ión de distribu- ión múltiple para los proye tiles y blan os onsiderados y para los distintos poten ialesinteratómi os enumerados anteriormente. Es útil desta ar que en este formalismo, lasdistribu iones de dispersión mútiple sólo dependen de las oordenadas redu idas α y τ ,por lo que intera iones on los mismos valores para estas variables redu idas tendránlas misma distribu iones. En parti ular, para un blan o que es analizado on proye ti-les de distintas energías, la forma fun ional de α que depende linealmente del produ to

E θ, indi a que el an ho de sus dispersiones angulares es inversamente propor ional ala energía. Por onsiguiente, si se realiza un grá o de las dispersiones angulares enfun ión del ángulo redu ido α, estas urvas serán independientes de la energía del hazin idente. Esta propiedad, que surge de la redu ión de las variables en el tratamientode las olisiones lási as, es ono ida omo la ley E θ = te.4.2.5. Efe to del frenamiento en las distribu iones angularesAnteriormente analizamos las fun iones de distribu ión angular bajo la hipótesis deque la energía E del haz era onstante durante las traye torias de los proye tiles. Bajola hipótesis de un poder de frenamiento propor ional a la velo idad (generalmente umplida para el aso de iones lentos v < v0 en metales), en la referen ia [90 serealizó una extensión de la teoría de dispersión múltiple que onsidera la varia ión dela energía on la distan ia penetrada por los proye tiles. Designaremos on 〈E〉 a laenergía orrespondiente a la velo idad media del proye til,

〈E〉1/2 = 1

2

(E

1/20 + E

1/21

), (4.28)

4.3 Resultados y dis usión 65siendo E0 el valor medio de la energía de in iden ia del haz al ingresar en la muestra yE1 el valor medio de la energía de salida de los proye tiles luego de atravesar el blan o.En el trabajo de la referen ia [90 se prueba que los efe tos debido a la dependen ia on la energía de la se ión e az elásti a de dispersión simple son bien aproximados onsiderando un haz mono romáti o on energía E = 〈E〉, siempre que la pérdidade energía total sea pequeña omparada on la energía de in iden ia. Este resultadopermite in orporar de manera muy sen illa el efe to del frenamiento de los proye tileslentos al desplazarse en un blan o metáli o delgado.4.3. Resultados y dis usiónEn la gura 4.1 presentamos los resultados experimentales de la distribu ión angu-lar de protones de 6 keV de energía in idente transmitidos a través de una lámina de arbono amorfo de 13 nm. Los resultados están normalizados de modo que la fun iónde dispersión múltiple vale 1 para los iones transmitidos en la dire ión ha ia adelante.Junto on los resultados experimentales, se presentan las urvas de la fun ión de dis-tribu ión para los poten iales Molière, ZBL y Lenz-Jensen. Podemos observar un muybuen a uerdo entre los ál ulos y las medi iones. Resultados similares se obtuvieronpara distribu iones angulares de protones de 4 y 9 keV y deuterones de 4, 6 y 9 keV.En todos los asos onsiderados, se utilizó para el modelo teóri o el valor de la energíamedia del haz dentro de la lámina para los ál ulos de las distribu iones angulares, dea uerdo on la referen ia [90.Con el n de analizar on mayor detalle el omportamiento de los resultados ex-perimentales dentro del mar o teóri o de las variables redu idas, en la gura 4.2 sepresentan las distribu iones angulares medidas ( orrespondientes a H+ y D+ de 4, 6y 9 keV) en el blan o de arbono, en fun ión del ángulo redu ido α. Se observa una onvergen ia ex elente de todos los datos experimentales, indi ando que la ley de es alatambién se apli a para proye tiles de hidrógeno en blan os de arbono amorfo en esterango de energías. A su vez, se presenta un muy buen a uerdo entre la teoría y los resul-tados experimentales en todo el rango angular analizado. A partir de los resultados deeste trabajo, se on luye laramente que el tratamiento de las distribu iones angularesmediante el formalismo de la ley de es ala para las variables redu idas es ade uadoen el rango de bajas energías para las intera iones de proye tiles hidrogenoides onblan os de arbono amorfo.Como puede verse en las guras, la totalidad de las distribu iones son bien des- riptas por el modelo teóri o, en ontrando un mejor a uerdo para los ál ulos on el

66 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadas

Figura 4.1: Distribu ión angular normalizada de protones de 6 keV transmitidos a travésde una lámina de arbono amorfo. Los puntos indi an los resultados experimentales. Las líneasmuestran las distribu iones de dispersión múltiple obtenidas utilizando el formalismo de la refe-ren ia [31 para diferentes poten iales de intera ión. Las líneas de trazos y puntos, de trazos yde puntos orresponden a los ál ulos onsiderando las fun iones de apantallamiento de Molière,Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen respe tivamente.

Figura 4.2: (Color) Distribu iones angulares normalizadas para protones y deuterones de 4, 6y 9 keV transmitidos a través de una lámina de arbono amorfo, en términos del ángulo redu ido(ver e ua ión 4.26 y texto para más detalles). La onvergen ia de todos los puntos experimentalesen una sola urva indi a la validez de la aproxima ión de variables redu idas. Las líneas detrazos y puntos, de trazos y de puntos orresponden a los ál ulos onsiderando las fun iones deapantallamiento de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen respe tivamente

4.3 Resultados y dis usión 67

Figura 4.3: Curvas de poten ial de intera ión multipli ado por la distan ia internu lear, parahidrógeno on arbono. Las líneas de trazos y puntos, de puntos y de trazos orresponden a lospoten iales de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen respe tivamente.poten ial de Molière, pero on una muy pequeña dependen ia de los resultados onlos distintos poten iales utilizados. La razón de esta oin iden ia entre los diferentespoten iales utilizados puede ser expli ada mediante un análisis detallado de las urvasr V (r) (distan ia internu lear multipli ada por el poten ial de intera ión) en fun iónde r, mostrado en la gura 4.3, donde se observa que en el rango de distan ias que sonmuestreadas por los iones en el presente rango de energías (r ∼ 0.2 - 1.2 a0) [29 hayun a uerdo muy er ano entre los tres poten iales.En las guras 4.4 y 4.5 se muestran las distribu iones angulares de protones de 9 keVtransmitidos en láminas de obre y plata poli ristalinas de 16 y 25 nm respe tivamente.En este aso las urvas teóri as obtenidas utilizando las fun iones de apantallamientode Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen presentan un an ho angular signi- ativamente mayor que los obtenidos experimentalmente, a diferen ia de lo observadoen los blan os de arbono amorfo. Se presenta también en las guras el ál ulo para unpoten ial tipo ley de poten ias on exponente n = 2,8, que muestra un buen a uerdo on los resultados experimentales, sobre todo en el aso de la plata. Un buen a uerdoentre el poten ial on ese mismo exponente y las distribu iones angulares de protonesde 9 keV en oro se había en ontrado previamente en la referen ia [96.El he ho de que las distribu iones angulares de protones de baja energía en blan osde obre, plata y oro puedan ser bien des riptas on un poten ial tipo ley de poten-

68 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadas

Figura 4.4: (Color) Distribu ión angular normalizada de protones de 9 keV transmitidosa través de una lámina poli ristalina de obre. La línea ontinua muestra la distribu ión dedispersión múltiple al ulada para el poten ial V (r) ∼ r−2,8. Las líneas de trazos y puntos, detrazos y de puntos orresponden a los ál ulos on los poten iales de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen respe tivamente. ias on el mismo exponente indi a la existen ia de un similitud en los poten ialesde dispersión para iones de baja energía en estos tres metales. Es onveniente notarque en medi iones anteriores [96 on blan os de aluminio, el a uerdo para los datosexperimentales se obtuvo on un poten ial V (r) ∝ r−2, que es mar adamente diferente.Los valores de n altos obtenidos aquí están en a uerdo on el riterio de Lindhard(ver referen ia [21, p. 15) para el omportamiento de los poten iales interatómi os enel rango de bajas energías, para traye torias débilmente penetrantes (r & a, siendo ael radio de apantallamiento). En este rango de distan ias el rol de los ele trones de las apas más externas es muy signi ativo, y por lo tanto podría esperarse un ompor-tamiento similar para los tres metales del mismo grupo periódi o: obre, plata y oro.Esta podría ser una razón que permita entender el valor similar de exponente para elpoten ial interatómi o en ontrado en estos asos. Esta observa ión presenta un temaque reemos debería ser estudiado on ál ulos teóri os más detallados para los poten- iales de intera ión en el rango de bajas energías.Debe notarse que re urrir al ajuste del modelo teóri o on un poten ial tipo ley depoten ias ( uyo exponente puede determinarse por ejemplo mediante la ompara ión on los datos experimentales) no es la úni a manera posible de obtener ál ulos dedistribu iones de dispersión múltiple que presenten un buen a uerdo on las medi io-

4.3 Resultados y dis usión 69

Figura 4.5: Distribu ión angular normalizada de protones de 9 keV transmitidos a travésde una lámina poli ristalina de plata. La línea ontinua muestra la distribu ión de dispersiónmúltiple al ulada para el poten ial V (r) ∼ r−2,8. Las líneas de trazos y puntos, de trazos y depuntos orresponden a los ál ulos on los poten iales de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark yLenz-Jensen respe tivamente.nes. Otro pro edimiento igualmente ade uado podría ser utilizar la forma fun ional deuno de los poten iales ono idos (Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark o Lenz-Jensen)y alterar el valor de su radio de apantallamiento a. Ese tipo de aproxima ión es enalgunas o asiones usado para ajustar resultados experimentales en trabajos donde seusa la té ni a de espe trometría de dispersión de iones (en inglés, ion s attering spe -trometry) [97, 98. En este trabajo, las distribu iones angulares para obre y platapueden des ribirse muy bien teóri amente no sólo on el poten ial V (r) ∝ r−2,8, sinotambién tomando por ejemplo un poten ial de Molière y disminuyendo su radio deapantallamiento entre un 30% y un 40%. En la gura 4.6 se presentan los poten ialesde intera ión para protones en obre, in luyendo el poten ial tipo ley de poten iasV (r) ∝ r−2,8 y el poten ial de Molière on el radio de apantallamiento a disminuido un33%, valor para el ual se observa el mejor a uerdo on la distribu ión angular experi-mental. Ambas urvas tienen un ru e para r ≃ 0,6 a0, y el de aimiento de las mismasha ia mayores distan ias es similar. De lo expuesto anteriormente se dedu e que la ele - ión de la forma fun ional del tipo de poten ial usado para des ribir las distribu ionesde dispersión múltiple no es un parámetro tan importante del modelo, omo sí resultaser el ade uado ajuste de su rango de intera ión. El he ho de que las distribu ionesangulares de obre, plata y oro puedan representarse razonablemente bien on un úni opoten ial interatómi o (independientemente de la ele ión del mismo, ya sea un poten- ial tipo poten ias o un poten ial standard on radios de apantallamiento modi ados)

70 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadas

Figura 4.6: (Color) Curvas de poten ial de intera ión multipli ado por la distan ia internu- lear, para hidrógeno on obre. Las líneas de trazos y puntos, de puntos y de trazos orrespondena los poten iales de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen respe tivamente. La línea ontinua orresponde al poten ial tipo ley de poten ias, V (r) ∝ r−2,8. La línea de trazo-punto-punto orresponde al poten ial de Molière on la onstante de apantallamiento atenuada.indi a que los datos experimentales de esas distribu iones presentan una similitud ensu forma que debe atribuirse a ondi iones de apantallamiento equivalentes dentro delesquema de variables redu idas [21, 31.Otra de las posibles ausas rela ionadas on las distribu iones angulares experi-mentales de obre y plata onsiderablemente más angostas que las predi has por lospoten iales usuales podría deberse a la estru tura poli ristalina de los blan os ana-lizados. En [99 se realizó un estudio extensivo de este tema mediante simula ionesnuméri as onsiderando la poli ristalinidad de los blan os y los distintos efe tos debidoa bordes de grano y posibles defe tos super iales, pero de todos modos no se pudieronreprodu ir las distribu iones angulares utilizando poten iales standard. Por lo tanto, elestudio de la inuen ia de la estru tura ristalina de los blan os en las distribu ionesangulares es un tema que permane e abierto. Los estudios experimentales y teóri ospresentados en este trabajo indi an que para los metales obre, plata y oro pueden uti-lizarse los mismos poten iales de intera ión para la des rip ión de las distribu ionesangulares, lo que podría resultar de interés para futuros desarrollos en este tema.

4.4 Con lusiones 714.4. Con lusionesSe determinaron experimentalmente las distribu iones angulares de protones y deu-terones de baja energía en blan os de arbono amorfo y obre y plata poli ristalinos.Los resultados obtenidos fueron analizados en base al formalismo de dispersión múl-tiple que utiliza variables redu idas porpuesto por Sigmund y Winterbon [31, paradistintos poten iales de intera ión. En base a las medi iones experimentales y sus ompara iones on los ál ulos teóri os, se observan los siguientes aspe tos:Las distribu iones angulares de protones y deuterones de 4, 6 y 9 keV en unblan o de arbono amorfo son muy buen des riptas utilizando el formalismo deSigmund y Winterbon [31 utilizando los poten iales interatómi os de Molière,Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen. Las diferen ias en ontradas utilizandoestos tres poten iales interatómi os son menores.Los pro esos de dispersión múltiple están en a uerdo on la ley de es ala E θ = te. En onse uen ia, las distribu iones de protones y deuterones de todas lasenergías medidas en el blan o de arbono son oin identes al ser evaluadas enfun ión del ángulo redu ido α.Para el aso de protones de 9 keV en blan os de obre y plata poli ristalinos,los ál ulos de las dispersiones angulares utilizando los poten iales de Molière,Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen, presentan distribu iones signi ativa-mente más an has que las observadas experimentalmente. Resultados similareshabían sido obtenidos para el aso de protones en blan os de oro poli ristalino.Tanto las distribu iones angulares medidas en obre y plata, omo las anterioresen oro, pueden ser des riptas teóri amente utilizando el mismo poten ial tipo leyde poten ias, V (r) ∝ r−2,8. Este resultado podría indi ar una similaridad en la ontribu ión al apantallamiento debido a los ele trones externos de estos metales.Es importante men ionar que en el aso de blan os de aluminio, el poten ial tipoley de poten ias ade uado es V (r) ∝ r−2, signi ativamente distinto.Las similitudes obtenidas para las distribu iones angulares de obre, plata y oropresentan un tema de interés y uya expli a ión no está dada por las a tuales teo-rías de dispersión múltiple, que sólo ontemplan la parti ipa ión de los ele tronesdel blan o a través del fa tor Z2 en sus formalismos. De existir una manifesta- ión de efe tos rela ionados on el apantallamiento de los ele trones externos deestos metales (parti ularmente fuerte en el rango de energías bajas), sería desea-ble la realiza ión de un tratamiento teóri o más detallado de los poten iales deintera ión y su rela ión on los fenómenos de dispersión angular. Estos estudios

72 Dispersión angular de iones lentos transmitidos en láminas delgadastendrían parti ular importan ia para el aso de transporte de iones lentos enblan os metáli os.4.5. Apéndi e: expresión para las se iones e a esdiferen iales en variables redu idas para los dis-tintos poten iales estudiadosEn los ál ulos de distribu iones de dispersión múltiple presentados, hemos utiliza-do el formalismo de las distribu iones angulares de la referen ia [31, donde la inuen iadel poten ial de intera ión en la se ión e az diferen ial de dispersión es des ripta através de la ono ida fun ión de dispersión f(t1/2).Para el poten iales de Lenz-Jensen se utilizaron los resultados de la referen ia [31,

f(t1/2) = f(φ) = Λφ1−2m[1 +

(2Λφ2−2m

)q]−1/q

, (4.29)donde m = 0,311, Λ = 1,70 y q = 0,588.Para el poten ial de Molière, se utilizó también la forma paramétri a de la e ua- ión 4.29, on los valoresm = 0,216, Λ = 3,07 y q = 0,530 tomados de la referen ia [34.Hi imos uso de las fórmulas de aproxima ión de la referen ia [100 para la fun iónde apantallamiento del poten ial de Ziegler, Biersa k y Littmark [18f(φ) =

f1(φ) para φ ≤ φ*f2(φ) para φ >φ* (4.30) on

f1(φ) = φ[a1lnφ+ a2(lnφ)

2 + a3(lnφ)3 + c1 + c2φ

]

f2(φ) =b1 + φ/2

b2 + b3φ+ φ2(4.31)donde los parámetros son

4.5 Apéndi e: expresión para las se iones e a es diferen iales en variables redu idaspara los distintos poten iales estudiados 73a1 = −0,228, a2 = 0,243, a3 = −0,117

b1 = 1,50, b2 = 3,05, b3 = 3,17 (4.32)φ* = 0,380, c1 = 0,671, c2 = 0,522.Para el aso de poten iales tipo ley de poten ia

V (r) =Z1 Z2

r

knn

(ar

)n−1

, (4.33)la fun ión de dispersión está dada en forma analíti a en [21f(φ) = λnφ

1−2/n. (4.34)Aquí λn es una onstante numéri a evaluada según las referen ias [17, 21λn =

(2

n

)(knγn2

)2/n

, (4.35) on γn = 12B(12, n+1

2

) y kn = n(

n−10,8853 e

)n−1.

Capítulo 5Dependen ia angular de la pérdida deenergía de iones lentos transmitidos enláminas delgadas5.1. Introdu iónDurante la última dé ada se han publi ado varios estudios rela ionados on la de-penden ia angular de la pérdida de energía de iones lentos en blan os sólidos [96, 101,102, 103. Para el aso de muestras poli ristalinas, se propuso un modelo simple paraevaluar la varia ión de la pérdida de energía de protones de 9 keV transmitidos enláminas de aluminio y oro en fun ión del ángulo de salida, observándose un muy buena uerdo on los datos experimentales [96. El objetivo del trabajo presentado en este apítulo onsiste en investigar de manera experimental la dependen ia angular de lapérdida de energía de protones y deuterones lentos (4, 6 y 9 keV) en láminas de arbonoamorfo [2 y poli ristales de obre y plata [4, y omparar los resultados obtenidos onel modelo de la referen ia [96, a n de estudiar su apli abilidad para los asos inves-tigados. En parti ular, es de interés analizar los resultados obtenidos para medi iones on distintos proye tiles y velo idades sobre un mismo blan o, para determinar onpre isión los al an es y limita iones del presente modelo, que no han sido estable idos on anterioridad para estos blan os.5.2. Modelo téori oEl modelo simple de la dependen ia de la pérdida de energía en fun ión del ángulode observa ión fue presentado en la referen ia [96, y se des ribe también en la referen ia[104. El mismo onsidera tres ontribu iones prin ipales para la dependen ia angular75

76Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos transmitidos enláminas delgadasde la pérdida de energía, que des riben1. los ambios en la pérdida de energía on el ángulo de dee ión debido a alarga-mientos de amino,2. la varia ión de la pérdida de energía elásti a, y3. el efe to de la rugosidad de los blan os.Esta aproxima ión teóri a onsidera que la dee ión angular es debida prin ipal-mente a una olisión simple on un ángulo θcs ≃ θ er ano al ángulo de observa ión,pre edida y seguida por olisiones de ángulo pequeño. Esta ara terísti a fue estudia-da usando un formalismo analíti o basado en distribu iones de dispersión múltiple ytambién on simula iones de Monte Carlo [105. Bajo esta hipótesis, las primeras dos ontribu iones son al uladas para proye tiles livianos (M1 ≪M2) omo∆Eelec(θ)−∆Eelec(0) =

1

2

(1

cos(θ)− 1

)∆Eelec(0), (5.1)y

∆Enucl(θ)−∆Enucl(0) ≃ ∆Enucl(θ)

≃ 4M1M2

(M1 +M2)2E sin2(θ/2). (5.2)Las inhomogeneidades en los espesores de las láminas produ en otra dependen iaangular de la pérdida de energía. Esto se debe bási amente a que los proye tiles queatraviesan se iones más gruesas del blan o son dee tados on mayor probabilidadha ia ángulos grandes, y pierden más energía que aquellos dete tados en ángulos pe-queños.Para proye tiles on una pérdida de energía media ∆E transmitidos a través deuna lámina de espesor ∆x y oe iente de rugosidad ρ, esta ontribu ión está dada por[106

∆E(θ)rug −∆E(0)rug = ρ2 ∆E

(∂ ln |F (α, τ)|

∂ ln τ− ∂ ln |F (0, τ)|

∂ ln τ

) (5.3)donde F (α, τ) es la distribu ión de dispersión múltiple en variables redu idas (vere . 4.25), y α y τ son respe tivamente el ángulo redu ido aso iado on el ángulo desalida θ y el espesor redu ido aso iado on ∆x.

5.3 Resultados y dis usión 77La varia ión total de la pérdida de energía on el ángulo de observa ión es al ula-da on este modelo omo la suma de las tres ontribu iones men ionadas anteriormente.5.3. Resultados y dis usiónSe determinó la dependen ia on el ángulo de observa ión de la pérdida de energíamedia de protones y deuterones en las láminas de arbono amorfo y poli ristalinas de obre y plata utilizadas anteriormente. Los espesores de los blan os son 13 nm parael arbono, 16 nm para el obre y 25 nm para la plata. La forma de determinar lapérdida media de energía en fun ión del ángulo de salida, onsistió en medir espe trosde energía de los iones transmitidos en distintos ángulos de salida θ, on una in iden iaen la dire ión normal a la super ie de los blan os. En todos los asos se espe i ala energía del haz in idente para ara terizar a los resultados experimentales. Debetenerse en uenta sin embargo, que para los ál ulos del modelo teóri o se onsideró laenergía media de los iones transmitidos, al igual que en el apítulo de las distribu ionesangulares.En las guras 5.1 a 5.6 se presentan los resultados obtenidos para la lámina de arbono, junto on las predi iones del modelo teóri o, para protones y deuterones de4, 6 y 9 keV de energía in idente.El oe iente de rugosidad utilizado para las urvas fue ρC = 12%, que se deter-minó por medio de un ajuste para obtener el mejor a uerdo on el experimento. Estevalor es onsistente on el límite superior ρmáx

C = 15% obtenido del an ho total delespe tro de energía para las partí ulas transmitidas en la dire ión ha ia adelante. Lafun ión de dispersión múltiple utilizada para evaluar el efe to de rugosidad del blan o orresponde a la obtenida on el poten ial de Molière, que omo se mostró en el apí-tulo anterior des ribe muy bien los datos experimentales.Las inhomogeneidades en el espesor del blan o produ en un efe to onsiderable só-lo para ángulos pequeños. Este fenómeno puede ser interpretado onsiderando que ladispersión angular se in rementa on el espesor atravesado. Por lo tanto, las partí ulasque emergen on ángulos θ bajos (es de ir, en dire iones er anas a la de transmisiónha ia adelante) son aquellas que preferentemente han atravesado las partes más del-gadas del blan o, y en onse uen ia su pérdida de energía es más baja. Para ángulosmayores el efe to de la rugosidad se suaviza debido a una menor dependen ia de lafun ión de distribu ión múltiple on el ángulo de salida.

78Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos transmitidos enláminas delgadas

Figura 5.1: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 4 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

Figura 5.2: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 6 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

5.3 Resultados y dis usión 79

Figura 5.3: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 9 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

Figura 5.4: Dependen ia angular de la pérdida de energía de deuterones de 4 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

80Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos transmitidos enláminas delgadas

Figura 5.5: Dependen ia angular de la pérdida de energía de dueterones de 6 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

Figura 5.6: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 9 keV transmitidosa través de un blan o de arbono amorfo (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

5.3 Resultados y dis usión 81

Figura 5.7: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 4 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de obre (referida a la pérdida de energía en la dire iónha ia adelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento enla pérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu iónde la dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.El muy buen a uerdo hallado entre todos los datos experimentales presentados y las urvas teóri as (guras 5.1 a 5.6) onstituye una sólida prueba de la validez del modelode la referen ia [96 para el aso de proye tiles livianos de bajas energías en blan osde arbono amorfo. La pérdida de energía tiene una mayor varia ión on el ángulo desalida para los proye tiles on mayor energía, y también para los más pesados.En las guras 5.7 a 5.9 presentamos la dependen ia angular de la pérdida de energíamedia de protones de 4, 6 y 9 keV luego de atravesar una lámina de obre de 16 nm.También se muestran los resultados hallados on el modelo teóri o. La ontribu ióndebido a la rugosidad del blan o fue al ulada utilizando una fun ión de dispersiónmúltiple orrespondiente a un poten ial tipo ley de poten ias V (r) ∝ r−2,8, en fun- ión de los resultados presentados en el apítulo anterior, y un oe iente de rugosidadρCu = 10%. Utilizando este valor se obtiene el mejor a uerdo entre el modelo teóri oy los datos experimentales. El mismo es oherente on el límite máximo de rugosidaddeterminado mediante el an ho de los espe tros de energía de los iones transmitidos enla dire ión ha ia adelante, que es ρmáx

Cu = 14%.Se observa en todos los asos una buena des rip ión de los datos experimentalespor parte del modelo teóri o, indi ando que el mismo puede ser apli ado para des ribirla dependen ia angular de la pérdida de energía de protones lentos en blan os de obre

82Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos transmitidos enláminas delgadas

Figura 5.8: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 6 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de obre (referida a la pérdida de energía en la dire iónha ia adelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento enla pérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu iónde la dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

Figura 5.9: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 9 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de obre (referida a la pérdida de energía en la dire iónha ia adelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento enla pérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu iónde la dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

5.3 Resultados y dis usión 83

Figura 5.10: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 4 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de plata (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.poli ristalino.Presentamos por último en las guras 5.10 a 5.12 la dependen ia angular de la pér-dida de energía de protones lentos en una lámina poli ristalina de plata de 25 nm, junto on sus orrespondientes resultados del modelo teóri o. El efe to de los inhomogenei-dades en el espesor del blan o fue evaluado usando una fun ión de dispersión múltiple on un poten ial tipo ley de poten ias on exponente 2,8. El oe iente de rugosidadutilizado fue ρAg = 11%, que también es oherente on el valor límite ρmáxAg = 12%.Se observa también en el aso del blan o de plata un ex elente a uerdo entre losdatos experimentales y los resultados del modelo. Esto nos permite armar que la apli- abilidad del mismo es válida para láminas de plata.Considerando el buen a uerdo que presentan todas las urvas teóri as on los resul-tados experimentales presentados, podemos on luir que el modelo ha sido validado onvarios elementos distintos, en muestras amorfas y poli ristalinas, on distintos proye -tiles y energías, por lo que onsideramos que el mismo in luye de una manera realistalos prin ipales me anismos de la dependen ia angular de la pérdida de energía. Cono- iendo las distribu iones angulares y el valor de la rugosidad de un dado blan o paraproye tiles de baja energía, este modelo permitiría prede ir la dependen ia angular de

84Dependen ia angular de la pérdida de energía de iones lentos transmitidos enláminas delgadas

Figura 5.11: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 6 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de plata (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

Figura 5.12: Dependen ia angular de la pérdida de energía de protones de 9 keV transmitidosa través de un blan o poli ristalino de plata (referida a la pérdida de energía en la dire ión ha iaadelante). Línea de puntos: efe to de la rugosidad del blan o. Línea de trazos: aumento en lapérdida de energía debido al alargamiento de amino. Línea de trazos y puntos: ontribu ión dela dispersión elásti a. Línea ontinua: suma de las tres ontribu iones.

5.4 Con lusiones 85la pérdida de energía de los mismos on una muy buena pre isión.5.4. Con lusionesHemos realizado determina iones experimentales de la dependen ia angular de lapérdida de energía de protones y deuterones de bajas velo idades transmitidos en blan- os delgados. Se utilizaron blan os de arbono amorfo y obre y plata poli ristalinos, ylos datos obtenidos fueron omparados on un modelo teóri o previo [96. Se estudiaron omo proye tiles tanto protones omo deuterones de 4, 6 y 9 keV, y en todos los asosse en ontró un ex elente a uerdo entre las predi iones teóri as y las medi iones. Se on luye que este modelo teóri o simple, que in luye los siguientes tres me anismosbási os para la dependen ia angular de la pérdida de energía,aumento del frenamiento inelásti o debido al alargamiento de amino, ontribu ión de la pérdida de energía elásti a en una olisión on un ángulo dedee ión equivalente al ángulo de observa ión, y que representa en forma efe tivalos efe tos de pérdida de energía elásti a debido a la dee ión del haz, y ontribu ión debida a la rugosidad del blan o,des ribe los prin ipales pro esos físi os involu rados en este rango de energías paraiones de hidrógeno, habiéndose extendido el análisis de su apli abilidad para nuevosblan os ( arbono, obre y plata) y varias energías de los proye tiles (4, 6 y 9 keV).

Capítulo 6Retrodispersión de iones de energíasintermedias: equipo experimental yanálisis de datos6.1. Introdu iónLas medi iones de pérdida de energía de iones de Be, B, C y O de energías inter-medias fueron realizadas en el laboratorio de implanta ión ióni a de la UniversidadeFederal do Rio Grande do Sul, en Porto Alegre, Brasil [107. El mismo uenta on una elerador de iones de 3 MV y una línea experimental donde se realizan análisis deenergía de proye tiles retrodispersados, utilizando la té ni a ono ida omo RBS (porsu sigla en inglés, Rutherford Ba ks attering Spe trometry). En este apítulo deta-llaremos los aspe tos más importantes del equipamiento experimental utilizado y delanálisis de los datos obtenidos. Utilizando estos pro edimientos se determinó la pérdidade energía de esos iones en blan os de zin , que habían sido produ idos por evapora iónen el Centro Atómi o Barilo he. Esos resultados se presentarán en el apítulo 7.6.2. Equipamiento experimentalEl a elerador de iones es del tipo tandem, de 3 MV de tensión de terminal. Conel mismo se pueden obtener energías en el rango entre ientos de keV/u hasta algunosMeV/u, y produ e una gran variedad de iones on orrientes del orden de los nA. Pararealizar medi iones de pérdida de energía, se utilizan láminas delgadas depositadas so-bre un substrato liso (por ejemplo wafers de Si). Los proye tiles que in iden sobre lasmuestra y son retrodispersados ha ia el dete tor (dispuesto en un determinado ángulode salida), tienen una energía que depende del tipo de nú leo de la muestra on el que87

88 Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimental yanálisis de datostuvo una olisión de parámetro de impa to bajo (transferen ia de energía elásti a) ydel frenamiento inelásti o en el amino re orrido dentro de la muestra. Para una mues-tra uya omposi ión es ono ida, realizando medi iones on distintas geometrías de olisión puede obtenerse informa ión sobre la pérdida de energía en la lámina delgada, omo se detalla en la se ión 6.3. Es por lo tanto ne esario para la realiza ión de lasmedi iones ontar on un a elerador de iones que en el rango de energías estudiadoprovea una ade uada antidad de proye tiles por unidad de tiempo1 y on una ámarade olisiones que posea un portamuestras rotable (o un dete tor móvil), para sele io-nar olisiones en distintas geometrías.Considera ión de dispersión úni a de ángulo grandeDebido a que la se ión e az de dispersión en ángulos grandes es muy baja om-parada on la de dispersión en ángulos pequeños (menos de una en 104 partí ulas quein iden sobre el blan o son retrodispersadas [33), suele onsiderarse que las partí ulasretrodispersadas tienen traye torias de entrada y salida esen ialmente re tas, esto es,sólo o urre una olisión on dee ión angular signi ativa. Esa olisión es lo que sedenomina omo evento retrodispersivo, y es la responsable de desviar el haz desde ladire ión de entrada en la muestra ha ia la dire ión en la que se en uentra situadoel dete tor. Esta onsidera ión de traye torias re tas y una úni a olisión que produ ela dee ión angular es supuesta en prá ti amente todos los estudios que involu rananálisis on ha es de iones retrodispersados, y tiene una buena validez para los estudiospresentados en este trabajo ( on ángulos de dispersión θ = 120o). Una dis usión de losefe tos rela ionados on la existen ia de más de una dee ión de ángulo grande (pluralo multiple s attering) para iones en el rango de energías intermedias puede hallarse enel apítulo 12 de la referen ia [32. Para las des rip iones y dis usiones siguientes, se onsiderará úni amente el aso de un úni o evento dispersivo de ángulo grande para ada proye til, y asumiremos traye torias re tas de entrada y salida de la muestra.21La se ión e az de dispersión ha ia atrás es en general muy baja [33, por lo que las medi iones on la té ni a RBS suele requerir de altas tasas de irradia ión para obtener espe tros on buenaestadísti a2Las probabilidades de tener plural s attering aumentan en el aso de bajas energías (E < 1 MeV)y en geometrías experimentales on θ bajo (por ejemplo en experimentos de Elasti Re oil Dete tion ode in iden ia rasante). En di hos asos se deben onsiderar los efe tos de dispersión plural o múltiplepara des ribir ade uadamente la señal de fondo y las alturas de los pi os en los espe tros medidos.Como ejemplo de la inuen ia del plural s attering en esas ondi iones puede itarse la referen ia[108.

6.2 Equipamiento experimental 896.2.1. A elerador de ionesEl modelo que se en uentra en Porto Alegre es omer ial, adquirido a la empre-sa High-Voltage [109, y es del tipo Tandetron. El me anismo de a elera ión onsisteen dos etapas: en una primera etapa, se produ en iones de arga negativa (−e) enla fuente (a poten ial tierra) que son a elerados hasta el terminal, que se en uentrapolarizado on tensión positiva Vterm respe to de la fuente. En la zona del terminallos iones pierden ele trones mediante olisiones on un gas (nitrógeno) que a túa destripper, quedando argados positivamente, y por lo tanto son nuevamente a eleradoshasta la ámara de olisiones, que se en uentra también referida a tierra. En fun ióndel estado de arga nal (q = n e), los proye tiles tienen una energía de in iden ia sobrela muestra E0 = (n + 1) e Vterm. El haz es ltrado en energía por medio de dee toresmagnéti os, y olimado on una baja divergen ia angular en una super ie de 6 mm2,que onstituye el perl de irradia ión sobre la muestra. Las orrientes de medi ión de-penden del tipo de proye til y estado de arga utilizado, omo valores típi os podemosmen ionar para un haz de B+ de 2 MeV una orriente de 5 nA, y para un haz de O+4de 10 MeV, una orriente de 40 nA.Las energías utilizadas para los proye tiles de 9Be variaron entre 800 keV y 10MeV, para 11B entre 900 keV y 12 MeV, para 12C entre 1,2 y 12 MeV, y para 16O en-tre 2 y 15 MeV. Los tiempos de adquisi ión son típi amente de 15 minutos por espe tro.6.2.2. Cámara de olisionesLos experimentos se realizaron en una ámara de olisiones multipropósito, que seen uentra en ondi iones de alto va ío. Las muestras se sitúan en un goniómetro de 4ejes, que permite la rota ión y trasla ión de las mismas sobre un eje que pasa por elpunto de in iden ia del haz. De esta manera, es posible ambiar fá ilmente los ángulosde las traye torias de entrada y salida de los iones respe to de la dire ión normal ala super ie de la muestra. A su vez, la trasla ión de los blan os sobre el eje permitemodi ar la zona irradiada luego de ierta dosis estable ida, a n de minimizar efe tosindeseables en las medi iones que son produ to del daño por radia ión debido a dosistotal a umulada.La ámara uenta on una serie de dete tores móviles del tipo barrera de super ie, uya dispersión en energía depende del proye til analizado (aumenta para proye tilesmás pesados). Junto on la dispersiones debidas las u tua iones del haz y a las intro-du idas por el sistema ele tróni o, típi amente se puede determinar la energía de losproye tiles on una pre isión del orden de algunos keV.

90 Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimental yanálisis de datosUn esquema simpli ado de las traye torias de los proye tiles que llegan al dete torse presenta en la gura 6.1. Se trabajó on la denominada geometría IBM, en la uallas traye torias de entrada y salida de los proye tiles y la normal de la muestra son oplanares. El ángulo de dispersión en el sistema de laboratorio es θ, el ángulo entre elhaz in idente y la normal es θ1, y el ángulo entre la normal de la muestra y el dete tores θ2. En este tipo de geometría, se umple la rela ión θ = 180o − θ1 − θ2. El ángulode dispersión es por lo tanto jado por la posi ión del dete tor en la ámara, y los án-gulos θ1 y θ2 dependen de la orienta ión de la muestra respe to de la dire ión del hazin idente. Es importante desta ar que en estas ondi iones, realizando una rota ión dela muestra se mantiene jo θ, pero se modi an los valores de θ1 y θ2, manteniéndose onstante la rela ión θ1 + θ2. Las distan ias re orridas por el proye til en las traye to-rias de entrada y salida para un evento dispersivo que o urre a una profundidad x dela super ie del blan o son respe tivamente x/ cos θ1 y x/ cos θ2.

Figura 6.1: Esquema bási o de la geometría utilizada para las medi iones de RBS. El hazin idente, la dire ión de dete ión y la normal de la muestra son oplanares. Dejando el dete toren una posi ión ja y rotando la muestra se mantiene onstante el ángulo de dispersión θ y sevarían los ángulos θ1 y θ2.6.3. Con eptos bási os de la té ni a RBSPara omprender ómo hemos determinado experimentalmente el poder de frena-miento mediante medi iones de iones retrodispersados, es ne esario que reali emos unarevisión sobre la forma de los espe tros de energía obtenidos para un lm delgado ana-lizado on la té ni a RBS. Se re omiendan omo literatura de referen ia en este temalos libros de Chu [33 y de Tesmer y Nastasi [32.

6.3 Con eptos bási os de la té ni a RBS 91Como se había men ionado anteriormente, la energía de los proye tiles que lleganal dete tor está determinada prin ipalmente por dos fa tores fundamentales:1. el tipo de nú leo on el que el proye til sufrió la olisión de retrodispersión elásti a,y que produjo la desvia ión de su traye toria en un ángulo θ, y2. las traye torias de entrada y salida de la muestra, que determinarán la pérdi-da de energía inelásti a debido a las ex ita iones ele tróni as de los distintos ompuestos del blan o.Analizaremos en primer lugar las varia iones en la energía del proye til debido ala olisión elásti a. Consideremos una muestra formada por un substrato sólido. Lageometría utilizada es la des ripta en la se ión anterior. Estudiamos el aso de unproye til de arga Z1 e, masaM1, que olisiona a una profundidad x de la super ie delblan o ( on nú leos de arga Z2 e y masa M2). Dado que esta olisión es de muy bajoparámetro de impa to, la misma será des ripta mediante la se ión e az diferen ialde Rutherford3, que en términos del ángulo de dispersión en el sistema de laboratorioθ se expresa omo

dσ

dΩ

∣∣∣∣R

=

(Z1 Z2 e

2

4E

)2

×4[(M2

2 −M21 sin2 θ

)1/2+M2 cos θ

]2

M2 sin4 θ(M2

2 −M21 sin2 θ

)1/2 , (6.1)donde E es la energía del proye til justo antes de la olisión.Dado que la olisión es solamente entre dos uerpos (el nú leo del proye til y elnú leo del blan o, en reposo), utilizando argumentos de onserva ión de impulso linealy energía puede determinarse la energía transferida por el proye til al blan o (re oil).Se dene el fa tor inemáti o K de la olisión,K =

[(M2

2 −M21 sin2 θ

)1/2+M1 cos θ

M1 +M2

]2, (6.2)de forma que para un proye til on energía E antes de la olisión, la energía posteriora la olisión será K E. La dependen ia de la energía de salida on la masa del nú leodel blan o es la base de los métodos de ha es de iones que se utilizan para determinar omposi iones elementales de muestras mediante esta té ni a. Debe notarse que en la olisión de retrodispersión, la pérdida de energía elásti a es onsiderablemente mayorque la inelásti a.3Salvo asos parti ulares en los que o urren rea iones nu leares, que no estudiaremos en estetrabajo.

92 Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimental yanálisis de datosLa otra omponente aso iada a la pérdida de energía del proye til es la rela ionada on el frenamiento ele tróni o durante las traye torias de entrada y salida. Esta om-ponente es la que nos interesa en parti ular analizar en este trabajo. Para una olisióna una profundidad x, el amino re orrido en la traye toria de entrada es x/ cos θ1, ysi asumimos que el poder de frenamiento puede ser onsiderado onstante durante esatraye toria, para una energía media de entrada Ein, el proye til depositará en el blan ouna energía∆Ein =

x

cos θ1

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Ein , (6.3)donde −dE

dxindi a el poder de frenamiento del medio en el que se desplaza el proye til,que hemos onsiderado homogéneo en toda la región re orrida por los iones. El análisispara la traye toria de salida es similar,

∆Eout = x

cos θ2

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Eout . (6.4)donde on Eout se indi a la energía media durante la traye toria de salida.En base a los resultados anteriores, podemos hallar una rela ión que vin ula laenergía de los proye tiles dete tados on la distan ia de penetra ión en el material y elfrenamiento del mismo. Si la olisión de ángulo θ o urre a una distan ia x, la mismaserá on una energía E dada por la expresión

E = E0 −x

cos θ1

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Ein , (6.5)y la energía de llegada al dete tor E1 será

E1 = KE − x

cos θ2

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Eout . (6.6)Eliminando la variable E de las e ua iones anteriores, tenemos

K E0 −E1 =

[K

cos θ1

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Ein + 1

cos θ2

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Eout] x. (6.7)Por lo tanto, si observamos un espe tro de retrodispersión de un blan o homogéneo,los proye tiles de mayor energía serán aquellos dee tados en la super ie, y tendránuna energía K E0. Para proye tiles que penetraron más adentro del blan o, observare-mos energías ada vez menores, on una diferen ia en energía respe to del an o KE0

6.4 Determina ión del poder de frenamiento a partir de los espe tros de RBS 93que es propor ional a la profundidad x,KE0 − E1 = [S]x, (6.8)donde hemos denido el fa tor de pérdida de energía [S] omo

[S] =K

cos θ1

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Ein + 1

cos θ2

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Eout . (6.9)Si la muestra es un blan o delgado de espesor ∆x, sólo serán dete tados proye tiles on energías E1 entre un valor mínimo E1mín = K E0 − [S] ∆x y un valor máximo

E1máx = KE0. En estos on eptos reside la medi ión del poder de frenamiento me-diante la té ni a RBS, que se realiza determinando el an ho en energía de los pi osaso iados a un lm delgado de espesor ono ido.6.4. Determina ión del poder de frenamiento a partirde los espe tros de RBSConsideremos el aso de un blan o orrespondiente a una lámina delgada homogéneade espesor ono ido ∆x y una ongura ión del equipo de medi ión ara terizada porlos ángulos θ, θ1 y θ2. Si obtenemos un espe tro de energía para iones retrodispersados(el fa tor K para la retrodispersión debida a olisiones on átomos de la lámina sedetermina utilizando θ), observaremos un pi o uyo an o de menor energía E1mín orresponde a los proye tiles que fueron retrodispersados en la última apa del blan o,

E1mín = E1|x=∆x . (6.10)Determinando el valor de E1mín, es de ir, determinando la posi ión en energía delan o de menor energía del pi o de retrodispersión, podemos al ular el fa tor [S] deesa medi ión, uya expresión se dedu e de las e ua iones anteriores:[S] =

K E0 − E1mín∆x

. (6.11)Los valores de poder de frenamiento ∣∣dEdx

∣∣Ein y ∣∣dE

dx

∣∣Eout onstituyen los parámetrosa determinar, y mediante la medi ión de un úni o espe tro (y el onsiguiente ál ulode su fa tor [S]) se presenta un sistema de una e ua ión (e . 6.9) on dos in ógnitas,y que por lo tanto no puede resolverse. Sin embargo, realizando más de una medi iónpara una dada energía de in iden ia E0, puede hallarse la solu ión al problema.

94 Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimental yanálisis de datosA partir del ál ulo del fa tor [S] para n geometrías on distintos ángulos θ1 y θ2se pueden determinar los valores de poder de frenamiento resolviendo un sistema alge-brai o de n e ua iones lineales. A n de que el fa tor K sea el mismo para todas esasgeometrías, se debe mantener inalterado el ángulo de dispersión θ, lo que se realizamanteniendo onstante el valor de la suma θ1 + θ2.Para un lm de espesor ono ido, se determinan los fa tores [S](j)(j = 1 . . . n) enbase a la posi ión del an o de menor energía del pi o para las n medi iones, donde lossupraindi es (j) se usan para indi ar la geometría experimental utilizada. Utilizando lae ua ión 6.9, se obtienen las siguientes n e ua iones,[S](j) =

K

cos θ(j)1

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Ein + 1

cos θ(j)2

∣∣∣∣dE

dx

∣∣∣∣Eout , j = 1 . . . n (6.12)que al tener sólo dos in ógnitas, ∣∣dE

dx

∣∣Ein y ∣∣dEdx ∣∣Eout, pueden resolverse bus ando la solu- ión que mejor ajusta los resultados de manera numéri a (usando la té ni a de mínimos uadrados) o también grá amente bus ando la interse ión de las e ua iones de las nre tas en un plano de oordenadas ∣∣dEdx

∣∣Ein, ∣∣dEdx ∣∣Eout.Los valores Ein y Eout se pueden determinar omo el promedio de los obtenidos paralas n re tas, asumiendo la aproxima ión de energía media (MEA) [33,

Ein|MEA =1

2(E + E0),

Eout|MEA =1

2(E1 +K E), (6.13)donde el valor de la energía E antes de la olisión elásti a se al ula utilizando elmétodo del o iente de pérdida de energía (energy loss ratio method)[33. El mismo onsiste en suponer que el o iente α entre la pérdida de energía en los aminos desalida y entrada es independiente del espesor,

α =∆Eout∆Ein =

K E0 −E1

E0 − E= te, (6.14)y por lo tanto la energía E se expresa omo

E =E1 + αE0

K + α. (6.15)El valor de α se puede estimar muy bien en base a tablas de se iones e a es de

6.5 Espe tro típi o 95

Figura 6.2: Espe tro RBS de un lm de zin ( on lms muy delgados de oro a sus ostados)depositado sobre un substrato de Si. El haz utilizado fue 9Be on una energía in idente de 4MeV. Re uadro: esquema de la muestra utilizada.frenamiento (por ejemplo las provistas por el ódigo SRIM [28),

α ≃ S(K E0)

S(E0)

cos θ1cos θ2

. (6.16)Este método para determinar la energía E puede apli arse para blan os delgadose intermedios (donde por ejemplo la aproxima ión de la energía de super ie (SEA)falla), debido a que las varia iones de α son menores que las varia iones de S.Una forma más sen illa de determinar Ein y Eout (no utilizada en este trabajo) esha iendo uso de la aproxima ión de energía de super ie, que despre ia la pérdida deenergía inelásti a en las traye torias de entrada y salida de los iones y por lo tanto esválida para blan os delgados y en rangos de energía donde el frenamiento sea bajo. Enesta aproxima ión se tiene:Ein|SEA = E0,

Eout|SEA = K E0. (6.17)

96 Retrodispersión de iones de energías intermedias: equipo experimental yanálisis de datos6.5. Espe tro típi oUn espe tro típi o de las medi iones realizadas se presenta en la gura 6.2. Corres-ponde a un haz de 9Be on energía in idente E0 = 4 MeV. La muestra analizada es unsubstrato de Si sobre el que se depositó un lm de ∆x = 138 nm de zin . A amboslados de la lámina de zin se dispuso una pequeña antidad (∼ 1 nm) de oro que fa ilitala fabri a ión y onserva ión de la muestra, y uya inuen ia en la determina ión dela pérdida de energía del zin es despre iable. En el aso presentado en la gura seutilizó θ1 = 60o, θ2 = 0o, es de ir que el haz in ide a 60o de la normal de la muestra,que apunta en al dire ión del dete tor. Como se había men ionado anteriormente, seutilizó la geometría IBM, por lo que θ = 120o. Para este valor de ángulo de s attering,los fa tores inemáti os para proye tiles de 9Be en oro, zin y sili io son:KBe→Au

θ=120o = 0,872, KBe→Znθ=120o = 0,660, KBe→Si

θ=120o = 0,368. (6.18)Para analizar los pi os presentes en el espe tro mostrado, es onveniente mirar losdatos desde la región de mayor energía ha ia la de menor energía. En la energía del hazin idente E0 no observamos ningún proye til, omo era de esperar dado que el fa tor Kes siempre menor que uno. Tenemos dos pi os pequeños aso iados on proye tiles retro-dispersados en los depósitos de oro. El pi o orrespondiente al oro de la super ie estáa una energía KAuE0. El otro pi o tiene menor energía debido a que los proye tiles quehan sido retrodispersados en el lm interno de oro, en sus traye torias de entrada y sa-lida han tenido un frenamiento inelásti o debido a olisiones on los ele trones del zin .La parte que más nos interesa analizar orresponde al rango de energías entre 2000y 2800 keV. El pi o observado en esta región orresponde a los proye tiles retrodisper-sados por olisiones on los nú leos de zin . El an o de mayor energía de este pi o seen uentra lo alizado en KZnE0, y orresponde a dispersiones que o urrieron en la pri-mera apa de zin (profundidad x = 0). Luego, en una región de energías de re ientestenemos la señal orrespondiente a los proye tiles retrodispersados en zin a distintasprofundidades (0 < x < ∆x), hasta llegar al an o de menor energía del pi o de zin ,que orresponde a las olisiones o urridas a una profundidad x = ∆x, es de ir, en losnú leos de zin más alejados de la super ie. Las varia iones de la altura de la señalde zin se deben en parte a la dependen ia de la se ión e az de Rutherford on laenergía de la olisión (ver e ua ión 6.1).En la región de más bajas energías (E < 1500 keV) se observa la señal orrespon-diente al substrato de Si, que por tener un muy bajo K no interere on la señal útildel espe tro.

6.6 Pro edimiento de medi ión 976.6. Pro edimiento de medi iónPara determinar la pérdida de energía de los proye tiles debido al frenamientodel zin , se pro edió a realizar la toma de n = 4 espe tros para una energía E0 de losproye tiles, en distintas geometrías de medi ión. Se dispuso un dete tor jo en θ = 1200,y la muestra se fue rotando en uatro posi iones distintas,1. θ (1)

1 = 00, θ(1)2 = 600,2. θ (2)

1 = 200, θ(2)2 = 400,3. θ (3)

1 = 400, θ(3)2 = 200,4. θ (4)

1 = 600, θ(4)2 = 00.Disponer el blan o en distintas posi iones es equivalente a produ ir un espesor efe -tivo de la lámina x/ cos θ1,2 distinto para las traye torias de entrada y salida, y esto es ualitativamente similar a medir el frenamiento en base a la diferen ia en la pérdidade energía para blan os de distinto espesor.Utilizando el pro edimiento des ripto en la se ión 6.4, se obtuvieron para adaenergía del a elerador dos valores de poder de frenamiento, y midiendo para una serie deenergías del a elerador (y utilizando muestras de distinto espesor según fuese ne esario)se determinaron las urvas de frenamiento en el blan o de zin para los iones Be, B, Cy O en el rango de energías intermedias que se presentan en el apítulo siguiente.

Capítulo 7Pérdida de energía de Be, B, C y O deenergías intermedias en blan os dezin En este apítulo presentamos un estudio teóri o y experimental de la pérdida deenergía de iones de Be, B, C y O en blan os de zin [12, 13. Las medi iones se reali-zaron utilizando la té ni a de retrodispersión de Rutherford (RBS), y ubren un rangoamplio de energías que in luye la zona del máximo de la urva del poder de frena-miento. Los ál ulos in luyen la des rip ión de los pro esos de transferen ia de energíainelásti os mediante la ombina ión de dos modelos teóri os omplementarios. La des- rip ión de los ele trones externos se realiza utilizando el formalismo no-lineal de lase ión e az de transporte junto on la regla de suma de Friedel extendida para velo- idades intermedias (Extended Friedel sum rule - transport ross se tion, EFSR-TCS[23, 24, 48, 110). La ontribu ión al frenamiento debida a la ex ita ión de los ele tro-nes de las apas internas, por otra parte, se al uló on la aproxima ión perturbativade un gas de ele trones libres inhomogéneo [111, 112, 113, 114, 115 dentro del for-malismo dielé tri o de la aproxima ión de plasma lo al separado por apas (Shellwiselo al plasma approximation, SLPA [116). Para los proye tiles más pesados (C y O),se presentan además ál ulos para la ontribu ión de los ele trones internos en base alformalismo de la aproxima ión de onvolu ión unitaria (UCA) obtenidos mediante el ódigo CasP [117.7.1. Introdu iónEl estudio de la pérdida de energía de iones en zin es un tema de interés tantodesde el punto de vista de la ien ia bási a omo por las apli a iones te nológi as del99

100 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin mismo [15, 16. A pesar de esto, las medi iones existentes del poder de frenamiento dediferentes iones en zin son muy po as en ompara ión on otros materiales (ver porejemplo las tabula iones de Ziegler [28 o Paul [118). Más aún, es válido men ionar quepara iones más pesados que el Li, la disponibilidad de datos experimentales de se ionese a es de pérdida de energía son en general es asas, ex epto para algunos materiales(C, Al, Si, Ag, Au) [119. En zin , sólo hay disponible una serie de medi iones experi-mentales [120 para iones de Be y B, que ubre el rango de energías bajas. Para iones de arbono y oxígeno, no hay medi iones de pérdida de energía reportadas en la literatura.Re ientemente se han realizado medi iones del poder de frenamiento de iones de He[121 y Li [14 en zin en un rango amplio de energías. Los resultados obtenidos en esaspubli a iones junto on otros previos para protones e iones de He [122, 123, han sidodes riptos de manera satisfa toria mediante ál ulos on un modelo teóri o que om-bina los formalismos EFSR-TCS y SLPA. Si bien existen predi iones semi-empíri asbasadas en extrapola iones de la pérdida de energía de otras ombina iones de proye tily blan o (por ejemplo, las dadas por el programa SRIM [28) que permitirían estimarel poder de frenamiento de iones intermedios en zin , el grado de pre isión de di hasaproxima iones suele ser muy difí il de determinar, por lo que los rangos de validezde las mismas resultan in iertos en aso de no existir tabula iones experimentales quesirvan omo referen ia. Por otra parte, es interesante ontar on medi iones para unaserie de proye tiles livianos e intermedios en un mismo blan o, que pueden ser utili-zadas a su vez omo ban o de pruebas para realizar ompara iones sistemáti as onmodelos teóri os existentes. Lo men ionado previamente es parti ularmente relevantepara los formalismos que in luyen aproxima iones perturbativas para las intera ionesde los proye tiles, y uya apli abilidad suele ser buena para iones livianos (Z1 = 1, 2)pero presenta di ultades para proye tiles on estados de arga más altos.El trabajo presentado en este apítulo tiene dos motiva iones prin ipales. Por unlado se bus ó determinar experimentalmente la pérdida de energía de iones de Be, B ,C y O en zin en un rango amplio de energías, y en parti ular en la zona del máximodel poder de frenamiento, donde no se uenta on datos anteriores disponibles. Porotra parte, y debido a que la des rip ión de los resultados experimentales y la ompa-ra ión on estudios para iones más livianos presenta un desafío para los formalismosteóri os a tuales, resulta de interés [124 el desarrollo de un mar o teóri o onsistentepara la serie de proye tiles analizados y a su vez la determina ión sus límites de va-lidez. El análisis on proye tiles más pesados que el litio es importante debido a queel esquema teóri o propuesto in luye la ombina ión de ontribu iones perturbativas yno perturbativas que se modi an de diferente manera a medida que los efe tos de laintera ión aumentan debido a los más altos estados de arga presentes. Vale desta ar

7.2 Modelo teóri o 101que el régimen no perturbativo de las intera iones o urre en la zona Z1 e2

~ v& 1, que paraproye tiles on arga Z1 ∼ 6 orresponde a energías de aproximadamente 1 MeV/u.

7.2. Modelo teóri oEl modelo teóri o des ripto en esta se ión orresponde a una extensión del desa-rrollado anteriormente en la referen ia [14. Se onsidera un haz de iones de númeroatómi o Z1 que se mueve a través de un medio material on velo idad v. Los pro e-sos de olisiones llevan a una disipa ión gradual de la energía del haz. En el rango deenergías onsiderado en los ál ulos presentes (10-10000 keV/u), la pérdida de energíaes prin ipalmente debida al frenamiento inelásti o on los ele trones del blan o [1, 28, on una ontribu ión minoritaria del frenamiento elásti o para energías E < 50 keV/u.Para el aso de proye tiles on ele trones ligados, se produ en pro esos de apturay pérdida de ele trones hasta que se al anza un equilibrio en la distribu ión de losestados de arga q (q = 0, . . . , Z1) dentro del blan o, que depende de la velo idad v.En el régimen de equilibrio, la se ión e az de pérdida de energía S será la suma delas ontribu iones par iales Sq orrespondiente a ada estado de arga q, pesadas porsu respe tiva fra ión de arga φq(v) [125, es de irS(v) =

Z1∑

q=0

φq(v)Sq(v), (7.1) umpliéndose para las fra iones de arga la expresiónZ1∑

q=0

φq(v) = 1, ∀v (7.2)Los valores de Sq son determinados a partir de la intera ión de los iones junto onsus Z1 − q ele trones ligados y los ele trones del blan o. En este trabajo la pequeña ontribu ión [14 debida a la ex ita ión de los ele trones del proye til, usualmente lla-mada omo antis reening, no será onsiderada.Para el ál ulo de Sq se onsidera la suma de las ontribu iones debido a la intera - ión del proye til on los ele trones externos del blan o por un lado, y on las diferentes apas de ele trones ligados del blan o por otro [14. La estru tura atómi a del proye til

102 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin se representa mediante los términos de Fourierρq(k) = Z1 −

Z1−q∑

n=1

⟨ϕn

∣∣∣ei−→k .−→r∣∣∣ϕn

⟩ (7.3)que puede ser interpretada omo una espe ie de arga efe tiva del proye til junto onsus Z1 − q ele trones ligados en el espa io de impulsos. Este ρq(k) puede ser expresadoanalíti amente en término de expansiones de tipo Slater para el átomo o ion orres-pondiente [126.Para los proye tiles Be, B, C y O, ρq(k) está dado porρq(k) = Z1 −N1sZ1s(k)−N2sZ2s(k)−N2pZ2p(k), (7.4)siendoNnℓ el número de ele trones ligados al proye til en la apa nℓ en aso de haberlos.Las expresiones para las fun iones de apantallamiento Znℓ(k) pueden expresarse omo(ver referen ia [126, apéndi e 2),

Z1s(k) =1

[1 +X1s(k)/4]2 ,

Z2s(k) =[1− 3X2s(k) + 2X2

2s(k)]

[1 +X2s(k)]4 , (7.5)

Z2p(k) =[1−X2p(k)]

[1 +X2p(k)]4 , on Xnℓ(k) = k2/(−2n2Enℓ), siendo Enℓ la energía de ligadura de la apa nℓ.La se ión e az de pérdida de energía total para los iones Z+q

1 puede expresarse omoSq = Svalen ia

q +∑

nℓ

Snℓq , (7.6)donde Svalen ia

q representa la intera ión entre el proye til y los ele trones de valen iadel blan o, mientras que el término Snℓq indi a la ontribu ión debida a ada apa in-dividual de los átomos del blan o.En la presente aproxima ión, la ontribu ión de los ele trones externos e internosdel zin es al ulada independientemente. Para los ele trones externos o de valen ia seemplea el formalismo de EFSR-TCS (se ión e az de transporte junto on regla desuma de Friedel extendida) [23 para un gas de ele trones libres on un parámetro dedensidad rs = 2,02 a0, que orresponde a 3 ele trones por átomo. Este valor resulta de

7.2 Modelo teóri o 103la determina ión experimental de la energía de plasmones de volumen del zin , de 17eV [81 que indi a la ontribu ión en promedio de un ele trón de la apa 3d junto onlos dos ele trones de la apa 4s del zin para la pérdida de energía inelásti a aso iadaa la banda de valen ia.Para los ele trones de las apas internas (1s2 hasta 3d9) los ál ulos fueron realiza-dos usando el formalismo SLPA (aproxima ión de plasma lo al separado por apas).Ambos modelos son des riptos a ontinua ión. Para los proye tiles C y O, se al ulóademás la ontribu ión de los ele trones internos 1s2-3d9 utilizando el programa CasP[117, (Convolution Approximation for Swift Parti les). Para esa ontribu ión, se utili-zó la aproxima ión de onvolu ión unitaria (UCA) [127 para al ular la se ión e azde pérdida de energía para ada estado de arga de los iones, que luego fueron prome-diadas on sus orrespondientes fra iones de arga para ada energía.7.2.1. Contribu ión de los ele trones de valen iaComo ya se men ionara, el frenamiento debido a las intera iones on los ele tronesde valen ia se determinó mediante el formalismo EFSR-TCS [23, 24, 48, 110. Este mé-todo ontiene tres pasos prin ipales. En primer lugar, se analiza el apantallamiento delion por los ele trones de valen ia usando teoría uánti a de olisiones y realizando in-tegra iones numéri as de la e ua ión de S hrodinger para al ular los orrespondientes orrimientos de fase δl. Este pro edimiento es repetido de manera iterativa hasta quelos δl obtenidos satisfagan la regla de suma de Friedel extendida, que es una ondi ióngeneral para el apantallamiento de iones en movimiento [48. Una vez obtenida esa au-to onsisten ia, la se ión e az de transporte resultante de estos orrimientos de fase esevaluada omo fun ión de la velo idad relativa ele tron-ion. Por último, se realiza unaintegra ión sobre las velo idades relativas, onsiderando un ion on velo idad v y unadistribu ión de Fermi para las velo idades de los ele trones del blan o [24, 110. Estemodelo teóri o es un formalismo no-perturbativo, dado que no ontiene aproxima ioneslineales o perturbativas y por lo tanto des ribe todos los ordenes de la intera ión. Enestudios previos [14, 121, este esquema ha mostrado ser muy importante para obteneruna des rip ión apropiada de la pérdida de energía en el rango de bajas velo idades,por debajo del máximo de la urva de frenamiento.A modo de ejemplo de las diferen ias entre este modelo no perturbativo y un ál u-lo utilizando el formalismo dielé tri o, presentamos en la gura 7.1 los resultados delmodelo EFSR-TCS para los diferentes estados de arga de iones de B, junto on los ál ulos empleando la fun ión dielé tri a de Mermin [41. En el re uadro de la gura

104 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin

Figura 7.1: (Color) Contribu ión de los ele trones de valen ia a la se ión e az de frenamientode B+q en zin . Las urvas orresponden a los estados de arga q=0, 1, 2, 3, 4 y 5 desde abajo ha iaarriba. Líneas ontinuas: ál ulos no perturbativos EFSR-TCS [24; líneas de trazos: resultadosperturbativos usando la fun ión dielé tri a de Mermin [41. Re uadro: por entaje de ada estadode arga para iones de B en zin omo fun ión de la energía del proye til, dado por las predi ionessemiempíri as del CasP [117.se muestran las fra iones de arga en el equilibrio φq(v) obtenidas de la predi iónsemiempíri a del ódigo CasP [117.Las diferen ias entre los resultados no lineales (EFSR-TCS) y los ál ulos on elmodelo dielé tri o mostradas en la gura son muy altas para los mayores valores de arga. Los efe tos no lineales son más signi ativos en la región de energías intermediasy bajas. La magnitud relativa de estos efe tos de re e para los proye tiles on menorvalor de arga q.7.2.2. Contribu ión de los ele trones ligadosComo fue indi ado anteriormente, la ontribu ión de los ele trones ligados del blan- o fue al ulada usando la aproxima ión de plasma lo al separado por apas, SLPA[116. Para C y O también se presentarán los resultados del ódigo CasP [117 para elfrenamiento debido a esas ex ita iones.El modelo SLPA onsidera la respuesta de los ele trones ligados omo la de ungas de ele trones libres de densidad inhomogénea. El mismo es una adapta ión de laaproxima ión de plasma lo al original [40, 112, 113, 115, 128, 129 para des ribir la

7.2 Modelo teóri o 105respuesta de una ierta apa omo una nube de ele trones de densidad inhomogénea on un gap de energía rela ionado on la energía de ioniza ión de di ha apa [130, 131.La ontribu ión de ada apa nℓ de los átomos del blan o se determina de maneraseparada. Para un ion de arga q y velo idad v, la se ión e az de frenamiento debidoa la ioniza ión de los ele trones del blan o de la apa nℓ se expresa omoSnℓq =

2

πv2

∫ ∞

0

dk

kρq(k)

∫ kv

0

ω Im

[− 1

εnℓ(k, ω)

]dω, (7.7)donde ρq(k) se al ula mediante la e ua ión 7.4.La respuesta dielé tri a de ada apa es al ulada omo

Im

[− 1

εnℓ(k, ω)

]= 4π

∫ RWS

0

Im

[− 1

ε(k, ω, kFnℓ(r), Enℓ)

]r2dr, (7.8)donde RWS es el radio atómi o de Wigner-Seitz, δnℓ(r) es la densidad de ele trones,

kFnℓ(r) = [3π2δnℓ(r)]1/3 es la velo idad de Fermi lo al, y Enℓ es el umbral de ioniza iónpara esa apa. Las densidades lo ales y las energías de ligadura fueron obtenidas de los ál ulos Hartree-Fo k de Clementi y Roetti [132 y de Bunge et al [133.El umbral de ioniza ión para ada apa es onsiderado expli itamente en el modeloSLPA [14 mediante el uso de la fun ión dielé tri a de Levine-Louie εLL [134 en lugarde la de Lindhard εL [38,

Im[εLL(q, ω, kFnℓ)

]=

Im[εL(q, ωg, k

Fnℓ] ω > |ǫnℓ|

0 ω < |ǫnℓ|(7.9) on ωg =

√ω2 + ǫ2nℓ, siendo εL(q, ω, kFnℓ) la fun ión dielé tri a usual de Lindhard [38.Es onveniente remar ar que la fun ión dielé tri a de Levine-Louie satisfa e la reglade suma-f ( onserva ión del número de partí ulas). La fun ión dielé tri a de Lindhardin luye el apantallamiento entre los ele trones y posibles efe tos ole tivos. Está basadaen la aproxima ión de respuesta lineal (primer orden en la arga del proye til), y porlo tanto es apli able dentro del límite de validez del formalismo perturbativo, es de ir,para Z1 e2

~ v≪ 1.Por ompletitud, queremos men ionar que esta versión del formalismo SLPA hasido apli ada re ientemente en varias publi a iones, que in luyen ál ulos de poder defrenamiento en aisladores [135, de dispersión en la pérdida de energía (energy lossstragging) [136, y de se iones e a es de ioniza ión múltiple de gases raros [137.

106 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin 7.3. Pro edimiento experimentalLas medi iones fueron realizadas utilizando la té ni a RBS en el a elerador Tande-tron de 3MV del Instituto de Físi a de la Universidade Federal do Rio Grande do Sul(IF-UFRGS) [107. Los blan os fueron realizados por evapora ión en el Centro Atómi- o Barilo he, y eran láminas delgadas multi apas de Au (∼ 1 nm)/Zn/Au (∼ 1 nm)depositadas sobre substratos de Si.En primer lugar se depositó una lámina muy delgada de oro sobre el substrato desili io. Esto fue he ho debido a que los átomos de zin no se adhieren dire tamentesobre el sili io. Luego se depositaron las láminas de zin , y por último otra apa muydelgada de oro. Esta última podía ser utilizada omo un indi ador adi ional de la ener-gía del haz y a la vez permitía mantener en mejor estado de onserva ión a las láminasde zin . Se utilizaron blan os de varios espesores de zin en fun ión de las distintasenergías y proye tiles analizados en el experimento. Los espesores de zin variaron enel rango de 40 a 350 nm, on una in erteza tipi a del 3%. Esos valores fueron determi-nados mediante medi iones de pérdida de energía usando ha es de protones, utilizandola té ni a de RBS y tomando omo referen ia el poder de frenamiento de protones enzin de los trabajos [138, 139.La determina ión de la se ión e az de frenado para los iones de Be, B, C y Ose realizó mediante el pro edimiento des ripto en el apítulo 6. Las energías de losproye tiles variaron en el rango entre 800 keV y 12 MeV. Los valores para las energíasde las traye torias de entrada y salida fueron al ulados utilizando la aproxima ión deenergía media.7.4. Resultados y dis usiónEn las guras 7.2 a 7.5 presentamos los resultados experimentales obtenidos en estetrabajo para la se ión e az de frenado de Be, B, C y O en zin , junto on los re-sultados previos (para Be y B) en el rango de bajas energías de la referen ia [120. Asu vez, se indi a el valor de las predi iones del ódigo SRIM [28, que presentan unbuen a uerdo on el experimento en todos los asos estudiados, lo que puede deberse al ará ter semi-empíri o de ese programa. Sin embargo, debe remar arse que para otras ombina iones ion-blan o existen dis repan ias entre datos experimentales y los valoresprovistos por el SRIM, en parti ular para iones más pesados que el Li (ver referen ia[118 para más detalles).

7.4 Resultados y dis usión 107

Figura 7.2: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Los ír ulos llenosindi an los resultados experimentales obtenidos en este trabajo. Los triángulos orresponden alos datos de Mertens y olaboradores [120. La línea de trazos y puntos muestra las predi ionessemiempíri as del ódigo SRIM [28. La línea de trazos indi a la ontribu ión de los ele trones devalen ia, al ulada mediante el formalismo no-perturbativo EFSR-TCS. La línea de puntos o-rresponde a la ontribu ión de los ele trones ligados, al ulada mediante el formalismo dielé tri oSLPA.

Figura 7.3: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de B en zin . Los ír ulos llenos indi anlos resultados experimentales obtenidos en este trabajo. Los triángulos orresponden a los datos deMertens y olaboradores [120. La línea de trazos y puntos muestra las predi iones semiempíri asdel ódigo SRIM [28. La línea de trazos indi a la ontribu ión de los ele trones de valen ia, al ulada mediante el formalismo no-perturbativo EFSR-TCS. La línea de puntos orresponde ala ontribu ión de los ele trones ligados, al ulada mediante el formalismo dielé tri o SLPA.

108 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin

Figura 7.4: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de C en Zn. Los ír ulos llenos indi anlos resultados experimentales obtenidos en este trabajo. La línea de trazos y puntos muestra laspredi iones semiempíri as del ódigo SRIM [28. La línea de trazos indi a la ontribu ión de losele trones de valen ia, al ulada mediante el formalismo no-perturbativo EFSR-TCS. La línea depuntos orresponde a la ontribu ión de los ele trones ligados al ulada mediante el formalismodielé tri o SLPA y la de trazo-punto-punto a la ontribu ión de los ele trones ligados al uladamediante el programa CasP [117.

Figura 7.5: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de O en Zn. Los ír ulos llenos indi anlos resultados experimentales obtenidos en este trabajo. La línea de trazos y puntos muestra laspredi iones semiempíri as del ódigo SRIM [28. La línea de trazos indi a la ontribu ión de losele trones de valen ia, al ulada mediante el formalismo no-perturbativo EFSR-TCS. La línea depuntos orresponde a la ontribu ión de los ele trones ligados al ulada mediante el formalismodielé tri o SLPA y la de trazo-punto-punto a la ontribu ión de los ele trones ligados al uladamediante el programa CasP [117.

7.4 Resultados y dis usión 109

Figura 7.6: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Los ír ulos llenosindi an los resultados experimentales obtenidos en este trabajo. Los triángulos orresponden alos datos de Mertens y olaboradores [120. La línea ontinua muestra los totales del modeloteóri o, obtenidos omo la suma de las ontribu iones de los ele trones de valen ia (EFSR-TCS)y ligados (SLPA).Las ontribu iones separadas de la pérdida de energía debida a ex ita iones de losele trones de valen ia y los ligados se presentan también en las guras 7.2 a 7.5. Losresultados para los ele trones de valen ia orresponden al modelo EFSR-TCS, para ungas de ele trones on rs = 2,02 a0. Para la ontribu ión de los ele trones ligados serealizaron ál ulos on el formalismo SLPA, y se presentan a su vez para C y O losresultados obtenidos on el ódigo CasP [117.Los resultados totales para las se iones e a es de pérdida de energía de Be y Bse presentan en las guras 7.6 y 7.7.El modelo teóri o que ombina la des rip ión de la ontribu ión de los ele trones devalen ia on el formalismo EFSR-TCS y el SLPA para los ele trones ligados, presentaun muy buen a uerdo on los resultados experimentales para los iones Be y B obtenidosen este trabajo, y también on los datos de bajas energías de Mertens y Krist [120. Seobservan algunas dis repan ias entre el modelo teóri o y los resultados experimentalesen el rango de energías entre 60 y 260 keV/u para Be, donde la teoría propor ionavalores más bajos que las medi iones. Considerando las in ertezas experimentales, sepuede armar que el modelo teóri o (EFSR-TCS + SLPA) brinda una ade uada des- rip ión de los valores de pérdida de energía para ambos proye tiles. Estos resultadossumados on los presentados en el trabajo [14, permiten on luir que para los proye -

110 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin

Figura 7.7: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de B en Zn. Los ír ulos llenosindi an los resultados experimentales obtenidos en este trabajo. Los triángulos orresponden alos datos de Mertens y olaboradores [120. La línea ontinua muestra los totales del modeloteóri o, obtenidos omo la suma de las ontribu iones de los ele trones de valen ia (EFSR-TCS)y ligados (SLPA).tiles livianos H, He, Li, Be y B en blan os de zin , este modelo teóri o es ade uado.Debe notarse que un ál ulo perturbativo para la intera ión de los proye tiles onlos ele trones de valen ia resultaría en valores más altos para las se iones e a es depérdida de energía (ver gura 7.1), lo que indi a la ne esidad de utilizar un formalismono lineal en los asos presentes.En la gura 7.8 se presentan los valores experimentales junto on los resultadosteóri os para la pérdida de energía de C en zin , on la ontribu ión para los ele tro-nes ligados al ulada mediante el formalismo SLPA o el ódigo CasP. En ambos asosla ontribu ión de los ele trones de valen ia fue al ulada on el formalismo EFSR-TCS mediante el programa HIstop [23. Ambas urvas teóri as des riben el máximo dela urva de frenamiento para energías alrededor de 600 keV/u, y onvergen a valoressimilares para altas energías. El formalismo SLPA sobreestima ligeramente los datosexperimentales de C en zin .Los totales del modelo teóri o para la pérdida de energía de O en zin se presentanen la gura 7.9, junto on los resultados experimentales mostrados anteriormente. Aligual que en para los iones de arbono, se in luyen los ál ulos on dos modelos distin-tos para la ontribu ión de los ele trones ligados, por un lado el formalismo dielé tri oSLPA, y por otro el modelo no-perturbativo del ódigo CasP. Para estos proye tiles,

7.4 Resultados y dis usión 111

Figura 7.8: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de C en zin . Los ír ulos llenosindi an los resultados experimentales de este trabajo. Las líneas de puntos y de trazo-punto-punto muestran los totales de los modelos teóri os, obtenidos omo la suma de las ontribu ionesde los ele trones de valen ia (EFSR-TCS) y ligados (SLPA o CasP).

Figura 7.9: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de O en zin . Los ír ulos llenosindi an los resultados experimentales de este trabajo. Las líneas de puntos y de trazo-punto-punto muestran los totales de los modelos teóri os, obtenidos omo la suma de las ontribu ionesde los ele trones de valen ia (EFSR-TCS) y ligados (SLPA o CasP).

112 Pérdida de energía de Be, B, C y O de energías intermedias en zin observamos que los valores totales de pérdida de energía obtenidos utilizando el modeloSLPA para los ele trones ligados es bastante más alto que el experimento (20% poren ima en la zona del máximo del frenamiento). Esto indi a que la apli abilidad delmodelo perturbativo SLPA para blan os de zin no es válida para los proye tiles máspesados que el arbono. Es sabido que los métodos lineales tienen a sobreestimar lamagnitud de las transferen ias de energía debido a que no ontemplan posibles efe tosde satura ión, que es un problema que se ha e más relevante para valores más re ien-tes del número atómi o del proye til [24.Por otra parte, la ombina ión de dos modelos no-perturbativos (EFSR-TCS paralos ele trones de valen ia y CasP para los ele trones ligados) brinda una buena des- rip ión del frenamiento de iones de O en zin , omo se muestra en la gura anterior.Estos resultados y ompara iones son de interés omo prueba del rango de validez delmodelo SLPA, que había sido empleado satisfa toriamente para los asos H, He, y Li[14. En este trabajo mostramos que este modelo es aún apli able para iones de Be, By C, pero que para proye tiles de O presenta una signi ativa sobreestima ión para lase ión e az de pérdida de energía. El origen de estas dis repan ias está rela ionado on la aproxima ión de respuesta lineal (ondas planas no distorsionadas) usada para al ular la fun ión dielé tri a de Lindhard.Es importante men ionar que en los ál ulos anteriores no se han onsiderado las ontribu iones al frenamiento debido a la ex ita ión del proye til (más importante pa-ra los iones más pesados y on mayor estado de arga), ni tampo o la ontribu ióndebido a inter ambio y aptura de ele trones por el proye til. Las mismas tienen unamayor importan ia en la zona de bajas energías [117, y podrían mejorar el a uerdodel modelo teóri o ombinado (EFSR-TCS y CasP) on los datos experimentales en lazona de energías menores a 200 keV/u.7.5. Con lusionesEn este apítulo presentamos medi iones experimentales y ál ulos teóri os para lapérdida de energía de Be, B, C y O en blan os de zin en un rango amplio de energías.Se estudió en parti ular la zona del máximo de la urva del poder de frenamiento,que representa un desafío para las des rip iones teóri as a tuales. Los resultados ex-perimentales son parti ularmente valiosos debido a que orresponden a un rango deenergía no explorado experimentalmente on anterioridad para estas ombina iones deproye tiles y blan o.

7.5 Con lusiones 113Utilizando los datos en onjunto on los existentes en la literatura para H, He y Lien zin , se uenta on una muy buena base de medi iones para una serie de proye tileslivianos e intermedios en un mismo blan o y en un rango amplio de energías que puedeser utilizada omo ban o de prueba para diversos modelos teóri os, determinando suslimites de validez y apli abilidad.Se analizó un modelo teóri o que involu ra la des rip ión de la pérdida de ener-gía para ada estado de arga de los proye tiles, y la ontribu ión de los ele tronesde valen ia por un lado (EFSR-TCS) y de las distintas apas de los ele trones ligados(SLPA) por otro. Los resultados del mismo son buenos para los proye tiles más livianos(Be, B, C), pero se sobreestima la pérdida de energía para proye tiles más pesados.Se determinó la ne esidad de ontar on una des rip ión no lineal para la ontri-bu ión debida a los ele trones de valen ia, en parti ular en la zona de bajas energíasy para los más altos estados de arga. En esa región, la pérdida de energía debidoa las ex ita iones de los ele trones de valen ia es dominante, y ál ulos perturbativosutilizando modelos dielé tri os sobreestiman la misma, por lo que resultan inade uados.Otro resultado obtenido mediante el presente trabajo es la determina ión del lími-te de apli abilidad para el modelo dielé tri o SLPA, mostrándose que en el rango deenergías intermedias, el mismo no des ribe on su iente pre isión la transferen ia deenergía a los ele trones ligados para proye tiles más pesados que el C. Utilizando elformalismo no-perturbativo del ódigo CasP para la ontribu ión de los mismos, en onjunto on el modelo de la se ión e az de transporte que in luye la regla de sumade Friedel extendida (EFSR-TCS) para los ele trones de valen ia, se obtiene un buena uerdo on los datos experimentales de pérdida de energía de C y O en zin , por loque se on luye que para proye tiles pesados, la utiliza ión de modelos no-perturbativospara la des rip ión de las intera iones es una ondi ión ne esaria.

Capítulo 8Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os8.1. Introdu iónEn este apítulo presentamos ál ulos para la pérdida de energía inelásti a de ionesen un rango amplio de energías, ha iendo uso del modelo teóri o basado en los orri-mientos de fase semi lási os de la referen ia [45. Este formalismo ha sido publi adore ientemente, y es parti ularmente interesante porque permite des ribir las intera - iones desde el límite de energías muy bajas hasta energías altas (no relativistas), yal estar basado en ál ulos de la se ión e az de transporte tiene la ventaja de noutilizar aproxima iones lineales o perturbativas. Se requiere de la determina ión de los orrimientos de fase para un poten ial dispersor dentro de la aproxima ión semi lási ao WKB y la utiliza ión de los mismos para evaluar la se ión e az de transporte. Eltratamiento resulta simple desde el punto de vista de la antidad de ál ulos involu ra-dos1, lo que onstituye una ventaja sobre otros modelos teóri os más elaborados peroque a su vez tienen requerimientos omputa ionales elevados. Se realizarán ompara- iones de los resultados de la teoría on datos experimentales de pérdida de energía deiones livianos en zin (algunos de los uales forman parte de este trabajo de tesis), ytambién datos de frenamiento en blan os de arbono, que uenta on una gran anti-dad de medi iones experimentales. Mediante estos estudios se pretende uanti ar laapli abilidad del modelo para una serie de proye tiles en dos blan os distintos, y a suvez analizar las diferen ias y similitudes entre distintas aproxima iones del formalismo.

1In luso dentro de iertas aproxima iones puede realizarse asi por ompleto de manera analíti a115

116 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os8.2. Modelo teóri oEl formalismo teóri o fue publi ado en la referen ia [45 junto on una gran anti-dad de ejemplos, en parti ular evaluando los resultados para los orrimientos de fasesemi lási os on los obtenidos de manera numéri a integrando la e ua ión de S hro-dinger para un dado poten ial entral V (r). Los orrimientos de fase δl surgen de lafun ión de onda radial ul(r), que es solu ión de la e ua iónd2uldr2

+

(k2 − l(l + 1)

r2− 2m

~2V (r)

)ul(r) = 0, (8.1)y uya expresión asintóti a para grandes distan ias al entro de fuerzas es ul ∼ sin(kr+

l π/2 + δl).Dentro del formalismo de la aproxima ión semi lási a o WKB [140, 141, los orri-mientos de fase se al ulan omoδl =

∫dr

√k2 − (l + 1/2)2

r2− 2mV (r)

~2−∫dr

√k2 − (l + 1/2)2

r2, (8.2)donde la integra ión se realiza en los intervalos en que los radi andos son positivos, y

k = mvr/~ es el número de onda del ele trón en el sistema de referen ia del proye til,donde vr es la velo idad relativa ele tron-ion.En este aso el poten ial entral es el del proye til junto on su apantallamiento(ele trones ligados al proye til y apantallamiento dinámi o de los ele trones externosdel blan o), que a túa dispersando elásti amente a los ele trones en su sistema de refe-ren ia y por lo tanto realizando una transferen ia de impulso a los mismos en el sistemade laboratorio. Para determinar la forma de ese poten ial entral (que llamaremos po-ten ial dispersor) hay varias aproxima iones distintas, y una vez estable ido el mismoel ál ulo de los δl es dire to, usando la e ua ión 8.2.8.2.1. Poten ial dispersorPara la des rip ión del poten ial del ion (desnudo o on ele trones ligados) junto on su apantallamiento, existen varios modelos teóri os. Algunos de ellos involu ranfun iones de apantallamiento analíti as, omo por ejemplo el poten ial de Yukawa, yotros más omplejos pueden determinarse a partir de ál ulos de la densidad ele tró-ni a alrededor del proye til por medio de la e ua ión de Poisson. Debe notarse que engeneral la fun ión de apantallamiento del poten ial dispersor dependerá de la velo idad

8.2 Modelo teóri o 117del proye til, de su número atómi o, y de su estado de arga. Ciertos esquemas utilizanpoten iales analíti os on uno o varios parámetros libres (típi amente radios de apanta-llamiento), y ha en uso de reglas de suma para determinar el valor de di hos parámetrosde manera auto onsistente, obteniendo muy buenos resultados independientemente dela forma fun ional explí ita de los mismos. Esto se debe a que la naturaleza estadísti ade los me anismos de pérdida de energía es tal que los ál ulos de se iones e a es depoder de frenamiento resultan po o sensibles a los detalles nos del poten ial utilizado.Para los ál ulos que presentaremos en este apítulo, onsideraremos un proye til on número atómi o Z1 y velo idad v, en un estado de arga +q (y por lo tanto onN = Z1 − q ele trones ligados) que se mueve en un blan o homogéneo ompuesto porátomos de número atómi o Z2 on ele trones internos en distintas apas nℓ y bandasde valen ia o ondu ión que se representarán omo un gas de ele trones libres on unadensidad dada por el valor rs.Apantallamiento debido a los ele trones ligados al proye tilEl apantallamiento del nú leo del proye til debido a sus ele trones ligados lo mode-laremos mediante un esquema que utiliza el poten ial de Molière omo base, y uyos oe iente prin ipales cMol

i (ver e ua ión 4.13) van tomando valores re ientes paramayores valores de N , re uperando el poten ial de Molière en el aso N = Z1 (es de ir,para un proye til neutro, q = 0). La varia ión de los oe ientes cMoli según el gradode ioniza ión i = q/Z1 es [23, 24

cMol1 (i) =

0,35− i i < 0,35

0 0,35 ≤ i

cMol2 (i) =

0,55 i < 0,35

0,9− i 0,35 ≤ i < 0,9

0 0,9 ≤ i

(8.3)cMol3 (i) =

0,1 i < 0,9

1− i 0,9 ≤ i,que representa la ioniza ión del proye til disminuyendo linealmente los oe ientes aso- iados on la fun ión de apantallamiento de Moilere desde los radios mayores hasta losmenores a medida que aumenta el estado de arga del proye til.

118 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási osApantallamiento debido a ele trones del blan oLos ele trones externos del blan o apantallan la arga del proye til, de manera quea distan ias asintóti amente grandes el poten ial del mismo se redu e a ero. Para unpoten ial analíti o on un úni o parámetro libre, la determina ión del radio de esteapantallamiento dinámi o (que depende de v) puede ha erse en un modelo bien deta-llado pidiendo que se satisfaga la regla de suma de Friedel extendida [48. En nuestro aso utilizaremos una aproxima ión más simple, fo alizándonos en mantener el nivelde omplejidad de los ál ulos lo más redu ido posible.Para el apantallamiento dinámi o utilizaremos un poten ial de tipo Yukawa [23, 45,Vs(r) = −q e

2

rexp(−α(v) r), (8.4)donde el parámetro de apantallamiento α(v) determina la extensión de la parte deapantallamiento dinámi o del poten ial.Al onsiderar el frenamiento on la banda de valen ia o ondu ión del blan o,modelada omo un gas de ele trones libres, tomaremos omo límite de bajas velo idadesel valor que surge del poten ial de Molière,

αFEG0 = 0,3/aTF , (8.5)siendo aTF = 0,8853 a0Z

−1/31 el radio de apantallmiento de Thomas-Fermi. Como ex-presión para velo idades altas, tomaremos la forma asintóti a que produ e el frena-miento para un gas de ele trones libres on fre uen ia de plasma ωp,

αFEGv = ωp/v. (8.6)La expresión para velo idades intermedias se realizó mediante la interpola ión

α(v) =α0 αv

(αvΛ + α0

Λ)1/Λ, (8.7)tomando el exponente Λ = 4.Para el aso de ele trones ligados de la apa nℓ del blan o, los valores límitestomados para la interpola ión fueron

αnℓ0 = Inℓs /2 v

nℓs , (8.8)

8.2 Modelo teóri o 119yαv = Inℓav/v. (8.9)En las últimas e ua iones, el término Inℓs es la energía de ligadura de los ele tronesen esa apa, vnℓs orresponde a la raíz uadrada de la velo idad uadráti a media delos mismos, y Iav = ς Inℓs es una energía media de transferen ia, al ulada para ada apa omo la energía de ligadura multipli ada por un fa tor de es ala ς de manera deobtener asintóti amente para el frenamiento de todas las apas el valor límite de Bethe[127,

I = ς exp

(1

ntot

∑

nℓ

nnℓ ln(Inℓs )

), (8.10)donde nnℓ es el número de ele trones en la apa nℓ, ntot =∑

nℓ nnℓ, y I es la energíamedia (logarítmi a) de ex ita ión de los ele trones del blan o que se usa en el ál ulodel frenamiento de Bethe (ver e ua ión 1.12).Utilizando el poten ial de Molière on los oe ientes modi ados para in luir losefe tos de ioniza ión del proye til sumado a un poten ial tipo Yukawa para des ribirel efe to del apantallamiento dinámi o dependiente de la velo idad omo se des ri-bió anteriormente, se tiene la expresión del poten ial dispersor del proye til para losele trones del blan o. Realizando la integra ión de la e ua ión 8.2, se obtienen los o-rrimientos de fase semi lási os que usaremos para determinar el frenamiento de losdistintos proye tiles en un rango amplio de energías.Resulta importante desta ar, omo se había men ionado anteriormente, que los va-lores elegidos para el radio de apantallamiento dinámi o α(v) podrían determinarse demejor manera utilizando el formalismo auto onsistente de la regla de suma de Friedelextendida [48. Los ál ulos presentados en este apítulo orresponden a una primeraevalua ión del modelo teóri o, y se espera en un futuro ampliar el ono imiento de ladependen ia de los resultados on las distintas variables y parámetros del mismo, an de uanti ar los efe tos aso iados a las distintas aproxima iones realizadas en esteestudio.8.2.2. Se ión e az de transporte y efe to umbral para ele -trones ligadosEl ál ulo de la se ión e az de transporte σtr a partir de los orrimientos defase se realiza on la formula ión presentada en la se ión 1.5.3. Para el ál ulo delfrenamiento debido a los ele trones ligados del blan o, se realizó un re orte de las

120 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os ontribu iones on transferen ias de energía hi a, de modo de tener en uenta elumbral en las ex ita iones de las apas internas. Teniendo en uenta la e ua ión 3.5, seutilizó omo riterio de orte la anula ión de σtr uando la velo idad del proye til v, lavelo idad relativa proye til-ele trón vr y la energía de ligadura de la apa Inℓs umplanla ondi ión mv vr < Inℓs , y por lo tanto tenemosσnℓtr =

σnℓtr mv vr ≥ Inℓs

0 mv vr < Inℓs

(8.11)8.2.3. Cál ulo del frenamiento inelásti oUna vez al ulada la se ión e az de transporte (para ada apa y estado de argadel proye til), el poder de frenamiento se puede al ular mediante la e ua ión 1.30. Pa-ra ello, sólo falta ono er la distribu ión de velo idades de los ele trones de ada apa(o de los ele trones externos), y realizar una integral doble en las velo idades relativasy las velo idades de los ele trones. El ál ulo de esta integral doble, si bien no presenta ompli a iones numéri as importantes, puede simpli arse uando la distribu ión develo idades de los ele trones tiene una forma analíti a simple. Por ejemplo, si Ne(ve)/v2ees una fun ión Gaussiana en ve o una distribu ión onstante (independiente de ve) has-ta un ierto valor de orte, una de las integrales puede realizarse analíti amente demanera exa ta. En estos asos, el problema a resolver se tradu e en el ál ulo de unaintegral y la evalua ión de una expresión integral que sale omo fa tor omún, es de ir,la integral doble se puede transformar en la multipli a ión de dos integrales simples[142.En base a lo enun iado anteriormente, la distribu ión de velo idades de los ele tro-nes de las apas internas se modeló on una distribu ión Gaussiana, on una dispersión uadráti a media que se tomó de tabula iones basadas en ál ulos avanzados de lasdistribu iones ele tróni as atómi as, en nuestro aso parti ular para zin y arbono.Para los ele trones de valen ia, se utilizó el modelo de un gas de ele trones libres [24.

8.3. Resultados y dis usiónSe al ularon las se iones e a es de pérdida de energía inelásti as para la seriede proye tiles livianos H, He, . . . , O en blan os de zin y arbono, mediante el for-malismo de orrimientos de fase presentado anteriormente. Se presentarán resultadospara la pérdida de energía onsiderando separadamente la ontribu ión de ada apade los blan os y de los ele trones de valen ia, y el estado del proye til se modela en dos

8.3 Resultados y dis usión 121aproxima iones diferentes.Por un lado, realizamos un ál ulo ompleto de las se iones e a es de un dadoproye til para ada uno de los posibles estados de arga +q en fun ión de la velo idadv del proye til. Luego promediamos los resultados onsiderando las fra iones de argade equilibrio (semiempíri as) provistas por el ódigo CasP [117, obteniendo de estamanera un total para la pérdida de energía ele tróni a. Los resultados para este ál ulo ompleto para todos los estados de arga lo denominaremos modelo de fra iones de arga.Por otra parte, y en búsqueda de un modelo que permita determinar el frenamientorealizando menos ál ulos (para un proye til de número atómi o Z1, el modelo defra iones de arga requiere al ular las se iones e a es Z1+1 ve es, orrespondientea todos los estados de arga posibles), onsideramos el uso de un úni o estado de arga medio q(v) para ada velo idad v del ion. En este modelo, que denominamosmodelo de arga media, q puede tomar ualquier valor en el intervalo ontinuo [0;Z1,y la simpli a ión tiene la ventaja de la redu ión de la antidad de ál ulos en unfa tor (Z1+1), que para iones pesados es importante. El modelo de arga media hasido utilizado on anterioridad en varios ejemplos [24 y demostrado proveer buenosresultados para los ál ulos de frenamiento. En este aso parti ular, utilizaremos omo arga media el valor promedio de arga para proye tiles que emergen de un blan osólido, dado por el ajuste de Nikoalev y Dmitrev [143, que estable e

q(v) =Z1[

1 + (Z10,45 vND/v)1/γND

]γ1 (8.12)siendo γND = 0,6, y vND = 1,645 v0.8.3.1. Blan os de zin Presentaremos a ontinua ión los ál ulos para iones livianos e intermedios H - O enzin , en un rango amplio de energías, y on los dos modelos presentados anteriormente,el de fra iones de arga y el de arga media. Los valores utilizados para los parámetrosdel modelo fueron:Para los ele trones de valen ia, se onsideró un gas de ele trones on rs = 2 a0,tomado de la referen ia [81.Se onsideró una energía de Bethe IZn = 330 eV [19.

122 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.1: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de H en zin . Contribu ión delas distintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas ontinuas muestran losresultados del modelo teóri o onsiderando ada estado de arga del ion por separado, y luegopromediándolos para ada energía on las orrespondientes fra iones de arga obtenidas del ódigo CasP [117. Las líneas de trazos orresponden a los resultados del modelo teóri o utilizandoun valor de arga media del ion que depende de la energía, según [143.Para las apas internas del zin se tomaron los valores para las energías de ligaduraIs de la referen ia [144, y las velo idades medias uadráti as v2s de [145, que sedetallan a ontinua ión: apanℓ nnℓ Is (eV) vs

2(v02)1s 2 9659.0 871.02s 2 1196.2 166.92p 6 1029.5 164.33s 2 139.8 36.113p 6 89.5 32.313d 9 10.1 22.40Con estos datos para las energías de ligadura, se obtiene un valor ςZn = 2,50, utili-zado omo fa tor propor ional en el ál ulo de Iav.En las guras 8.1 a 8.8 se muestra la ontribu ión de las distintas apas del blan odel zin al frenamiento total para los proye tiles estudiados. Con líneas ontinuas semuestran los resultados del modelo que utiliza las fra iones de arga, y on líneas detrazos los orrespondientes al modelo de arga media.Como puede observarse, las ontribu iones más importantes provienen de los ele -trones de la banda de valen ia y de las apas más externas. Se en uentran algunasdiferen ias en las ontribu iones de las apas más externas entre el modelo que utilizalas fra iones de arga y el que onsidera un valor de arga media. Estas dis repan ias

8.3 Resultados y dis usión 123

Figura 8.2: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de He en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

Figura 8.3: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de Li en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

Figura 8.4: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

124 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.5: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de B en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

Figura 8.6: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de C en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

Figura 8.7: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de N en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.

8.3 Resultados y dis usión 125

Figura 8.8: (Color) Se ión e az de pérdida de energía de O en zin . Contribu ión de lasdistintas apas del blan o según el modelo semi lási o. Las líneas representan lo mismo que enla gura 8.1.son mayores en el aso de los iones más livianos, y disminuyen al aumentar Z1 hastaha erse imper eptibles para proye tiles más pesados que el arbono. Se on luye queel uso del modelo de arga media en estos asos resultará interesante debido a la re-du ión en la antidad de ál ulos omparado on el modelo de fra iones de arga, yaque los resultados de ambos modelos teóri os son similares.Los resultados de los totales para las se iones e a es de pérdida de energía segúnestos dos modelos, junto on los datos experimentales disponibles [12, 13, 118, se pre-sentan en las guras 8.9 a 8.16.Considerando el amplio rango de energías estudiado en este aso, y la serie deproye tiles evaluados, podemos on luir de manera general que el modelo teóri o queutiliza los orrimientos de fase en la aproxima ión semi lási a des ribe el frenamientodel zin on una pre isión razonable. Las mayores dis repan ias respe to de los datosexperimentales se observan para los proye tiles más livianos H, He y Li. Para los ionesmás pesados, el modelo teóri o sobreestima el valor del frenamiento en el máximo dela distribu ión, on orrimientos ha ia la zona de más altas energías. Debe tenerse en uenta que el modelo que utiliza las fra iones de arga, tiene una fuerte dependen- ia on las mismas, y en este trabajo se utilizaron las predi iones semiempíri as del ódigo CasP [117, que para blan os de zin onsisten en extrapola iones basadas enmedi iones en otros elementos. La utiliza ión de esos valores produ en un fa tor deaproxima ión extra independiente del formalismo teóri o de los orrimientos de fasesemi lási os. En base a los resultados obtenidos, onsideramos que el estudio de estemodelo teóri o para otras ombina iones de blan os y proye tiles puede resultar deinterés, en parti ular teniendo en uenta el amplio rango de energías que puede des ri-

126 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.9: Se ión e az de pérdida de energía de H en zin . Los símbolos representanlos resultados experimentales de la ompila ión de Paul [118. La línea ontinua muestra losresultados del modelo teóri o onsiderando ada estado de arga del ion por separado, y luegopromediándolos para ada energía on las orrespondientes fra iones de arga obtenidas del ódigo CasP [117. La línea de trazos orresponde a los resultados del modelo teóri o utilizandoun valor de arga media del ion que depende de la energía, según el modelo de la referen ia [143.

Figura 8.10: Se ión e az de pérdida de energía de He en zin . Los símbolos representan losresultados experimentales de la ompila ión de Paul [118. Las líneas representan lo mismo queen la gura 8.9.

8.3 Resultados y dis usión 127

Figura 8.11: Se ión e az de pérdida de energía de Li en zin . Los símbolos representan losresultados experimentales de la ompila ión de Paul [118. Las líneas representan lo mismo queen la gura 8.9.

Figura 8.12: Se ión e az de pérdida de energía de Be en zin . Los ír ulos llenos y va íosrepresentan los resultados experimentales de este trabajo [12 y de la ompila ión de Paul [118,respe tivamente. Las líneas representan lo mismo que en la gura 8.9.

Figura 8.13: Se ión e az de pérdida de energía de B en zin . Los ír ulos llenos y va íosrepresentan los resultados experimentales de este trabajo [12 y de la ompila ión de Paul [118,respe tivamente. Las líneas representan lo mismo que en la gura 8.9.

128 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.14: Se ión e az de pérdida de energía de C en zin . Los símbolos representan losresultados experimentales de este trabajo [13. Las líneas representan lo mismo que en la gura8.9.

Figura 8.15: Se ión e az de pérdida de energía de N en zin . Las líneas representan lomismo que en la gura 8.9.

Figura 8.16: Se ión e az de pérdida de energía de O en zin . Los símbolos representan losresultados experimentales de este trabajo [13. Las líneas representan lo mismo que en la gura8.9.

8.3 Resultados y dis usión 129bir, que in luye el máximo de la urva de frenamiento, y que suele presentar un grandesafío para varias teorías de pérdida de energía de iones.8.3.2. Blan os de arbonoPara el aso de arbono, realizamos también la evalua ión de los modelos teóri osde fra iones de arga y de arga media, utilizando los siguientes parámetros:Para los ele trones de valen ia, se onsideró un gas de ele trones on rs = 1,6 a0,tomado de la referen ia [81.Se onsideró una energía de Bethe IC = 81 eV [19.Para la apa interna 1s del arbono se tomaron los valores para las energías deligadura Is de la referen ia [144, y las velo idades medias uadráti as v2s de [145,que se detallan a ontinua ión: apanℓ nnℓ Is (eV) vs2(v0

2)1s 2 284.2 32.10Se onsideró en este aso Iav = I1ss . Los resultados totales del modelo para el ar-bono se presentan en las guras 8.17 a 8.24 junto on los datos experimentales de estetrabajo [2 y los disponibles en la literatura [118.Se observa que la des rip ión teóri a para el frenamiento del arbono es en gene-ral buena. En el rango de energías intermedias y altas, el a uerdo entre los resultadosde ambos modelos (fra iones de arga y arga media) es muy bueno para los ionesmás pesados, y muestra dis repan ias para los proye tiles más livianos, al igual que loobservado en el aso del zin . En el rango de bajas energías, la teoría sobreestima elexperimento, on diferen ias para ada proye til onsiderado, pero que permiten inferiruna mejor des rip ión en el aso de proye tiles más pesados. Una manera de mejorar lades rip ión del frenamiento inelásti o en la región de bajas energías (E < 100 keV/u)sería determinando el radio de apantallamiento dinámi o α(v) de manera auto onsis-tente por medio del método de la regla de suma de Friedel extendida [23, que en este aso no fue implementada y se onsideró simplemente un apantallamiento tipo Molière.Más allá de las diferen ias en ontradas, los resultados obtenidos on el modelo teó-ri o para ambos blan os estudiados son razonablemente buenos y resultan alentadores.Se estima que la realiza ión de una evalua ión futura del presente formalismo anandoalgunos detalles del mismo ( omo por ejemplo, la varia ión del apantallamiento diná-mi o on la velo idad de los proye tiles) podría resultar en un modelo teóri o que on

130 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.17: Se ión e az de pérdida de energía de H en arbono. Los ír ulos llenos y va íosrepresentan los resultados experimentales de este trabajo [2 y de la ompila ión de Paul [118,respe tivamente. La línea ontinua muestra los resultados del modelo teóri o onsiderando adaestado de arga del ion por separado, y luego promediándolos para ada energía on las orres-pondientes fra iones de arga obtenidas del ódigo CasP [117. La línea de trazos orrespondea los resultados del modelo teóri o utilizando un valor de arga media del ion que depende de laenergía, según el modelo de la referen ia [143.

Figura 8.18: Se ión e az de pérdida de energía de He en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

8.3 Resultados y dis usión 131

Figura 8.19: Se ión e az de pérdida de energía de Li en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

Figura 8.20: Se ión e az de pérdida de energía de Be en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

Figura 8.21: Se ión e az de pérdida de energía de B en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

132 Cál ulos de frenamiento basados en orrimientos de fase semi lási os

Figura 8.22: Se ión e az de pérdida de energía de C en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

Figura 8.23: Se ión e az de pérdida de energía de N en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

Figura 8.24: Se ión e az de pérdida de energía de O en arbono. Los símbolos y líneasrepresentan lo mismo que en la gura 8.17.

8.4 Con lusiones 133 ál ulos relativamente simples permitiría analizar el frenamiento inelásti o de iones enun rango amplio de energías. La ontinua ión de estos estudios mediante ompara io-nes on otros datos experimentales y distintos modelos teóri os es de interés desde elpunto de vista del desarrollo de teorías generales para la pérdida de energía de ionesen la materia.8.4. Con lusionesSe estudió el formalismo de pérdida de energía inelásti a de iones basado en los orrimientos de fase semi lási os [45. En base al mismo, se determinó la pérdida deenergía de los proye tiles H, He, Li, Be, B, C, N y O en blan os de zin y arbono, omparando los resultados on datos experimentales propios (ver apítulo 7) y de laliteratura, en un rango amplio de energías que in luye la zona del máximo del poder defrenamiento. Se obtuvo la ontribu ión separada de ada apa de ele trones internosdel blan o y de la banda de valen ia, onsiderando dos modelos para des ribir el estadode arga del proye til. En el primer modelo, se al uló el frenamiento para ada estadode arga posible del proye til, y luego se promediaron los valores obtenidos tomandofra iones de arga semiempíri as [117 omo fa tores de peso. En el segundo modelo,se determinaron las se iones e a es de pérdida de energía para un úni o valor de arga del proye til, evaluado en fun ión de un modelo de arga media de la referen ia[143, y on el ual la extensión de los ál ulos se ve redu ida, en parti ular para losproye tiles más pesados. La ompara ión de los valores obtenidos on ambos modelos ylos datos experimentales es satisfa toria, en ontrándose mayores dis repan ias para losproye tiles más livianos y mejores a uerdos para los proye tiles más pesados. Resultade interés ontinuar on el estudio de este formalismo teóri o, que mediante ál ulosrelativamente simples permite des ribir on buena pre isión la pérdida de energía deiones en la materia en el rango de energías bajas, intermedias y altas (no relativistas).

Capítulo 9Con lusionesEn este trabajo se estudiaron de manera experimental y teóri a las intera ionesde proye tiles atómi os y mole ulares on blan os sólidos, en la zona de energías bajas[2, 3, 4 e intermedias [12, 13. En el rango de bajas energías (E < 10 keV/u) seanalizaron la pérdida de energía, la distribu ión angular y la dependen ia angular de lapérdida de energía de ha es de H+, H+2 , D+ y D+

2 en blan os amorfos y poli ristalinos, omparando los resultados experimentales obtenidos on diversos formalismos teóri os[11, 31, 51, 96. Por otra parte, se determinó experimentalmente la pérdida de energía deiones de Be, B, C y O en blan os de zin en la zona de energías intermedias, que resultade parti ular interés porque es la región del máximo de las urvas de frenamiento. Esosresultados experimentales fueron analizados on un modelo teóri o que ombina dosformalismos distintos para la des rip ión de las intera iones on los ele trones devalen ia (EFSR-TCS)[23 y on los ele trones de las apas internas (SLPA) [116. Serealizaron por último ál ulos de la se ión e az de pérdida de energía inelásti a en unrango amplio de energías utilizando el formalismo de orrimientos de fase semi lási os[45, para proye tiles livianos e intermedios en blan os de zin y arbono. En base alos estudios realizados, se desta an las siguientes observa iones:La pérdida de energía ele tróni a en blan os de arbono amorfo para los proye ti-les H+, D+, y fragmentos de diso ia ión de molé ulas H+2 y D+

2 es propor ional ala velo idad en el rango de bajas energías, en a uerdo on las predi iones teóri asusuales para el frenamiento inelásti o de iones en un gas de ele trones libres.Los experimentos no mostraron efe tos mole ulares ni isotópi os para los proye -tiles anteriormente enumerados, para medi iones de transmisión en la dire iónha ia adelante en blan os de arbono.Para un blan o delgado de arbono amorfo (130 × 1015 at/ m2), la transmisiónde molé ulas H+2 , D+

2 enteras es muy baja (< 0,1%), probablemente debido a quela estru tura amorfa del blan o aumenta el fa tor de diso ia ión de las mismas,135

136 Con lusionesresultando en movimientos des orrela ionados para los fragmentos de los proye -tiles in identes.Medi iones experimentales del poder de frenamiento de protones y deuterones enel rango de bajas energías en blan os de obre y plata indi an que los mismostienen una dependen ia que no es propor ional on la velo idad, omo o urre enel arbono y una gran antidad de materiales metáli os, y lo predi en la mayoríade las teorías existentes.La razón de ese omportamiento inusual reside en la presen ia de la apa deele trones tipo d, que por su distan ia al nivel de Fermi (algunos eVs) puedenser onsiderados omo asi libres, y produ en una ontribu ión a la pérdida deenergía para proye tiles on velo idades por en ima de un determinado umbral.Como onse uen ia, el frenamiento ele tróni o resulta propor ional a la velo idadde los proye tiles en una zona de muy bajas energías, donde sólo ontribuyenlas ex ita iones ele tróni as de los ele trones de ondu ión, y luego tiene unaumento de pendiente aso iado on la ontribu ión de los ele trones asi libres.Este efe to umbral para la ex ita ión de ele trones que se en uentran levementepor debajo de la energía de Fermi, no sólo ha sido observada en obre y plata,sino también en blan os de oro, semi ondu tores y aisladores. El efe to umbralobservado es muy bien des ripto mediante un formalismo teóri o basado en el ál ulo de la se ión e az de transporte, que in luye una restri ión para lastransferen ias de energía vin uladas a la ex ita ión de los ele trones asi libresmenores a un dado valor límite. Se observa un muy buen a uerdo entre el valorde transferen ia de energía mínima a los ele trones asi libres y la distan ia enenergía al nivel de Fermi de su orrespondiente banda en los sólidos analizados, obre y plata.No se observa experimentalmente la existen ia de un efe to isotópi o para lapérdida de energía de protones y deuterones lentos en láminas de obre y plata.Las distribu iones angulares experimentales determinadas (para protones y deu-terones on energías entre 4 y 9 keV, en blan os de arbono, obre y plata) sonen general bien des riptas mediante el formalismo teóri o de dispersión múltiplede la referen ia [31.En base a los resultados experimentales obtenidos, se observa que los pro esos dedispersión múltiple de protones y deuterones transmitidos por un blan o de ar-bono amorfo están en a uerdo on la ley de es ala E θ = te, y por lo tanto todoslos datos aen sobre una misma urva uando se representan las distribu iones

137angulares en términos del ángulo redu ido, que es propor ional al produ to de laenergía media de los proye tiles E por el ángulo de observa ión θ.Utilizando el modelo de la referen ia [31 on los poten iales interatómi os stan-dard de Molière, Ziegler-Biersa k-Littmark y Lenz-Jensen, se obtiene un buena uerdo on los datos experimentales en blan os de arbono. Esto se debe a quedi hos poten iales presentan muy po as diferen ias para la intera ión de proye -tiles de hidrógeno on átomos de arbono, en la región de distan ias interatómi asde interés para las olisiones de baja energía estudiadas.Para las distribu iones angulares medidas en obre y plata es ne esario onsiderarotros poten iales para obtener un buen a uerdo on los datos experimentalesya que las distribu iones medidas son onsiderablemente más angostas que lasresultantes on los poten iales standard.Se observa un buen a uerdo on las distribu iones angulares de protones enpoli ristales de obre y plata al onsiderar un poten ial tipo ley de poten iasV (r) ∝ r−2,8 para la se ión e az elásti a de olisiones binarias dentro del forma-lismo teóri o. Ese mismo poten ial había sido usado on anterioridad en trabajosutilizando blan os de oro poli ristalino [96. La similitud del exponente para elpoten ial tipo ley de poten ias ne esario para des ribir las distribu iones experi-mentales de obre, plata y oro, y su mar ada diferen ia on los obtenidos paraotros materiales pare ería indi ar la existen ia de un efe to rela ionado on elapantallamiento de los proye tiles debido a los ele trones externos de los átomosdel blan o, que sería interesante analizar en trabajos futuros ya que no había sidoobservado anteriormente. También deberían analizarse por ompletitud posiblesefe tos rela ionados on la estru tura poli ristalina de los blan os.Mediante medi iones experimentales de la dependen ia de la pérdida de energía on el ángulo de salida, para protones y deuterones en el rango de bajas energías(E <10 keV/u) en blan os de arbono, obre y plata, se onrmó la apli abili-dad del modelo teóri o desarrollado previamente en el grupo [96 para todos los asos analizados. De este modo, se omprobó la validez del mismo para nuevas ombina iones de proye til y blan o.Se realizaron determina iones experimentales de la pérdida de energía de Be, B,C y O en zin mediante la té ni a RBS, en un rango de energías intermedias,aportando datos nuevos a la literatura en regiones donde no había medi ionesdisponibles.Usando las medi iones en blan os de zin junto on valores de publi a iones an-teriores, se uenta on una buena serie de medi iones de pérdida de energía de

138 Con lusionesvarios proye tiles livianos en un mismo blan o, que resultan útiles para evaluarla pre isión de predi iones semiempíri as y modelos teóri os en un rango ampliode energías. En parti ular se in luye la zona de energías del máximo de la ur-va del poder de frenamiento, que suele presentar las mayores di ultades a losdistintos formalismos debido a su ará ter intermedio que impide realizar variassimpli a iones válidas sólo en los regímenes de bajas o altas energías.Se estudió de manera teóri a la pérdida de energía de los iones Be, B, C y Oen zin , mediante un formalismo que in luye la des rip ión on un modelo no-lineal (EFSR-TCS) para la ex ita ión de los ele trones de valen ia, y un modelodielé tri o para la ex ita ión de las apas internas (SLPA). Se omprobó que esteformalismo resulta ade uado para los proye tiles más livianos, pero al aumentar la arga de los iones deja de ser válido debido a limita iones inherentes al ará terperturbativo de la des rip ión dielé tri a de las ex ita iones de los ele tronesinternos. El modelo sobreestima la pérdida de energía del zin para proye tilesde O.La urva de pérdida de energía de O en zin se puede modelar on ade uadapre isión utilizando una ombina ión de formalismos no perturbativos para lades rip ión de la pérdida de energía (EFSR-TCS para los ele trones de valen ia,y CasP para los internos).Se realizaron ál ulos on el modelo teóri o de N.R. Arista y P. Sigmund [45,determinando los orrimientos de fase semi lási os y apli ándolos en un forma-lismo basado en el ál ulo de la se ión e az de transporte, para iones livianos(Z1 ≤ 8) en zin y arbono, en una región que ubre desde la zona de muy bajasenergías (keV/u) hasta energías altas (MeV/u). De ompara iones on los resul-tados experimentales disponibles, se observa en términos generales una razonabledes rip ión del frenamiento inelásti o, on las mayores dis repan ias en las zonasde bajas energías y para los proye tiles más livianos.Los ál ulos del frenamiento on el modelo semi lási o [45 onsiderando los dis-tintos estados de arga posibles para los proye tiles y luego promediándolos segúnsus orrespondientes fra iones de arga son bastante similares a los obtenidos on un modelo más simple que onsidera una varia ión del estado de arga delproye til on la velo idad aproximado según el valor de su arga promedio. Losbajos requerimientos de ál ulo y el ará ter no perturbativo de este modelo sonuna lara ventaja por sobre otras teorías más elaboradas que utilizan ál ulos onuna extensión signi ativamente mayor y fallan en el rango de bajas energías.Como posible ontinua ión de este trabajo, resultaría interesante estudiar el efe -to umbral en la dependen ia on la velo idad de la pérdida de energía en metales de

139transi ión para proye tiles más pesados. También sería de interés la ontinua ión delas medi iones de distribu iones angulares en el rango de muy bajas energías, junto on un modelo teóri o que anali e las dependen ias de los distintos poten iales de in-tera ión utilizados en el ál ulo de las fun iones de distribu ión. Lo anterior podría omplementarse on simula iones numéri as de las intera iones proye til-blan o endonde se reproduz an los blan os poli ristalinos de manera detallada, en base a lainforma ión sobre la muestra (tamaño y orienta ión de granos, defe tos, et .) que seobtenga mediante análisis de mi ros opía ele tróni a. Los ál ulos del modelo que uti-liza el formalismo de los orrimientos de fase semi lási os que se presentaron en estatesis orresponden a una primera investiga ión de di ha teoría, que puede ontinuarsea futuro mediante la ompara ión on datos experimentales disponibles en la literaturapara otros elementos y en un rango ampliado de energía.

Apéndi e AAnálisis de las láminas delgadasmediante mi ros opía ele tróni a detrasmisiónEn olabora ión on el Dr. Fran is o Lovey, se hi ieron estudios de mi ros opíaele tróni a de transmisión en el Centro Atómi o Barilo he. Se analizaron muestrasde obre y plata orrespondientes a un onjunto de láminas evaporadas junto on lasque se utilizaron para los análisis de frenamiento y distribu ión angular en este trabajo.En la gura A.1 se muestra una fotografía del patrón de difra ión de la muestrade obre. Se observan todos los anillos orrespondientes a la estru tura FCC ( úbi a entrada en las aras) y on simetría a imutal, indi ando la ausen ia de dire ionespreferen iales de ristaliza ión. La muestra fue rotada en varias posi iones distintas ysiempre se mantuvo la estru tura de anillos inalterada, por lo tanto se on luye queel material es poli ristalino y sin texturas. Vale desta ar la presen ia de un anillo dediámetro inferior al anillo de mayor intensidad (difra ión en los planos <111>) que orresponde a la presen ia de una estru tura amorfa y que se debe a la existen ia deuna muy delgada apa de óxido formada en la muestra. Consideramos en este trabajoque la presen ia de di ha apa no alteró de manera signi ativa los resultados obtenidos.En la gura A.2 se muestra una imagen de ampo laro de los ristales de obre, yen la gura A.3 una imagen de ampo os uro. Los tamaños de los ristales son típi a-mente del orden de 10 nm.En las guras A.4 a A.6 se presentan las mismas imágenes que anteriormente, peropara la muestra poli ristalina de plata. La misma tambiñen presenta estru tura poli- ristalina y sin dire iones preferen iales de orienta ión para los ristales, es de ir, no141

142 Análisis de las láminas delgadas mediante mi ros opía ele tróni a detrasmisión

Figura A.1: Diagrama de difra ión de ele trones para una muestra de Cu poli ristalinoevaporada junto on la que fue utilizada en esta tesis. La presen ia de todos los anillos de difra - ión orrespondientes a la estru tura FCC y su simetría a imutal indi an que no hay dire ionespreferen iales en la orienta ión de los ristales.

Figura A.2: Imagen de ampo laro de la muestra poli ristalina de Cu.

143

Figura A.3: Imagen de ampo os uro de la muestra poli ristalina de Cu.tiene textura. El tamaño típi o de los ristales es en este aso del orden de 20 nm.

144 Análisis de las láminas delgadas mediante mi ros opía ele tróni a detrasmisión

Figura A.4: Diagrama de difra ión de ele trones para una muestra de Ag poli ristalinaevaporada junto on la que fue utilizada en esta tesis. La presen ia de todos los anillos de difra - ión orrespondientes a la estru tura FCC y su simetría a imutal indi an que no hay dire ionespreferen iales en la orienta ión de los ristales.

145

Figura A.5: Imagen de ampo laro de la muestra poli ristalina de Ag.

Figura A.6: Imagen de ampo os uro de la muestra poli ristalina de Ag.

Bibliografía[1 Sigmund, P. Parti le Penetration and Radiation Ee ts. Berlin: Springer, 2006.[2 Cantero, E. D., Lants hner, G. H., Arista, N. R., Intera tion of low energy pro-tons, deuterons, H+2 and D+

2 with arbon foils: energyangle distributions andvelo ity dependen e of the energy loss. The European Physi al Journal D, 65,397, 2011.[3 Cantero, E. D., Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Arista, N. R. Velo ity depen-den e of the energy loss of very slow proton and deuteron beams in Cu and Ag.Physi al Review A 80, 032904, 2009.[4 Cantero, E. D., Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Lovey, F. C., Arista, N. R.Multiples attering distributions and angular dependen e of the energy loss ofslow protons in opper and silver. Physi al Review A 81, 042902, 2011.[5 Nueville S., Matthews, A. A perspe tive on the optimisation of hard arbon andrelated oatings for engineering appli ations. Thin Solid Films 515, 6619, 2007.[6 Zhu, H., Wei, J., Wang, K., Wu, D. Appli ations of arbon materials in photo-voltai solar ells. Solar Energy Materials and Solar Cells 93, 1461, 2009.[7 Hasebe H., Okuno H., Kuboki H., Ryuto, H., Fukunishi, N., Kamigaito, O. et al.Development of longlife arbon stripper foils for uranium ion beams. Nu learInstruments and Methods in Physi s Resear h A 613, 453, 2010.[8 Young, D. T., Berthelier, J. J., Blan , M., Bur h, M. L., Coates, A. J., Goldstein,R. et al. Cassini Plasma Spe trometer investigation. Spa e S ien e Reviews 114,1, 2004.[9 Figueroa, E. A., Cantero, E. D., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Valdés, J. E.,Arista, N. R. Threshold ee t in the energy loss of slow protons and deuterons hanneled in Au rystals. Physi al Review A 75, 010901, 2007.[10 Valdés, J. E., Martinez Tamayo, G., Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Arista,N. R. Ele troni energy loss of low velo ity H+ beams in Al, Ag, Sb, Au and Bi.Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 73, 313, 1993.147

148 Bibliografía[11 Valdés, J. E., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Arista, N. R. Energy loss of slowprotons in solids: Deviation from the proportionality with proje tile velo ity.Physi al Review A 49, 1083, 1994.[12 Cantero, E. D., Fadanelli, R. C., Montanari, C. C., Behar, M., E kardt, J. C.,Lants hner, G. H., Miraglia, J. E., Arista, N. R. Experimental and theoreti alstudy of the energy loss of Be and B ions in Zn. Physi al Review A 79, 042904,2009.[13 Cantero, E. D., Montanari, C. C., Behar, M., Fadanelli, R. C., Lants hner, G. H.,Miraglia, J. E., Arista, N. R. Experimental and theoreti al study of the energyloss of C and O in Zn. Physi al Review A 84, 014902, 2011.[14 C. C. Montanari, J. E. Miraglia, M. Behar, P. F. Duarte, N. R. Arista, J. C.E kardt, and G. H. Lants hner, Theoreti al and experimental study of energyloss of Li ions in Zn. Physi al Review A 77, 042901, 2008.[15 S hlesinger, M., Paunovi , M., (ed.). Modern Ele troplating, New Jersey: JohnWiley and Sons, 2010.[16 Bowen, W. E., Wang, W., Phillips, J. Complementary thinlm ele troni s basedon n hannel ZnO and p hannel ZnTe. IEEE Ele tron Devi e Letters, vol. 30,1314, 2009.[17 Bohr, N. The penetration of atomi parti les through matter. Kongelige DanskeVidenskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 18 no. 8, 1948.[18 Ziegler, J. F., Biersa k, J., Littmark, U. The Stopping and Range of Ions inMatter. New York: Pergamon Press, 1985.[19 International Commission on Radiation Units and Measurements. Stopping Po-wer and Ranges for Protons and Alpha Parti les. ICRU Report No. 49. Maryland,1993.[20 Lindhard, J., S har, M., S hiott, H. E. Range on epts and heavy ion ranges(Notes on atomi ollisions II). Kongelige Danske Videnskabernes Selskab, Ma-tematsik Fysiske Meddelelser 33, no. 14, 1963.[21 Lindhard, J., Nielsen, V., S har, M. Approximation methods in lassi al s atte-ring by s reened Coulomb elds (Notes on atomi ollisions I). Kongelige DanskeVidenskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 36, no. 10, 1968.[22 Kumakhov, M. A., Komarov, F. F. Energy Loss and Ion Ranges in Solids. NewYork: Gordon and Brea h, 1981.

Bibliografía 149[23 Arista, N. R., Lifs hitz, A. F. NonLinear approa h to the energy loss of ionsin solids. En: CabreraTrujillo, R., Sabin, J., (ed.). Advan es in Quantum Che-mistry Vol. 45. London: Elsevier, 2004. pp. 4777.[24 Arista, N. R. Energy loss of ions in solids: Nonlinear al ulations for slow andswift ions. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 195, 91,2002.[25 Bethe, H. Zur theorie des dur hgangs s hneller korpuskularstrahlen dur h mate-rie. Annalen Physik (Leipzig) 5, 325, 1930.[26 Blo h, F. Zur bremsung ras h bewegter teil hen beim dur hgang dur h materie.Annalen Physik (Leipzig) 16, 285, 1933.[27 Abramowitz, M., Stegun, I. A. Handbook of Mathemati al Fun tions. New York:Dover, 1970.[28 Ziegler, J. F., Biersa k, J. P. SRIM2010 The Stopping and Range of Ions inMatter. Código disponible en http://www.srim.org.[29 Amsel, G., Battistig, G., L' Hoir, A. Small angle multiple s attering of fast ions,physi s, sto hasti theory and numeri al al ulations. Nu lear Instruments andMethods in Physi s Resear h B 201, 325, 2003.[30 Bothe, W. Das allgemeine fehlergesetz, die s hwankungen der feldstärke in ei-nem dielektrikum und die zerstreuung der αstrahlen. Zeits hrift für Physik AHadrons and Nu lei 5, 63, 1921.[31 Sigmund, P., Winterbon, K. B. Smallangle multiple s attering of ions in thes reened Coulomb region: I. Angular distributions. Nu lear Instruments and Met-hods in Physi s Resear h B 119, 541, 1974.[32 Tesmer J. R, Nastasi, M. Handbook of Modern Ion Beam Materials Analysis.Pennsylvania: Materials Resear h So iety, 1995.[33 Chu, W. K., Mayer, J. W, Ni olet, M. A. Ba ks attering Spe trometry. NewYork: A ademi , 1978.[34 E kstein, W. Computer Simulation of IonSolid Intera tions. Springer series inmaterials s ien e vol. 10, Berlin: Springer, 1991.[35 MARLOWE: Computer Simulation of Atomi Collisions in Crystalline Solids.Robinson, M. T., Torrens, I. M. Computer simulation of atomi displa ement as ades in solids in the BinaryCollision Approximation. Physi al Review B 9,

150 Bibliografía5008, 1974. Robinson, M. T. Slowingdown time of energeti atoms in solids.Physi al Review B 40, 10717, 1989.[36 LAMMPS: Larges ale Atomi /Mole ular Massively Parallel Simulator. Plim-pton, S. Fast Parallel Algorithms for ShortRange Mole ular Dynami s, Journalof Computational Physi s, 117, 1, 1995. http://lammps.sandia.gov.[37 Fermi, E. The ionization loss of energy in gases and in ondensed materials.Physi al Review 57, 485, 1940.[38 Lindhard, J. On the properties of a gas of harged parti les. Kongelige DanskeVidenskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 28 no. 8, 1954.[39 Rit hie, R. H. Intera tion of Charged Parti les with a Degenerate FermiDira Ele tron Gas. Physi al Review 114, 644, 1959.[40 Lindhard, J., Winther, A. Stopping power of ele tron gas and equipartition rule.Kongelige Danske Videnskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 34,4, 1964.[41 Mermin, N. D. Lindhard Diele tri Fun tion in the RelaxationTime Approxi-mation. Physi al Review B 1, 2362, 1970.[42 Finneman, J. Tesis Do toral. Universidad de Aarhus, 1986.[43 Ferrell, T. L., Rit hie, R. H. Energy losses by slow ions and atoms to ele troni ex itation in solids. Physi al Review B 16, 115, 1977.[44 de Ferraris, L., Arista, N. R. Classi al and quantumme hani al treatments ofthe energy loss of harged parti les in dilute plasmas. Physi al Review A 29,2145, 1984.[45 Arista, N. R., Sigmund, P. Stopping of ions based on semi lassi al phase shifts.Physi al Review A 76, 062902, 2007.[46 Friedel, J. The distribution of ele trons round impurities in monovalent metals.Philosophi al Magazine 43, 153, 1952.[47 Friedel, J. Ele troni stru ture of primary solid solutions in metals Advan es inPhysi s 3, 446, 1954.[48 Lifs hitz, A. F., Arista, N. R. Velo itydependent s reening in metals. Physi alReview A 57, 200, 1998.[49 Hohenberg P., Kohn, W. Inhomogeneous Ele tron Gas. Physi al Review 136,B864, 1964.

Bibliografía 151[50 Parr, R. G, Yang, W. DensityFun tional Theory of Atoms and Mole ules. NewYork: Oxford University Press, 1989.[51 Puska, M. J., Niemeinen, R. M. Atoms embedded in an ele tron gas: Phase shiftsand ross se tions. Physi al Review B 27, 6121, 1983.[52 Colutron Resear h Corporation, 2321 Yarmouth Ave. Boulder, CO 80301, USA,http://www. olutron. om.[53 SGE Analyti al S ien e, http://www.sge. om/produ ts/ele tron-multipliers[54 Ashley, J.C., GrasMarti, A., E henique, P. M. Nonlinear energyloss stragglingof slow ions in solids. Physi al Review A 34, 2495, 1986.[55 Theodoridis, G. C., Paolini, F. R. Charged parti le transmission through y-lindri al plate ele trostati analyzers. Review of S ienti Instruments 39, 326,1968.[56 Besenba her, F., Andersen, J. U., Bonderup, E. Straggling in energy loss of ener-geti hydrogen and helium ions. Nu lear Instruments and Methods 168, 1, 1980.[57 van Wijngaarden, A., Du kworth, H. E. Energy loss in ondensed matter of H1and He4 in the energy range 4< E < 30 keV. Canadian Journal of Physi s 40,1749, 1962.[58 Arkhipov, E. P., Gott, Yu. V. Slowing down of 0.530 keV protons in somematerials. Soviet Physi s JETP 29, 615, 1969.[59 Bernstein, W., Cole, A. J., Wax, R. L. Penetration of 120 keV ions through thin arbon foils. Nu lear Instruments and Methods 90, 325, 1970.[60 Högberg, G., Nordén, H., Berry, H. G. Angular distributions of ions s attered inthin arbon foils. Nu lear Instruments and Methods 90, 283, 1970.[61 Laubert, R. Collisional atomi physi s with mole ular proje tiles. IEEE Tran-sa tions on Nu lear S ien e NS-26, 1020, 1979.[62 Denton, C., PérezPérez, F. J., Abril, I., Gar iaMolina, R., Arista, N. R. Energyloss of swift H+3 mole ule ions in arbon foils. Europhysi s Letters 35, 499, 1996.[63 Matsunami, N. Energy loss distribution of H+

2 with ∼ 100 keV in thin arbonlms. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 115, 55, 1996.[64 Kona , G., Kalbitzer, S., Klatt, Ch., Niemann, D., Stoll, R. Energy loss andstraggling of H and He ions of keV energies in Si and C. Nu lear Instruments andMethods in Physi s Resear h B 136-138, 159, 1998.

152 Bibliografía[65 Arista, N. R. Stopping of mole ules and lusters. Nu lear Instruments and Met-hods in Physi s Resear h B 164-165, 108, 2000.[66 Andersen, H. H., Csete, A., I hioka, T., Knudsen, H., Møller, S. P., Uggerhøj,U. I. An apparatus to measure stopping powers for lowenergy antiprotons andprotons. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 194, 217, 2002.[67 Møller, S. P., Csete, A., I hioka, T., Knudsen, H., Uggerhøj, U. I., Andersen,H. H. Antiproton stopping at low energies: onrmation of velo ityproportionalstopping power. Physi al Review Letters 88, 193201, 2002.[68 BarrigaCarras o, M. D., Gar iaMolina, R. Simulation of the energy spe traof original versus re ombined H+2 mole ular ions transmitted through thin foils.Physi al Review A 70, 032901, 2004.[69 Krasheninnikov, A. V., Banhart, F. Engineering of nanostru tured arbon mate-rials with ele tron or ion beams. Nature Materials 6, 723, 2007.[70 HerediaAvalos, S., Gar iaMolina, R., Abril, I. Energyloss al ulation of swiftC+

n (n=260) lusters through thin foils. Physi al Review A 76, 012901, 2007.[71 Kyriakou, I., Celedón, C., Segura, R., Emetzoglou, D., Vargas, P., Valdés, J.E., Abril, I., Denton, C. D., Kostarelos, K., Gar iaMolina, R. Energy loss ofprotons in arbon nanotubes: Experiments and al ulations. Nu lear Instrumentsand Methods in Physi s Resear h B 268, 1781, 2010.[72 Fermi, E., Teller, E. The apture of negative mesotrons in matter. Physi al Review72, 399, 1947.[73 Mann, A., Brandt, W. Material dependen e of lowvelo ity stopping powers.Physi al Review B 24, 4999, 1981.[74 E henique, P. M., Nieminen, R. M., Rit hie, R. H. Density fun tional al ulationof stopping power of an ele tron gas for slow ions. Solid State Communi ations37, 779, 1981.[75 Arista, N. R. Energy loss of orrelated harges in an ele tron gas. Physi al ReviewB 18, 1, 1978.[76 Susuki, Y., Fritz, M., Kimura, K., Mannami, M., Gar iaMolina, R., Abril, I.Energy loss of fragment protons disso iated from 0.2 and 0.5MeV/amu H+2ions in ident in arbon foils. Physi al Review A 62, 012902, 2000.

Bibliografía 153[77 Fadanelli, R. C., Grande, P. L., Behar, M., Dias, J. F., Czerski, K., S hiwietz, G.Interplay between the Coulomb explosion and vi inage ee ts studied using H+2mole ules under hanneling onditions. Physi al Review B 73, 245336, 2006.[78 Chenakin, S. P., Markin, S. N., Steinbauer, E., Draxler, M., Bauer, P. Ele troni stopping of hydrogen ions dedu ed from TOFLEIS spe tra. Nu lear Instrumentsand Methods in Physi s Resear h B 249, 58, 2006.[79 Markin, S. N, Primetzhofer, D., Prusa, S., Brunmayr, M., Kowarik, G., Aumayr,F., Bauer, P. Ele troni intera tion of very slow light ions in Au: Ele troni stopping and ele tron emission. Physi al Review B 78, 195122, 2008.[80 E henique, P. M., Nieminen, R. M., Ashley, J. C., Rit hie, R. H. Nonlinear stop-ping power of an ele tron gas for slow ions. Physi al Review A 33, 897, 1986.[81 Isaa son, D. New York University Report No. 02698 (National Auxiliary Publi- ation Servi e, New York, 1975).[82 Serkovi , L. N., Sán hez, E. A., Grizzi, O., E kardt, J. C., Lants hner, G. H.,Arista, N. R. Stopping power of uorides for lowvelo ity protons. Physi al Re-view A 76, 040901, 2007.[83 Draxler, M., Chenakin, S. P., Markin, S. N., Bauer, P. Apparent velo ity thresholdin the ele troni stopping of slow hydrogen ions in LiF. Physi al Review Letters95, 113201, 2005.[84 Markin, S. N., Primetzhofer, D., Bauer, P. Vanishing ele troni energy loss ofvery slow light ions in insulators with large band gaps. Physi al Review Letters103, 113201, 2009.[85 ACF Metals Arizona Carbon Foil Co. In ., 2239 East Kleindale Road, Tu son,Arizona 85719, USA.[86 Valenzuela, A., E kardt, J. C. Preparation of Extremely Thin SelfSupportingMetal Foils. Review of S ienti Instruments 42, 127, 1971.[87 Moruzzi, V. L., Janak, J. F., Williams, A. R. Cal ulated Ele troni Properties ofMetals. New York:Pergamon, 1978.[88 Meyer, L. Plural and multiple s attering of lowenergy heavy parti les in solids.Physi a Status Solidi 44, 253, 1971.[89 S ott, W. T. The Theory of SmallAngle Multiple S attering of Fast ChargedParti les. Reviews of Modern Physi s 35, 231, 1963.

154 Bibliografía[90 Valdés, J. E., Arista, N. R. Energyloss ee ts in multiples attering angulardistributions of ions in matter. Physi al Review A 49, 2690, 1994.[91 Bethe, H. A. Molière's Theory of Multiple S attering. Physi al Review 89, 1256,1953.[92 Lenz, W. Über die anwendbarkeit der statistis hen methode auf ionengitter.Zeits hrift für Physik A Hadrons and Nu lei 77, 713, 1932.[93 Jensen, H. Die ladungsverteilung in ionen und die gitterkonstante des rubidium-bromids na h der statistis hen methode. Zeits hrift für Physik A Hadrons andNu lei 77, 722, 1932.[94 Dedkov, G. V. The interatomi intera tion potentials in radiation physi s. physi astatus solidi (a) 149, 453, 1995.[95 Salvat, F., Martínez, J. D., Mayol, R., Parellada, J. Analyti al Dira -Hartree-Fo k-Slater s reening fun tion for atoms (Z=192). Physi al Review A 36, 467,1987.[96 Famá, M., Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Denton, C. D., Arista, N. R. Energyangle distribution of lowenergy hydrogen ions in thin aluminum and gold foils.Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 164-165, 241, 2000.[97 Rabalis, J. W. Prin iples and Appli ations of Ion S attering Spe trometry. NewJersey: John Wiley & Sons, 2003.[98 Gayone, J. E., Preglias o, R. G., Gómez, G. R., Sán hez, E. A., Grizzi, O.Topographi and rystallographi hara terization of a grazingionbombardedGaAs(110) surfa e by timeofight ions attering spe trometry. Physi al Re-view B 56, 4186, 1997.[99 Ar hubi, C. D. Tesis Do toral en Físi a, Universidad Na ional de Cuyo, InstitutoBalseiro, 2005.[100 Kang, H. J., Kawatoh, E., Shimizu, R. Approximation Formula of Crossse tionfor the Universal Potential Expression Proposed by Ziegler et al. Japanese Journalof Applied Physi s 23, L262, 1984.[101 Famá, M., Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Arista, N. R., Gayone, J. A., San- hez, E., Lovey, F. Energy loss and angular dispersion of 2200 keV protons inamorphous sili on. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 193,91, 2002.

Bibliografía 155[102 Ar hubi, C. D., Denton, C., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Lovey, F., Vald'es,J., Parra, C., Zappa, F., Arista, N. R. Angular dispersion of protons transmittedthrough thin gold lms. Physi a Status Solidi B 241, 2389, 2004.[103 Figueroa, E. A., Cantero, E. D., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Martiarena,M. L., Arista, N. R. Energy loss versus exit angle for H+ and He+ ions hanneledin Au <100> at very low energies, and observation of a mole ular ee t forin ident H+2 . Physi al Review A 78, 032901, 2008.[104 Famá, M. Tesis Do toral en Físi a, Universidad Na ional de Cuyo, InstitutoBalseiro, 2000.[105 Famá, M, Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Arista, N. R. Angular dependen eof the energy loss of ions in solids: Computer simulations and analysis of models.Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 174, 16, 2001.[106 Jakas, M. M., Capuj, N. E. S aling for the angular variation of the energy lossof ions indu ed by foil inhomogeneities. Nu lear Instruments and Methods inPhysi s Resear h B 36, 491, 1989.[107 Laboratório de Implantação Ini a Instituto de Físi a Universidade Federal doRio Grande do Sul UFRGS, Av. Bento Gonçalves, 9500 91501970 Porto Alegre,RS Brasil, http://implantador.if.ufrgs.br[108 Barradas, N. P. Double s attering in grazing angle Rutherford ba ks atteringspe tra. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 225, 318, 2004.[109 High Voltage Engineering Europa B.V., P.O. Box 99, 3800 AB, Amersfoort, TheNetherlands, http://www.highvolteng. om/.[110 Lifs hitz, A. L., Arista, N. R. Ele troni energy loss of helium ions in aluminumusing the extendedsumrule method. Physi al Review A 58, 2168, 1998.[111 Lindhard, J., S har, M. Energy loss in matter by fast parti les of low harge.Kongelige Danske Videnskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 27,no. 15, 1953.[112 Bonderup, E. Stopping of swift protons evaluated from statisti al atomi model.Kongelige Danske Videnskabernes Selskab, Matematsik Fysiske Meddelelser 35,no. 17, 1967.[113 Chu, W. K., Powers, D. Cal ulation of mean ex itation energy for all elements.Physi s Letters 40A, 23, 1972.

156 Bibliografía[114 Johnson, R. E., Inokuti, M. The lo alplasma approximation to the os illatorstrength spe trum: how good is it and why?. Comments on Atomi and Mole ularPhysi s 14, 19, 1983.[115 Fuhr, J. D., Pon e, V. H., Gar ía de Abajo, F. J., E henique, P. M. Dynami s reening of fast ions moving in solids. Physi al Review B 57, 9329, 1998.[116 Montanari, C. C., Miraglia, J. E. Stopping power for swift dressed ions. Physi alReview A 73, 024901, 2006.[117 S hiwietz, G., Grande, P. L. CasP version 5.0. Modelo: UCA. Fun ión de apan-tallamiento: harge state s an. http://www. asp-program.org/ Ver también:S hiwietz, G., Grande, P. L. Stopping of protons Improved a ura y of the UCAmodel. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 273, 1, 2012.[118 Paul, H. Stopping Power for Light Ions. Graphs, Data, Comments and Programs.http://www.exphys.uni-linz.a .at/stopping/[119 International Commission on Radiation Units and Measurements. Stopping ofions heavier than Helium. ICRU Report No. 73. Maryland, 2005. pp. 91-92.[120 Mertens, P., Krist, Th. Stopping ratios for 30330 keV ions with 1≤Z1≤5. Journalof Applied Physi s 53, 7343, 1982.[121 Lants hner, G. H., E kardt, J. C., Lifs hitz, A. F., Arista, N. R., Araujo, L.L., Duarte, P. F., dos Santos, J. H. R., Behar, M., Dias, J. F., Grande, P. L.,Montanari, C. C., Miraglia, J. E. Energy loss of helium ions in zin . Physi alReview A 69, 062903, 2004.[122 MartinezTamayo, G., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Arista, N. R. Energyloss of protons in Zn: Measurements between 2 and 200 keV. Physi al Review A51, 2285, 1995.[123 MartinezTamayo, G., E kardt, J. C., Lants hner, G. H., Arista, N. R. Energyloss of H+ and He+ in Al, Zn, and Au in the very low to intermediateenergyrange. Physi al Review A 54, 3131, 1996.[124 Paul, H. Re ent results in stopping power for positive ions, and some riti al omments. Nu lear Instruments and Methods in Physi s Resear h B 268, 3421,2010.[125 Dalgarno, A., Gring, G. W. Energy Loss of Protons Passing through Hydrogen.Pro eedings of the Royal So iety of London. Series A 232, 423, 1955.

Bibliografía 157[126 Reinhold, C., Miraglia, J. E. Distortedwave methods in ion-atom ex itation.Journal of Physi s B 20, 1069, 1987.[127 Grande, P. L., S hiwietz, G. Impa tparameter dependen e of the ele troni energy loss of fast ions. Physi al Review A 58, 3796, 1998.[128 Kwei, C. M., Lin, T. L., Tung, C. J. Appli ation of the lo al plasma approximationfor atomi generalised os illator strengths. Journal of Physi s B 21, 2901, 1988.[129 Meltzer, D. E., Sabin, J. R., Tri key, S. B. Cal ulation of mean ex itation energyand stopping ross se tion in the orbital lo al plasma approximation. Physi alReview A 41, 220, 1990.[130 Montanari, C. C., Ar hubi, C. D., Mitnik, D. M., Miraglia, J. E. Energy loss ofprotons in Au, Pb, and Bi using relativisti wave fun tions. Physi al Review A79, 032903, 2009.[131 Montanari, C. C., Mitnik, D. M., Ar hubi, C. D., Miraglia, J. E. Energy loss ofprotons in W using fully relativisti al ulations and mean ex itation energies ofW, Au, Pb, and Bi. Physi al Review A 80, 012901, 2009.[132 Clementti, E., Roetti, C. RoothaanHartreeFo k atomi wavefun tions: Basisfun tions and their oe ients for ground and ertain ex ited states of neutraland ionized atoms, Z≤54. Atomi Data and Nu lear Data Tables 14, 177, 1974.[133 Bunge, C. F., Barrientos, J. A., Bunge, A. V. RoothaanHartreeFo k GroundState Atomi Wave Fun tions: SlaterType Orbital Expansions and Expe tationValues for Z = 2-54. Atomi Data and Nu lear Data Tables 53, 113, 1993.[134 Levine, Z. H., Louie, S. G., New model diele tri fun tion and ex hange orrelation potential for semi ondu tors and insulators. Physi al Review B 25,6310, 1982.[135 Gar ia, A. J., Miraglia, J. E. . Physi al Review A 74, 012902, 2006.[136 Montanari, C. C., Miraglia, J. E., HerediaAvalos, S., Gar iaMolina, R., Abril,I. Cal ulation of energyloss straggling of C, Al, Si, and Cu for fast H, He, andLi ions. Physi al Review A 75, 022903, 2007.[137 Ar hubi, C. D., Montanari, C. C., Miraglia, J. E. Manyele tron model for mul-tiple ionization in atomi ollisions. Journal of Physi s B 40, 943, 2007.[138 Andersen, H. H., Hanke, C. C., Simonsen, H., Sörensen, H. , Vajda, P. StoppingPower of the Elements Z=20 Through Z=30 for 5-12MeV Protons and Deute-rons. Physi al Review 175, 389, 1968.

158 Bibliografía[139 Leminen, E., Fontell, A., Bister, M. Stopping power of Al, Zn, and In for 0.6to 2.4 MeV protons. textitAnnales A ademiae S ientiarum Fenni ae, Series AVI,Physi a 6, 281, 1968.[140 Mott, N. F., Massey, H. S. W. The Theory of Atomi Collisions. London:OxfordUniversity Press, 1949.[141 Landau, L. D., Lifs hitz, E. M. Quantum Me hani s. Nonrelativisti Theory,Course of Theoreti al Physi s No. 3. Oxford: Pergamon Press, 1960.[142 Arista, N. R. Cál ulos propios. Comuni a ión privada.[143 Dmitrev, I. S., Nikolaev, V. S. Semiempiri al method for the al ulation of theequilibrium distribution of harges in a fast ionbeam. Soviet Physi s JETP 20,409, 1965; Nikolaev, V. S., Dmitrev, I. S. On the equilibrium harge distributionin heavy element ion beams. Physi s Letters A 28, 277, 1968.[144 Thomson, A., Vaughan, D., Gullikson, E., Howells, M., Kim, K. J., Kirz, J.et al. XRay Data Booklet. California:Lawren e Berkeley National Laboratory,University of California, Berkeley, 2001.[145 Gar ia de la Vega, J. M., Miguel, B. Orbital and total atomi momentum ex-pe tation values with RoothaanHartreeFo k wave fun tions. Atomi Data andNu lear Data Tables 54, 1, 1993.

Publi a iones aso iadas1. Experimental and theoreti al study of the energy loss of Be and B ions in Zn,E. D. Cantero, R. C. Fadanelli, C. C. Montanari, M. Behar, J. C. E kardt, G.H. Lants hner, J. E. Miraglia, and N. R. Arista, Physi al Review A 79, 042904(2009).2. Velo ity dependen e of the energy loss of very slow proton and deuteron beams inCu and Ag, E. D. Cantero, G. H. Lants hner, J. C. E kardt, and N. R. Arista,Physi al Review A 80, 032904 (2009).3. Multiple-s attering distributions and angular dependen e of the energy loss of slowprotons in opper and silver, by E. D. Cantero, G. H. Lants hner, J. C. E kardt,F. C. Lovey, and N. R. Arista, Physi al Review A 81, 042902 (2010).4. Experimental and theoreti al study of the energy loss of C and O in Zn, E. D.Cantero, C. C. Montanari, M. Behar, R. C. Fadanelli, G. H. Lants hner, J. E.Miraglia, and N. R. Arista, Physi al Review A 84, 014902 (2011).5. Intera tion of Low Energy Protons, Deuterons, H+2 and D+

2 with Carbon Foils:Energy-Angle Distributions and Velo ity Dependen e of the Energy Loss, E. D.Cantero, G. H. Lants hner, and N. R. Arista, European Physi al Journal D 65,397 (2011).

159

Agrade imientosGra ias Néstor y Gerardo por haberme dirigido y a ompañado en este trabajo. Elesfuerzo y la dedi a ión que tuvieron para guiarme a lo largo de estos años fueronmagní os.Gra ias Hans por su ayuda en las medi iones obtenidas durante los primeros añosde esta tesis. Gra ias Pan ho por su valiosa olabora ión en los trabajos de mi ros opía.Gra ias Moni por haberme re ibido en el laboratorio de Porto Alegre on una pre-disposi ión ex elente. Gra ias Raul por haber sido mi ompañero y amigo allí. Gra iasClaudia por haber ayudado en in ontables aspe tos de los trabajos de Brasil.Gra ias Papá y Mamá por quererme, uidarme, edu arme y ayudarme a re er.Gra ias Gon y Pepe por ser mi referen ia y mis amigos desde que na í. Gra ias Cintiay Joaquín por alegrar mis visitas a Buenos Aires.Gra ias Geri por amarme y ha erme feliz. Por a ompañarme y ayudarme siempre.Por llenar mis días on tu ariño y on tu magia. Esteban

161