j. e. n. 293 - ipen
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J. E. N. 293Sp ISSN 0081-3397
porElíseo Vanó Carruana
JUNTA DE ENERGÍA NUCLEAR
MADRID, 1974
Toda correspondencia en relación con este tra-bajo debe dirigirse al Servicio de Documentación Biblio-teca y Publicaciones, Junta de Energía Nuclear, CiudadUniversitaria, Madrid-3, ESPAÑA.
Las solicitudes de ejemplares deben dirigirseeste mismo Servicio.
Los descriptores se han seleccionado del Thesauro del INIS para describir las materias que contiene esteinforme con vistas a su recuperación. Para más deta-lles consúltese el informe IAEA-INTS-12 (INIS: Manual deIndización) y IAEA-INIS-13 (INIS: Tesauro) publicado porel Organismo Internacional de Energía Atómica.
Se autoriza la reproducción de los resúmenesanalíticos que aparecen en esta publicación.
Este trabajo se ha recibido para su impresión enSeptiembre de 1974,
Depósito legal nQ M-33934-1 974 i. S.B.N. 84-500-1098-5
ÍNDICE
INTRODUCCIÓN
CAPITULO I
I.l
I.l
I.l
I.l
I.l
1.2
1.2
1.2
• a
• b
.c
.d
.a
.b
ESPECTROS DIRECTOS
Espectro gamma
Preparación de la fuente
Obtención de espectros
gamma
Tratamiento numérico
Resultados y discusión
Espectro alfa
Preparación de la fuente
Obtención del espectro.
I.2.c
Instrumentación
Resultados y discusión
Página
1
8
15
47
55
58
62
CAPITULO II
11.1
11.2
11.3
11.4
COINCIDENCIAS GAMMA-GAMMA
Utilidad y potencia de la
experiencia
Planificación de la expe-
riencia. Instrumentación
Obtención de datos y tra-
tamiento de resultados
Discusión
66
68
72
77
CAPITULO III ESQUEMA PRIMARIO DE
DESINTEGRACIÓN
CAPITULO
CAPITULO
IV
IV. 1
IV.2
IV. 3
IV. 4
V
V.l
V.2
COINCIDENCIAS ALFA-GAMMA
Justificación de la experiencia
Preparación de la fuente
Instrumentación electrónica
Resultados y discusión
COINCIDENCIAS GAMMA-GAMMA
Ge(Li) - Si(Li)
Justificación y particularidades
de la experiencia
Resultados y discusión
Página
86
89
90
91
95
97
CAPITULO
VI
VI
VI.1
VI. 2
VI.3
VI. 4
VI.5
VI.6
INTERPRETACIÓN CUÁNTICA DEL231
ESQUEMA ÍDE NIVELES DEL Th
Banda favorecida 7/2- (743 j )
Banda fundamental 5/2+ (633 | )
Banda 5/2- (752 f )
Banda 3/2+ (631f )
Banda 1/2+ (631 | )
Niveles no clasificados
107
108
111
115
121
123
125
CONCLUSIONES 127
BIBLIOGRAFÍA 129
_ 1 —
INTRODUCCIÓN
El U se des in t eg ra a Th con un periodo de 1,1x10 años por emi231
sión de partículas alfa. Por ser el Th un núcleo cuyo número de neutrones
es superior a 138, presenta una deformación esferoidal permanente debida a efec
tos dinámicos de los nucleones exteriores a las capas completas (a partir del
neutrón 126). El primer modelo nuclear válido para este tipo de núcleos fue
propuesto por Nilsson (NILSSON, 55), basado en ia introducción de los números
cuantieos asintóticos y de los estados de partícula independiente en un campo
esferoidal. Posteriormente Mottelson (MOTTELSON, 59) introdujo para núcleos im
pares los diagramas de estados de nucleones en función del parámetro de defor-
mación, teniendo ya en cuenta los efectos culombianos. La existencia de fuer-
zas de apareamiento (BELYAEV, 59) y los fenómenos colectivos (NATHAN, 65) per-
mitieron una mejor explicación de los valores de los momentos de inercia nuclea
res (NILSSON, 61) y del espaciamiento entre niveles. Hyde, Perlman y Seaborg
(HYDE, 64) han realizado una compilación que muestra el gran avance experimen-
tado en la interpretación de las propiedades de algunos núcleos de la zona ac-
tínida aplicando la teoría del modelo de Bohr-Mottelson y recientemente Bunker
(BUNKER, 72) ha publicado uno de los mejores estudios sistemáticos en la zona
lantánida confirmando así la utilidad del tratamiento colectivo en la explica-
ción de los resultados experimentales.231
Así pues cabe esperar que en un núcleo como el de Th con 141 neutro
nes, los niveles excitados se puedan clasificar como componentes de bandas de
rotación o de vibración.
La compilación de datos nucleares de Artna-Cohen (ARTNA, 71) ofrece
una visión global del conocimiento que actualmente se tiene sobre el núcleo de231
Th. Se asignan niveles correspondientes a siete bandas de rotación basándo-
se en los resultad'os procedentes de la desintegración alfa y sobre todo en los
de reacciones nucleares, para niveles de alta energía.
Kroger (KROGER, 71) ha presentado el avance de los resultados de un tra
231 , 235bajo sobre los niveles excitados en Th por la desintegración alfa del Uidentificando niveles de cuatro bandas rotacionales.
— 2 —
La presente tesis pretende ser un estudio exhaustivo sobre la desinte -
235gración del U aplicando las últimas técnicas de espectrometría nuclear para
231la obtención de la mayor información posible referente a los niveles del Th
y transiciones entre ellos con el fin de contribuir al mejor conocimiento de
uno de los elementos más típicos de la zona de núcleos deformados.
235
Desde el punto de vista experimental, la espectrometría del U presen
ta fuertes limitaciones prácticas debido a la baja actividad especifica del
núcleo en cuestión (se necesita medio gramo de uranio para conseguir una acti-
vidad de 1 /u Gi.).
La espectrometría alfa no permite en este caso medir con precisión la
energía de los niveles ni determinar las diferencias entre las alimentaciones
de niveles próximos entre si. La bondad del espectrómetro y el procedimiento
de preparación de las muestras alfa pierden parte de su importancia frente al
problema de la actividad, ya que una medida con precisión estadística suficien
te requiere muestras relativamente gruesas o tiempos de medida extraordinaria-
mente largos; ambas condiciones suponen una pérdida de resolución energética
efectiva y como consecuencia, se ha buscado un equilibrio entre ambos factores
dé forma que, manteniendo la resolución dentro de unos márgenes aceptables (es2
pesores del orden de 20 a A-O^g/cm ) , el tiempo requerido de medida no sea ex-
cesivamente largo.
Por otra parte, la espectrometría gamma presenta, en la zona de baja
energía, la dificultad ligada a las interferencias de los productos de desinte231
gración, en especial el Th (con 24,6 horas de periodo), y a la existencia
de rayos X, tanto de torio como de uranio, procedentes de la conversión inter-
na de algunas de las transiciones y de la autoexcitación en la propia fuente.
Para energías altas, el problema es igualmente difícil debido a que las
líneas gamma por encima de unos 300 keV tienen intensidades menores del 0,01%
y las medidas deben ser muy largas incluso utilizando detectores de eficiencia
elevada. A estos niveles de intensidad, el fondo radiactivo o cualquier peque-
ña contaminación o impureza que contenga líneas gamma en la zona de interés
hace que sea muy difícil la distinción entre los picos espúreos, y los debidos231
a transiciones en Th.
- 3 -
Por todo ello, una experiencia de coincidencias bidimensionales gamma-gamma
es quizás la que mejores posibilidades ofrece, no solo para tratar de situar
unívocamente las transiciones entre los correspondientes niveles sino también
para visualizar picos que en el espectro directo están prácticamente enmasca-
rados por el fondo Compton, o para comprobar si ciertos picos intensos de im-
231purezas tienen una contribución apreciable debida al Th (en este caso apa-
231rece esta línea en coincidencia con otra u otras de Th) o incluso para con
firmar el origen de ciertas líneas gamma presumiblemente asignadas como corres
231pondientes al Th.
Finalmente, dos estudios referentes a las coincidencias alfa-gamma y ra-
yos X -gamma completan la información del esquema de los niveles excitados porL , 235
la desintegración alfa del U, confirmando la energía del nivel fundamental
y justificando la elevada intensidad de la transición de 185 keV, cuyo origen
se sitúa en un nivel con alimentación alfa relativamente débil.
El resto de posibilidades espectrométricas (correlación angular, electro
nes de conversión etc..) se han considerado como difícilmente viables en es-
te núclido, debido a su baja actividad específica.
- 5 -
CAPITULO I
ESPECTROS DIRECTOS
1.1 ESPECTRO GAMMA
1.1.a PREPARACIÓN DE LA FUENTE
La fuente radiactiva utilizada para la espectrometría gamma se pre-
235para a partir de óxido de uranio enriquecido al 937O en U suministrado por
" THE RADIOCHEMICAL CENTRE AMERSHAM ".
El uranio, además de contener los productos de su cadena radiactiva,
228 125presenta una ligera contaminación en Th y Sb por lo que se ha procedido
a una previa purificación radioquímica.
Se ha ensayado en primer lugar, un procedimiento de "extracción" de
los contaminantes mediante disolventes orgánicos (STARY, 64), por ser en prin-
cipio^ bastante más rápido que el de intercambio iónico con resina. El protacti
nio se puede extraer con una disolución 0,5 M de HTTA (tenoiltrifluoracetona)
en xileno entre normalidades 2 a 6 de ácido clorhídrico. La extracción cuant_i
tativa se logra repitiendo tres o más veces el proceso. El torio se elimina
con una disolución 0,20-0,25 M de HTTA en benceno actuando en una disolución
de pH comprendido entre 0,5 y 0,8. Esta extracción no resulta cuantitativa a
pesar de repetir el proceso varias veces; además, una parte importante de ura-
nio pasa, en cada una de las operaciones, a la fase orgánica junto con el torio.
La recuperación del uranio se realiza mezclando la misma disolución
de HTTA en benceno con otra de acido clorhídrico con pH > 3,5. El uranio (y el
torio a su vez) abandona la fase orgánica casi en su totalidad.
La falta de selectividad de la purificación y la pérdida de rapidez
que todos estos inconvenientes suponen, han aconsejado la utilización de resi-
nas de intercambio iónico como procedimiento idóneo para la separación de ura-
nio y torio. Se ha comprobado que la actividad del protactinio presente en la
fuente, es insignificante y por tanto, después de su separación con HTTA en x_i
leño se puede considerar como prácticamente eliminada.
Según las tablas de Kraus (KRAUS, 62) el uranio en solución clorhídrica
8-10 N se absorbe en resina aniónica mientras que el torio, no se fija en las
mismas condiciones. Según esto, se toman aproximadamente dos gramos de óxido
de uranio y se disuelven en ácido nítrico concentrado(ya que el óxido no es so
luble en clorhídrico); el paso a medio clorhídrico se hace por evaporaciones
sucesivas a sequedad añadiendo HC1 concentrado (12 N). Cuando dejan de apare-
cer humos rojizos al calentar la disolución, todos los iones nitrato están prác
ticamente eliminados. El concentrado final, es de color amarillento y se lleva
a normalidad 10 resultando un volumen de 25 mi, con el que se carga la columna
que contiene la resina.
La columna tiene forma cilindrica de 2 cm de diámetro y 30 cm de altura
y la resina aniónica utilizada es DOWEX tipo AG 1x8 de 100 a 200 mallas. Este
tipo de resina resulta apta para 1,4 miliequivalentes por mililitro y por tan-
to, al partir de 2,4 milimoles de óxido de uranio se necesita un mínimo de
20,6 mi de resina.
Tomando un cierto margen de seguridad, se cargan en la columna 50 mi de
resina previamente acondicionados a medio clorhídrico. Se pasan en primer lugar
los 25 mi de la disolución de uranio y a continuación HC1-10 N con el fin de
eluir todo el torio presente en la muestra. También se eluyen por este proce-
dimiento las trazas de radio y actinio que la muestra pudiera contener ya que
estos elementos no se fijan en resina aniónica en medio clorhídrico.
Una vez libre de torio y radio, el uranio se eluye de la columna medían-
te HC1, 0,5 N. Se observa claramente como la zona amarillo-verdosa en la que
el uranio está fijado va descendiendo de forma regular, hasta que sale por com
pleto de la columna. El volumen total del eluido alcanza unos 50 mi aproximadj
mente.
125La eliminación del Sb se hace a partir de una disolución de uranio en
medio clorhídrico 4 N, en la que se disuelve cloruro de antimonio inactivo.
Añadiendo agua lentamente y agitando, se logra que el antimonio vaya precipi -
tando a medida que la normalidad se aproxima a la unidad.
El precipitado de antimonio, de color blanco lechoso, se separa de la d_i
solución por filtrados sucesivos ya que una centrifugación supone una perdida
- 7 -
importante del uranio por arrastre en el precipitado.
Han sido necesarios cinco filtrados separados por intervalos de algunas
horas entre si debido a que la precipitación no es instantánea. Después de ca-
da uno de ellos, se añade más agua, con objeto de disminuir todavía más la no_r
malidad de la disolución y favorecer así la separación del antimonio.
La disolución final, que resulta ser de unos 800 mi, se concentra hasta
30 mi y queda preparada para la obtención de los espectros gamma.
I. 1. b OBTENCIÓN DE ESPECTROS GAMMA
Para la obtención del espectro gamma directo se han utilizado detec
tores planos de Ge(Li) para la zona de bajas energías y coaxiales, para ener -
gías intermedias y altas.
Los detectores planos presentan unas características óptimas de reso
lución en energía, pero debido a su pequeño volumen, su eficiencia desciende
notablemente a partir de 200-300 keV. Los coaxiales, sin alcanzar las presta -
ciones en resolución de los planos, poseen una eficiencia superior en varios
órdenes de magnitud, debido a su gran volumen activo.
Se han utilizado detectores " NUCLEAR DIODES ", " NUCLEAR ENTERPRISES "
" QUARTZ & SÍLICE " y " ORTEC ". La instrumentación electrónica asociada ha
consistido en preamplificadores convencionales (algunos de ellos con la prime-
ra etapa de amplificación refrigerada), amplificadores lineales de las firmas
" ORTEC " y " ELSCINT " tipos 450 y CAV-N-3 respectivamente, que acoplados en
continua a los convertidores analógico-digitales, incluyen.circuitos de restau
ración de línea base y cancelación polo-cero.
Los convertidores, de la firma INTERTECHNIQUE, son 'del tipo CA-13.c '
C-42 y CT-102 este último con 100 MHz de frecuencia de conversión y se acoplan
a bloques de memoria de 4096 canales.
Las resoluciones obtenidas en estos espectrómetros ascilan entre 0,°
y 1,5 keV para 122 keV y entre 2,0 y 3,0 para 1,3 MeV según se trate de detec-
tores planos o coaxiales. Las excepcionales características de dos detectores
planos QUARTZ & SÍLICE y ORTEC han permitido medir energías en el intervalo de
10 a 300 keV con una resolución de 600-700 eV para la línea de 122 keV del Co.
Para las medidas de larga duración se han utilizado estabilizadores
digitales de cero-ganancia que actúan sobre los picos procedentes de dos gene-
radores de impulsos. El generador usado para estabilizar el cero de la recta
de conversión, ataca directamente al convertidor originando un pico que se si-
túa en los primeros canales del espectro: el de estabilización de ganancia de
la firma ORTEC tipo " 448-RESEARCH PULSER " se conecta a la entrada " TEST "
del preamplificador eligiendo su amplitud de forma que el pico producido crez-
ca en los últimos canales del espectro.
— O —
De esta manera se han realizado medidas con estabilidad superior a 0,1 ca
nal en 4000 canales a pesar de existir variaciones de temperatura en el labora
torio que han llegado a alcanzar 4 C/día.
La calibración en energía e intensidad del espectrómetro se ha realizado
mediante Ta (WHITE, 70), Th (CLINE, 71) Eu y Am (GEHRKE, 71).
Los radionúclidos citados, se preparan en forma de disolución análoga a la
que después contendrá el uranio, de forma que la geometría y actividad de las
fuentes sean análogas en la calibración y en la medida de los espectros gamma
del uranio, con el fin de reproducir al máximo las formas de línea del espectro
de calibración en la medida del espectro problema.
La secuencia de operación para la zona de energías comprendidas entre 30
y 250 keV, que es donde se encuentran la mayor parte de las líneas gamma emití
das
182
231das por el Th, es la siguiente: a) medida del espectro de calibración (con
Ta en disolución de actividad aproximada 2 /u Ci) b) medida del espectro del
231uranio purificado, y del Th extraído de la columna c) nueva, medida de cali-
182bracion con Ta con objeto de apreciar, comparando con la primera, posibles
variaciones de las características del espectrómetro (fundamentalmente, deri -
vas en cero y ganancia y posible alinealidad del convertidor). La duración de
231la medida ha sido de 10 horas para los espectros de calibración y de Th, y
235de 17 horas para el de U; durante toda la experiencia ha estado actuando el
estabilizador lo que ha permitido conseguir que las deriva5 hayan sido infe-
riores a 0,1 canal en 4000 canales lo que supone, trabajando a 0,075 keV/canal,
que el error introducido por variaciones de condiciones experimentales a lo lar
go de la medida sea inferior a los 8 eV.
231El motivo de la medida del espectro de Th eluido de la columna, en
las mismas condiciones que el del uranio, es para poder distinguir, mediante
comparación relativa de intensidades, los picos correspondientes a líneas de
231 231Th de las de Pa ya que a pesar de la purificación y debido al periodo re
231lativamente corto del Th (24,6 horas) la interferencia provocada por este
radionúclido llega a ser apreciable. Las figuras I.l.b (1) y I.l.b (2) muestran
como crece la actividad relativa torio/uranio en función del tiempo.
231Por todo ello, y para evitar que los picos del Pa pudieran enmasca-
12
1.1
t.G
O.S
3.8
0.7
O.G
0.6
0,,
0.3
C.2
o.;
Y ( a c t i v i d a d cié 2 3 ! T h / a c t i v i d a d de 2 3 5 U )
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fg . : .1 .b(1) X(horas)
oI
ío ir- 28> 30 32 3¿ .36
- Yíactividad de 23!Th/act¡vidad de 235
fig.I.Lb (2)
- 12 -
231rar alguna línea débil de Th se ha realizado una segunda experiencia con el
detector de Ge(Li) acoplado a la columna de purificación (donde se encuentra
231el uranio fijado) en la cual se eluye de forma continua el Th y en cuyas con
diciones se puede acumular un espectro gamma con interferencia mínima del cita
do radionúclido. Este espectro se ha autocalibrado en energía e intensidad par
tiendo de los datos obtenidos en la experiencia anterior. La figura I.l.b (3)
(los picos señalados con un asterisco son debidos a un funcionamiento defectuo
so del preamplificador) permite comprobar por una simple inspección visual del231
pico de 84 keV, el mas intenso de Th, las ventajas de la purificación con-
tinua.
Las medidas en este intervalo energético se han realizado con el detec
tor desprovisto de blindaje ya que la actividad de la muestra en esta zona es
suficiente para considerar despreciables las interferencias debidas al fondo
del laboratorio.
Para la medida de espectros, correspondientes a energías superiores a
250 keV, se ha utilizado una fuente de varios gramos de uranio (ya que las lí-
neas en esta zona son muy débiles), y por ello resulta necesario interponer un
absorbente de plomo, de 2 ram de espesor entre la fuente y el detector coaxial
con objeto de atenuar las líneas de baja energía, a fin de evitar que el tiempo
muerto del convertidor resulte excesivo.
La medida se realiza de la forma secuencial siguiente: a) obtención del
espectro de uranio procedente de Amersham (uranio virgen), b) espectro de ura-nio purificado, c) espectro del uranio en purificación continua, d) espectro
0 9 Pi
de fondo y e) espectro de calibración (con una muestra de Th). El intervalo
energético estudiado llega hasta 1.200 keV.
231Debido a que los rayos gamma que emite el Th en esta zona son extrao_r
dinariamente débiles, resulta conveniente disponer de un blindaje de aproxima-
damente 10 cm de espesor de plomo, con el fin de disminuir la intensidad de los
picos provocados por el fondo radiactivo del laboratorio.
El espectro de baja energía (desde 5 keV) se ha medido con un detector
ORTEC plano de Ge(Li), con resolución de 193 eV para el pico de 5,9 keV y 470 eV
para el pico de 122 keV. La curva de eficiencia del detector para este rango
uranio en equilibrio consus descendientes (muestra sólida)
Uranio fijado en columna(purificación continua)
U>
I
101 201 301 401 501 601 701 801 901 1001 1101 1201 1301 1701
fig. 1.1. b. (3)
W01 1901 2001Número de cana!
- 14 -
de energías se ha determinado con Ai y Eu (GEHRKE, 71 ) utilizando a su
vez estos radionuclidos para la calibración en energías. La ventaja de este ti
po de detector frente a los de Si(Li) se manifiesta en una mayor eficiencia pa
ra fotones de energía superior a los 25 keV, y su principal inconveniente se debe
al escape de los rayos X del germanio que provoca picos de intensidad ~ 1/20
de la del fotopico, unos 10 keV por debajo de la energía de éste.
- 15 -
I. 1. c TRATAMIENTO NUMÉRICO
Los espectros acumulados en La memoria del analizador multicanal se han
transferido por medio de fichas perforadoras a calculadoras IBM-7O9O o UNIVAC-
1108 para su posterior tratamiento numérico. El contenido de cada canal del a-
nalizador se perfora primero en cinta de papel con una perforadora TALLY, y pos
teriormente se transforma en fichas perforadas mediante el programa CINTAR
(AZCARRAGA, 70) con un sistema IBM 360-40, o bien mediante el codificador TF-1
(WARZANSKYJ, 73), que actúa como interfase entre un teletipo OLIVETTI y una pe_r
foradora IBM.
En el Centro de Espectrometría Nuclear del C.N.R.S. de Orsay se ha utili
zado una interfase que permite el envío del espectro acumulado en memoria del
analizador, directamente al sistema IBM 360-50.
Una vez transferidos los espectros a memoria del calculador se analizan
mediante los programas HERMES y GASFIT (GONZÁLEZ, 70). El primero de ellos se
utiliza para dibujar canal a canal el espectro en escala logarítmica o lineal
con ajuste automático de escala, en cada una de las zonas en que se divide el
espectro, y realizar una asignación provisional de energías mediante una corres
pondencia lineal, con cada uno de los canales. Para ello, se suministran como
datos los canales y energías de dos picos conocidos, a ser posible, situados
al principio y al final del espectro. La utilidad del programa HERMES usado de
esta forma, consiste en poder visualizar canal a canal los picos, para poder
separar los grupos que posteriormente se descompondrán con el programa GASFIT
en gaussianas asimétricas.
Una vez dibujados los espectros, se procede a seleccionar los picos (de-
ben ser simples y bien formados estadísticamente) que servirán para la obten -
ción de las curvas de calibración. Para cada uno de los picos se toman tantos
canales como sean necesarios, a derecha e izquierda del máximo, de forma que
con el programa GASFIT se pueda realizar un ajuste no lineal por mínimos cuadra
dos de una gaussiana mas una función de asimetría, superpuesta a un fondo que
puede ser lineal o exponencial, a la curva experimental.
- 16 -
Una vez ajustados los picos del espectro de calibración (conviene que ha-
ya bastantes y que estén regularmente espaciados), el programa asimila los valo
res de los máximos, anchuras medias, áreas y parámetros de asimetría (junto con
sus respectivos errores) para compararlos con las energías e intensidades del
radionuclido utilizado en la calibración que se suministran como datos de entra
da, y poder asustar así, las cuatro funciones de energía, rendimiento relativo,
anchura media y parámetro de asimetría, en función del numero de canal.
Como primera función se utiliza un polinomio de cuarto grado,
2 3 4E (keV) = a + ax C + a2 C + a3 C + a4 C (1)
C = número de canal.
La curva de rendimiento relativo se toma de la forma
b2 b3E
R.R. = b E C (2)
E = energía en keV.
y las de anchura media y parámetro de asimetría como
1/2A.M. = (d + d C) (3)
P.A. = f + f C + f2 C" (4)
C = número de canal»
Estas cuatro funciones son las que se utilizan en el análisis y descompo
sición del espectro problema para lo cual se seleccionan previamente los grupos
de canales que pueden contener uno o más picos y se indica el número de estos y
la posición aproximada de sus máximos. Se ajustarán tantas gaussianas (utiliza_n
do las curvas (3) y (4) para evaluar la forma de línea) como picos se hayan su-
puestOj y a partir de los valores de sus áreas y máximos, se calcularán las inte_n
sidades relativas y energías de las líneas gamma así como sus desviaciones típ_i
cas.
- 17 -
Las figuras I.l.c (1) y (2) ofrecen ejemplos de estas descomposiciones
para la zona de los rayos X_ del uranio.
En el Centro de Espectrometría Nuclear del C.N.R.S. de Orsay se ha utili
zado el programa SAMPO (ROUTTI, 69) adaptado en sus entradas y salidas al siste
ma IBM 360-50. El SAMPO permite una búsqueda y ajuste automático de picos por
medio del cálculo de la segunda derivada, y es de gran utilidad si se desean
analizar zonas de espectros que no contengan demasiados picos mezclados en cuyo
caso sería preferible un tratamiento manual. Este programa permite ajustar las
líneas a gaussianas con una doble asimetría (simulada con funciones exponencia-
les a derecha e izquierda del pico) lo cual ofrece la posibilidad de analizar
espectros con líneas gamma bastante deformadas y en lo referente a los cálculos
de energías e intensidades relativas, es más elástico que el GASFIT, teniendo
como opciones la elección del grado del polinomio de ajuste energía-número de
canal e incluso una interpolación entre los valores de la calibración.
La figura I.l.c (3) ofrece un ejemplo de salida de resultados del pro -
grama SAMPO. Se trata de un doblete de energías 114547 y 115,44 keV. Las inten-
sidades no se han calculado en este caso (coinciden con las áreas en la figura)
porque no se ha ajustado previamente la función de calibración.
235Las figuras I.l.c (4) y (5) presentan los espectros gamma del U y
231
Th hasta una energía de unos 250 keV, obtenidos con un detector plano de
Ge(Li) (NUCLEAR DIODES) cuya curva de rendimiento relativo en función de la enejr
gía ofrece la figura I.l.c (6).
La tabla I.l.c (i) contiene las energías e intensidades normalizadas a235
54 77/100 desintegraciones de U para el pico de 185,7 keV (GAETA, 65) obte235
nidas en el espectro de la muestra de U. A efectos de comparación se incluyen
los valores obtenidos en trabajos anteriores (CLINE, 71) y (KROGER, 71).
231La tabla I.l.c (II) se refiere al espectro del Th. Las intensidades
relativas se han normalizado arbitrariamente al valor de 100 para el pico de
84 keV. Los resultados obtenidos concuerdan con los obtenidos por Cline y Browne
(BROWNE, 7 3).
* G R U P O 22 *
FACTOR DE MÉRITO 1.040
CANALES DESDE 1067 At 1173
FONDO 31089.34 { 203.61) 21886.67 í 91.571
8 P I C O S
MÁXIMO
1080.905 (
1088.404 (
1100.777 (
1109.995 (
1122.60? (
1135.718 (
1141.863 f
1150.007 !
ENERGÍA
108.444 (
109.197 (
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F I T - E P R - C H ENEBGY-KEV C iL -ERR-KEV EN-ERR-KEV AREA-CCUMS F I T - ¿ R R - P C 1 M E N 5 - C C L M CAL-ERR-PC I N T - E R R - P C
1 1 3 1 . 9 7 C 7
1 1 4 2 . 1 5 4 5
C O f f E M S =
0
0
. 0 2 6 1
.1CC6
114
115
. 4739
. 4 3 5 4
C.
0 .
C1CC
010O
c0
• C1C3
• 013B
c0
•235SE
.7526E
C6
05
C
1
.62C5
.4700
C
0
- 2 3 5 9 E
- 7 5 2 6 E
06
05
5 . C C C C
5 . C C C C
C A T E =•
5
5
• C 3 E 4
. 2 1 1 6
R U N N L Í ' B E R A N C I N O I C A T I V E C A Í AE S P E C T . R C CE U P A M C 2 3 5 EN P U R I F I C A C I C N C C I N T Í M J A f A T r C 1 S 7 3 E . V A N C
f ig . 1.1. C ( 3 )
97'971
08'07L
¿¿'£71
6 9 ' 0 Z l -
IS'SIL
79'76CU..7 Z£'C6
7Z'L8
99'89
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£Z'789L'Z8
¿Z'7¿
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78'07Z
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7¿'7ZZ
69'¿LZ —8Z'91Z —
oe'¿ozic' 90 z «::;
76'09L
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- 24 -
B]B0sa) JBUBD jod
25
o>
a»
oc
•oca»cu
100
Detector plano de Ge (L¡)Nuclear diodes(Datos de 182Ta)
10
Energía (KeV.)
l I I I
10 10' 10'
fig. 1.1. C(6)
c
" OCCU
10
Detector plano de Ge (L¡)
Nuclear diodes
Datos de 182Ta (bajas energías)
10'
I I I I I I I I I i i 150 60 70 80
f i g . r. 1.C ( 6 )
Energía (KeV.)
90 100
TABLA I . 1 . c ( I )
ENERGÍAS E INTENSIDADES GAMMA DE LA MUESTRA DE235
"SIGNACIÓN
PRESENTE TRABAJO GLINE, 7 1 KROGER, 7 1
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD > * ) ENERGÍA (keV) TNTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
2 3 1Th
23 l r
231
Th
Th
2311
231
Th
Th231
Th
Th-K
Th-K
U-K
a 2
'Vi
26,00
31,73
4 2 , 3 6
51,7
53 ,23
58 ,56
72 ,76
7 4,27
75 ,02
81 ,24
82 ,15
84,23
8 Q , Q5
03,32
Q4,54
+ 0,07
+ 0,04
+ 0,4
+ 0,02
+ 0,02
+ 0,02
+ 0,15
+ 0,05
+ 0,05
+ 0,10
+ 0,02
+ 0,02
+ 0,02
+ 0,04
0,051
0,032
1,78
0,254
0,273
0,064
0,207
0,626
0,265
4,71
3,03
3,95
0,98
+ 0,008
+ 0,007
+ 0,18
+ 0,026
+ 0,02 9
+ 0,018
+ 0,033
+ 0,081
+ 0,049
+ 0,47
+ 0,31
+ 0,40
+ 0,10
25,64 + 0,02
31,58 + 0,09
42,8 + 0 , 2
53,24 + 0,01
58,60 + 0,01
72,81 + 0,03
74,92 + 0,03
81,2 + 0 , 1
82,1 + 0 , 1
84,24 + 0,01
89,94
93,33
94,65
12
0,10
0,10
0,40
0,001
0,65
0,31
5,1
31,6 + 0,1
42,1 + 0,2
51,2
74,9 + 0,1
0,05
0,13
TABLA I . 1 . c ( i ) ( c o n t i n u a c i ó n )
ASIGNACIÓN
PRESENTE TRABAJO CLINE, 7 1
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( # ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
KROGER, 7 1
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
Pa-K
U-Kai
231
Th-K
Th-K
Th-K/52
U-K
U-K
U-K
/J3
/J2
2311
234
2311
231
Th
Th
95,74
98,49
99,66
102,29
104,97
105,60
108,66
109,25
110,41
111,40
114,57
115,51
+ 0,06
+ 0,02
+ 0,30
+ 0,02
+ 0,06
+ 0,05
+ 0,05
+ 0,05
+ 0,08
+ 0,04
+ 0,04
+ 0,15
0,406 +
1,61 +
0,049 +
0,306 +
0,47 9 +
0,826 +
0,644 +
1,43 +
0,299 +
0,426 +
0,174 +
0,031 +
0,051
0,17
0,015
0,036
0,105
0,140
0,140
0,21
0,044
0,063
0,023
0,011
120,89 + 0,02 0,762 + 0,078
Th
95,851
98,428
102,31 + 0,03 0,33
104,826
105,592
108,67 1
109,120 + 0,008 1,51
110,428
111,289
114,549
115,2 + 0,5 0,13
116,83 + 0,10 0,027
120,85
124,91 + 0,05 0,049
133,94 + 0,10 " 0,027
109,12 + 0,05 1,5 + 0,2
i
115,2 + 0,5 0,11 + 0,03
TABLA I . 1. c ( i ) ( c o n t i n u a c i ó n )
PRESENTE TRABAJO CLINE, 7 1
ASIGNACIÓN ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
231Th
231Th
231Th
KROGER, 71
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( *
140,80 +
143,77 +
145,45 +
150,94 +
163,36 +
174,0 +
182,7 +
185,72 +
(?) 187,51 +
194,94 +
198,88 +
202,12 +
205,31 +
(?) 207,30 +
215,28 +
0,08
0,02
0,10
0,03
0,02
0 , 4
0 , 2
0,02
0,12
0,02
0,06
0,02
0,02
0,15
0,05
0,213 +
10,5 +
0,152 +
0,07 6 +
4,83 +
0,0058 +
0,420 +
54
0,47 1 +
0,586 +
0,0305 -1-
1,01 +
4,70 +
0,056 +
0,027 +
0,031
1,1
0,025
0,010
0,49
0,0049
0,090
0,090
0,060
0,0050
0,10
0,48
0,014
0,003
135,67 +
140,7 5 +
143,776 +
146,0 +
150,96 +
163,363 +
174,3 +
182,72 +
185,718 +
194,941 +
198,91 +
202,133 +
205,311 +
215,31 +
0,05
0 , 1
0,010
0 , 1
0,03
0,010
0 , 5
0,20
0,010
0,010
0,06
0,014
0,012
0,05
0,065
0,17
9,72
0,027
0,108
4,59
0,012
0,405
54
0,65
0,03
' 1,0
5 , 0
140,75
143,78
150,96
163,36
173,4
182,72
185,72
194,94
198,91
202,13
205,31
215,31
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
+
0,10
0,02
0,03
0,02
0 , 1
0,20
0,02
0,02
0,06
0,03
0,02
0,05
0,17
9,7
0,11
4,6
0,015
0,40
54
0,65
0,03
1,0
4 , 9
0 , 4
+
+
+
+
+
+
+
+
0,02
0 , 5
0,03
0 , 3
0,04
0,05
0 , 5
0 , 3
TABLA I . 1 . c ( I ) ( c o n t i n u a c i ó n )
ASIGNACIÓN
231Th
PRESENTE TRABAJO CLINE, 71
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( # ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
217,89
221,38
224,74
228,70
233,47
240,94
246,84
+
+
+
+
+
+
+
0,05
0,02
0,12
0,10
0,04
0,03
0,03
0,029
0,110
0,0050
0,0064
0,0276
0,0535
0,0445
+
+
+
+
+
+
+
0,004
0,012
0,0017
0,0012
0,0035
0,0061
0,0052
217,93 +
221,375 +
233,53 +
240,93 +
246,83 +
0,03
0,03
0,04
0,04
0,04
0,036
0,12
0,04
0,07
0,06
KROGER, 71
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( » )
221,37 +
225,7 +
228,8 +
233,53 +
240,93
246,83 +
0,03
0,2
0 , 1
0,04
0,04
0,075
0,06
0,008
0,02
0,003
0,02o
235( # ) Intensidad normalizada a 54 77 /100 desintegraciones del U en el pico de 185 keV
TABLA I . 1. c ( I I )
ENERGÍAS E INTENSIDADES GAMMA DE LA MUESTRA DE231
Th
PRESENTE TRABAJO CLINE, 71 BROWNE, 73
ASIGNACIÓN ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
Pa-K
Pa-K
a 2
a l
2 5 , 9 +
4 2 , 8 6 +
58,59 +
72,77 +
(?) 74,73 +
81,25 +
82,28 +
84,24 +
(?) 85,36 +
89,99 +
92,20+
92,76 +
95,91 +
99,29 +
?
0,05
0,02
0,02
0,07
0,02
0,05
0,02
0,20
0,03
0,06
0,10
0,02
0,04
?
0,75 +
5,62 +
3,53 +
0,59 +
14,1 +
7,6 +
100
3,78 +
15,6 +
4,75 +
3,4 ±
10,2 +
1,82 +
0,08
0,60
0,38
0,06
1,5
0 , 9
0,57
1,6
1,10
0 ,7
1,1
0,23
25,64
58,60
72,81
81,2
82,1
84,24 -
89,942
93,334
'95,851
+ 0
± °+ 0
h 0 ,
,02
,1
,03
01
25,65
42,80 +
58,47 +
72,66 +
81,18 +
82,02 +
84,17
89,94 +
92,23 +
93,0 +
95,87 +
99,30 +
0,06
0,05
0,06
0,05
0,06
0,05
0,05
0,1
0,05
0,05
202 +
0,87 +
7,2 +
4,0 +
14,2 +
7,2 +
100
15,3 +
6,0 +
0,50 +
10,3 +
2,1 +
20
0,10
0,7
0,4
1,4
0,7
1,5
0 , 6
0,05
1,0
0 , 2
TABLA I . 1. c ( I I ) ( c o n t i n u a c i ó n )
ASIGNACIÓN
PRESENTE TRABAJO CLINE, 71
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD (* )
BROWNE, 73
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
102,32 + 0,02 7,29 + 0,76
Pa-K
Pa-K — O
106,66 + 0,20
107,78 + 0,15
108,54 + 0,08
111,58 + 0,10
112,41 + 0,17
116,87 + 0,05
124,98 + 0,03
134,07 + 0,08
135,71 + 0,04
136,91 + 0,30
144,95 + 0,30
146.00 + 0,11
162.1 + 1,5
0,39 + 0,11
1,63 + 0,35
2,10 + 0,45
0,864 + 0,140
0,37 + 0,14
0,39 + 0,05
1,06 + 0,12
0,44 + 0,05
1,41 + 0,17
0,10 + 0,04
0,15 + 0,02
0,52 + 0,10
102,31 + 0,03
104,826
105,592
108,67
116,83 + 0,10
124,91 + 0,05
133,94 + 0,10
135,67 + 0,05
146,0 + 0,1
102,30
105,73
106,58
107,62
108,49
111,59
112,46
115,5
116,91
125,10
134,14
135,77
136,78
145,15
146,00
+ 0,05
+ 0,10
± °»10
± °»10
+ 0,10
+ 0,10
+ 0,10
+ 0,2
+ 0,05
+ 0,05
+ 0,08
+ 0,06
+ 0,20
+ 0,30
+ 0,07
6,7 + 0,7
0,14 + 0,02
0,34 + 0,04
1,29 + 0,14
2,43 + 0,24
0,9 + 0,1
0,34 + 0,04
0,04 + 0,01
0,39 + 0,04
0,95 + 0,09
0,42 + 0,05
1,3 + 0,1
0,09 + 0,03
0,12 + 0,03
0,58 + 0,06
TABLA I. 1. c (II) (continuación)
ASIGNACIÓN
PRESENTE TRABAJO CLINE, 71
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * ) ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( » )
BROWNE, 73
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
163,18 + 0,07 2,7 + 0,4
174,19 + 0,06 0,33 + 0,04
183,57 + 0,05 0,49 + 0,07
2 1 8 , 0 0 + 0 , 0 4 0 , 6 8 + 0 , 0 8
236,17
241,46 + 0,10 0,21 + 0,06
174,1
217,93 + 0,03
163.16 + 0,06 2,6 + 0,3
164,94+0,10 0,06 +0,03
169,58+0,10 0,03 +0,01
174,19 + 0,08 0,31 + 0,03
183,47 + 0,07 0,57 + 0,06
188,77 + 0,20 0,08 + 0,01
218,00+0,07 0,67 +0,07
236.17 + 0,07 0,18 + 0,02
240,4 +0,2 0,0050+0,0005
242,6 + 0 , 1 0,0130+0,0006
( #) Intensidad relativa a la del pico de 84,24 keV.
- 34 -
En el presente caso, para que el ajuste de la curva de rendimiento reía
tivo sea correcto ha sido preciso comenzarlo en el punto de calibración, corres
pondiente a 84,68 keV (la tabla I.l.c (III) contiene los valores de energías e
inmensidades del Ta utilizados en la calibración (WHITE, 70)). Las intensi-
dades de los picos de energías inferiores a este valor se han calculado por in
terpolación gráfica en la figura I.l.c.(6).
Los errores que se asignan a las intensidades son combinación cuadrática
1 ft o
del error promedio de los valores del patrón de Ta (5,87o), del error del
ajuste que realiza el programa (4,57O) y del error del área procedente del ajus
te de cada uno de los picos.
Por razones obvias solo son aceptables líneas de calibración simples y
bien definidas. Por ello, solo se puede calibrar en energías (obtener el poli-
nomio energía-número de canal) a partir del primer pico simple del espectro de
tántalo que corresponde a 84 keV. No obstante, una vez obtenidas las curvas de
energía, anchura media, asimetría, y rendimiento, en función del número de canal,
es posible realizar un autoanálisis de la totalidad del espectro (incluso de los
canales inferiores al pico de 84 keV) con el fin de descomponer los dobletes
de 65-67 keV y de rayos X del wolframio (en la zona de los 59 keV) para obte -
ner los máximos de las gaussianas correspondientes al pico predominante. De es
ta forma se obtienen parejas de valores canal-energía en el intervalo inferior
a los 84 keV y se puede ajustar un nuevo polinomio de calibración en energías
a partir de 31 keV, con un error cuadra'tico medio de 6 eV.182
Si este mismo análisis se realiza con el espectro de Ta posterior a
la medida de las muestras de uranio y torio, se ha comprobado que el error cuá
drático medio es de unos 10 eV.
La descomposición y análisis de los espectros de uranio y torio se hace
por duplicado; una vez, con las curvas de calibración obtenidas del primer es-182
pectro de Ta y la segunda, con las curvas obtenidas de la calibración post_e
rior a la medida de los espectros problemas.
La incertidumbre asignada a las energías, se obtiene combinando las
contribuciones debidas al error cuadrático de los valores tomados en la calibra
ción, al error del ajuste del polinomio energía-número de canal, al error que
introducen las variaciones de cero y ganancia durante la experiencia y al error
- 35 -
TABLA I . 1. c ( I I I )
182ENERGÍAS E INTENSIDADES GAMMA DEL Ta (WHITE, 70)
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD RELATIVA
31,735 + 0,001
4 2 , 7 1 4 + 0 , 0 0 2 0 , 7 0 + 0 , 0 4
65,720+0,002 8,13+0,40
67,748 + 0,002 119 + 6
84,679+0,002 7,64+0,37
113,672 + 0,002 5,53 + 0,30
116,414+0,002 1,28+0,08
152,428+0,002 21,0 + 0 , 8
156,386+0,002 8,10+0,40
179,392 + 0,002 9 ,44+0,4
198,351 + 0,003 4,37 + 0,25
222,106 + 0,002 22,7 + 0,9
229,317 + 0,008 11,1 + 0,5
264,071 + 0,003 10,7 + 0,4
- 36 -
en La posición del máximo que resulta de ajustar una gaussiana a un pico del es
pectro. De esta forma, se ha determinado, que el error mínimo de las energías
de las líneas gamma de la zona estudiada, es de 13 eV.
Las figuras I.l.c (7) y (8) presentan los espectros de calibración y
de uranio para la zona de bajas energías obtenidas con un detector "LEPS"de
ORTEC. La calibración en energías e intensidades de este intervalo se complica
debido a que la mayor parte de los picos de los espectros de calibración sobre
todo en las primeras decenas de keV, son debidos a los rayos X y por tanto no
son picos simples, y por ello, es cuestionable la total validez del programa
GASFIT en esta zona, cuando se pretenden obtener los parámetros de "forma de
línea". Por otra parte, la casi total ausencia de líneas patrón de intensidad
conocida en la zona inicial del espectro hace que no se puedan hacer evaluaci_o
nes precisas de la curva de eficiencia del detector en este intervalo.
Los espectros de energías altas obtenidos con un detector de Ge(Li)
228
coaxial, se han analizado con el programa SAMPO utilizando un espectro de Th
para la calibración en energías e intensidades (CLINE, 71). Las figuras I.l.c
(9), (10), (11) y (12) presentan los espectros del uranio purificado, del ura-
nio en purificación continua, del uranio original de Amersham (espectro obteni
do sin blindaje) y del fondo radiactivo del laboratorio .
La tabla I.l.c (IV) presenta las energías e intensidades obtenidas me-
diante el programa SAMPO para los picos de estos cuatro espectros. En la últi-
ma columna se indica si el pico en cuestión aparecía en el espectro correspon-
diente a la columna de purificación una vez eluido el uranio. El ajuste de la
función energía-número de canal se hace con un polinomio de séptimo grado. Los
errores que se asignan a las energías son los que suministra directamente el
programa (desviaciones típicas).
Las intensidades tabuladas son las obtenidas por el programa (en la
primera columna). En una segunda columna y bajo el epígrafe de INT. NORM. se
normalizan estas intensidades al valor de 0,110 77/100 desintegraciones para
el pico de 221 keV. Los valores de las intensidades en este intervalo son tan
débiles que deben tomarse simplemente como orden de magnitud y por ello no se
les asignan errores.
10*
oO
104
103
K32
10
un
05
en —- tí? CN
«S ífg
3'
w\á
roro
cooo"CSI
35 eV./canal
í£LO
ro10"
oo
roinoíin
\tenU)
ro
453
Rayos X-L¿RayosX-Lo< '
Rayos X-L^.RayosX-L*
"vi
Espectro gamma de
Numero de canal
241Am f i f f . I . l . c (7)
2047
10 G -
10 5 _
10
10
10 -
1 -
jo
ite
nid
_ coo
•
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T 00 C3 (75
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,524
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A,
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m
25,6
A
. <
• •
*1fh-> M l . * | 1 ¡Mi JM H f W j
-
CO
1,59
o •rC ooto to
Número de
35 ©V./canal
s00
8
canal -. »-
3 _
2 _
01024 f igo I . l . c (8) Espectro gamma de 235U en equilibrio con sus descendientes
10232047
39
40
1OQOO _
201 301 V0! 501 601 701 B01 901 noon 50II60II 7011 80II90120012101220 E30 EVO t?SO 1260 ??0 ES01230I5 RMERSHRM VflNO
101 201 301 V01 501 601 701 801 901 10011 1 0T1 20T1 30T1 W-0 801190120021 01220 230 EVO 501260T27OT2801290 300B1 OB20B30BVO BSOB60B?C 880B90WOO1
ESE?.ECIRQ_DE F_0NO0.._£-V.f¡g. I..1. C (12)
to
TABLA I . l . c ( IV)
ASIGNACIÓN ENERGÍA (keV)
URANIO PURO
INT. INT.NORM.
URANIO EN
PURIFIC. CONT.
INT. INT. NORM.
URANIO AMERSHAM
(SIN BLINDAJE)
INT. INT. NORM.
FONDO COLUMNA
ELUIDfi
Pb XK
KPb X
235
235
235t
235
235
235
235
235
231Th
235
235
235U
231Th (?)
235
84,08 + 0,02 270,0 3,0
86,71 + 0,03 73,1 0,81
143,80 + 0,03 26,2 0,29
163,38 + 0,02 60,1 0,665
185,7 2 SATURACIÓN
194,98 + 0,02 29,1 0,322
200,02 + 0,25 7,94 0,088
202,19 + 0,03 76,9 0,855
205,34 + 0,02 323,0 3,57
2 1 5 , 3 0 + 0 , 0 2 2,24 0,027
218,00 + 0,02 2,57 0,0285
221,41 + 0,02 9,90 0,110
2 2 8 , 7 8 + 0 , 0 5 0,61 0,0068
233,50+0,03 2,74 0,0305
236,06 + 0,08 0,51 0,00565
240,87 + 0,02 7,46 0,0825
74,6 2,4
16,1 0,525
47,6 1,55
37,6 1,22
SATURACIÓN
11,0 0,357
3,27 0,106
28,3 0,92
113,2 3,67
0,802 0,026
0,193 0,0063
3,37 0,110
0,212 0,0069
0,89 0,029
2,11 0,0685
77.7 1,28
17.8 0,294
11.9 0,196
30,5 0,505
SATURACIÓN
17 ,5 0 , 2 9
5,06 0,0835
47,9 0,79
196,4 3,25
1,63 0,027
2,29 0,038
6,66 0,110
0,64 0,0106
1,45 0,024
4,61 0,076
X
X
X
i
NORMALIZACIÓN
TABLA I . l . c (IV) ( c o n t i n u a c i ó n )
URANIO PURO
ASIGNACIÓN
235U
235_"U
235
235
235
235
235
235
235
235
125Sb
235
235
ENERGÍA (keV)
226
235Ra
246,84
266,50
275,24
281,42
282,92
286,02
289,56
291,65
301,63
310,69
317,10
320,67
343,50
345,93
351,61
356,03
+ 0,02
+ 0,03
+ 0,02
+ 0,05
+ 0,05
+ 0,08
+ 0,04
+ 0,02
+ 0,04
+ 0,06
+ 0,08
+ 0,07
+ 0,23
+ 0,03
+ 0,05
+ 0,03
INT.
6,48
0,84
2,20
0,49
0,54
0,152
0,748
3,03
0,406
0,481
0,087
0,085
0,316
6,19
0,163
0,437
INT. NORM.
0,072
0,0093
0,0245
0,00545
0,006
0,0017
0,0083
0,0335
0,0045
0,0053
0,00097
0,00094
0,0035
0,0685
0,0018
0,00485
URANIO EN
PURIFIC. CONT.
INT. INT. NORM.
2,09
0,27
0,73
0,164
0,202
0,056
0,23
0,93
0,14
0,063
0,04
0,09
0,084
0,20
0,172
0,137
0,068
0,0088
0,024
0,00535
0,0066
0,00182
0,007 5
0,0302
0,00455
0,00205
0,0013
0,00293
0,0027 3
0,0065
0,0056
0,00445
URANIO(SIN
INT.
4,78
0,623
1,58
0,304
0,42
0,42
2,13
0,446
0,455
0,067
0,081
0,146
5,09
0,818
0,356
AMERSHAM
BLINDAJE)
I N T . NORM
0,077
0,0103
0,026
0,005
0,0069
0,0069
0,035
0,00735
0,0075
0,0011
0,00134
0,0024
0,084
0,0135
0,00585
FONDO COLUMNA
ELUIDA
x x
TABLA I . l . c ( IV) ( c o n t i n u a c i ó n )
URANIO PURO URANIO EN
PURIFIC. CONT.
ASIGNACIÓN
235
235
125£
235_
235
125
S b
U
U (?)
S b
2O8(
235
Ti (?)
208TI
125S b
125S b
226Ra
125c
137
S b
C s
ENERGÍA (keV)
212Bi
387,84
410,29
428,20
448,40
455,06
463,33
508,83
511,21
517,93
583,19
600,75
606,42
609,43
636,01
661,64
726,76
+ 0,03
+ 0,04
+ 0,04
+ 0,06
+ 0,10
+ 0,08
+ 0,12
+ 0,06
+ 0,15
+ 0,05
+ 0,04
+ ° ' 1 9
+ 0,08
+ 0,06
+ 0,04
+ 0,10
INT. INT. NORM. INT. INT. NORM.
0,720
0,249
0,294
0,101
0,073
0,110
0,088
0,269
0,032
0,256
0,137
0,036
0,076
0,083
0,279
0,053
0,0080
0,00275
0,00325
0,00112
0,00081
0,00122
0,00098
0,0030
0,000355
000283
0,00152
0,00041
0,00084
0,00092
0,0031
0,00059
0,241
0,07
5,86
0,044
0,020
2,15
0,098
0,017
0,20
3,40
0,939
0,17 7
2,05
0,030
0,04
0,007 8
0,00227
0,19
0,00143
0,00065
0,07
0,0032
0,000565
0,0065
0,11
0,0306
0,0057 5
0,067
0,00098
0,0013
URANIO AMERSHAM
(SIN BLINDAJE)
INT. INT. NORM.
FONDO COLUMNA
ELUIDA
0,616
0,185
1,26
0,076
0,064
0,502
0,118
1,91
0,019
4,15
0,738
0,207
0,891
0,444
0,062
0,865
.0,0162
0,00305
0,0207
0,00125
0,00105
0,0083
0,00195
0,0315
0,000314
0,0685
0,0122
0,0034
0,0147
0,00735
0,00102
0,043
X
X
0,03
0,15
0,13
X
X
X
X
0,08
X
X
0,10
0,13
0,26
X
X
X
X
0,10
X
1
TABLA I.l.c (IV) (continuación)
URANIO PURO
ASIGNACIÓN
235
238
235
U (?)
U (?)
U (?)208
TI
238
226U (?)
Ra
ENERGÍA (keV)
7 42,46
766,21
794,62
860,69
911,94
965,55
969,82
1002,07
1120,46
1170,97
+ 0,16
+ 0,11
+ 0,08
+ 0,09
+ 0,10
+ 0,12
+ 0,07
+ 0,04
+ 0,12
+ 0,20
0,035
0,080
0,051
0,050
0,165
0,041
0,103
0,185
0,051
0,03 8
URANIO ENPURIFIC. CONT
INT. INT. NORM. INT. INT. NORM.
0,0003 9
0,00089
0,00057
0,00056
0,00183
0,00046
0,00114
0,00205
0,00057
0,00042
0,014
0,049
0,025
0,028
0,077
O,00046
0,0016
0,00081
0,00091
0,0025
0,035 0,00114
0,069 0,00225
0,021 0,00073
URANIO AMERSHAM
(SIN BLINDAJE)FONDO
INT.
0,168
0,619
0,079
0,568
0,295
0,055
0,168
1,21
0,238
0,061
INT. NORM.
0,0027 6
0,0102
0,0013
0,0094
0,0049
0,00091
0,00277
0,02
0,00395
0,001
X
0,12
0,03
0,07
X
0,03
COLUMNA
ELUIDA
X
0,21
0,04
0,11
X
0,03
- 47 -
I.l.d RESULTADOS Y DISCUSIÓN
En el espectro gamma directo de bajas energías existen picos a partir
de 3 kéV aproximadamente. Prácticamente todos ellos se pueden interpretar
231 231como rayos X producidos por conversión interna en Th y Pa o bien como
rayos X del uranio, producidos por autoexcitación en la fuente . AsímLs^.se
aprecian los picos debidos al escape de los rayos X-K del germanio para la
mayor parte de las líneas más intensas. La tabla I.l.d (I) presenta las enejr
gías, intensidades y asignaciones de los picos del espectro.
Es difícil el intento de localización de líneas gamma de torio enmasca
radas, basándose en razones de actividad, ya que no es factible el cálculo de
intensidades relativas de rayos X por no conocerse bien el rendimiento de fluo
rescencia en las subcapas L , L y L
No obstante, tampoco se puede excluir en principio, la posibilidad de
231que exista alguna transición gamma de Th comprendida en este rango de ene_r
gías ya que, de existir, estaría posiblemente muy convertida y por tanto su
observación en el espectro directo sería muy dificil debido a su débil inten-
sidad.
De los picos encontrados en la zona de energías intermedias se deben
excluir los correspondientes al Th y al U. Si se hace una comparación
relativa de intensidades entre los espectros de torio puro y de uranio se ob
231serva que los picos de 42.36, 72.76, 75.02 y 145.45 keV (líneas de Pa),
235 , 231pueden tener una contribución de U (líneas de Th).
Los picos de 53.23 y 120.89 keV de intensidades 1.78 y 0.76 respec-234
tivamente pertenecen al U. No obstante, el pico de 120 keV posee una in-
tensidad aproximadamente 0.16 mayor que la que debería tener si fuese debido234
exclusivamente a U. Por ello se ha supuesto que debe tener una contribución235
de U.
Las intensidades relativas de los rayos X-K de torio y uranio se pre
sentan en la tabla I.l.d (II). (LEDERER, 65).
- 48
TABLA I . l . d ( I )
ENERGÍAS E INTENSIDADES GAMMA DEL ESPECTRO DE BAJAS ENERGÍAS DE UNA
MUESTRA DE U
ASIGNACIÓN ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( m )
Escape rayos X Ge 3.099 + 0.030 6.88
" " " " 3.424 + 0.035 1.62
" " " " 3.750 + 0.041 0.487
" " " " 4.649 + 0.031 0.443
" " " " 5.208 + 0.015 1.67
" " " " 5.739 + 0.010 1.99
" " " " 6.313 + OoOlO 9.24
" " " " 6.814 + 0.008 1.40
" " " " 7.232 + 0.020 0.097 + 0.050
" " " " 7.983 + 0.006 0.22 + 0.04
L M Au ? 8.551 + 0.045 0.11 + 0.03
Escape rayos X Ge 9.090 + 0.005 1.13 + 0.17
L M Au 9 . 6 9 9 + 0.009 0.43 + 0.09
L M Th 11.118 + 0.010 1.65 + 0.45
Lo M. Au,Ln M U,Pa 11.447 + 0.094 0.27 + Oo 15J 4 j 1 — —
Lo M. c Th 12.944 + 0.025 37.6 + 4 , 23 4,5 — —
L M Pa 13.269+ 0.025 8.8 + 1,0
L M U 13.580+ 0.040 3.4 + Oo4
L M Th 14.519 + 0.011 1.41 + 0.27
L N Th,L M, Pa 14.993 + 0.030 1.10 + 0.21. 3 1 2 1 *~ ~*
L, Mo Th,Lo N Th 15.624 + 0.020 12.7 + 1.31 2 3 5 ~ ~
L M, Th 16.193 + 0.010 68.1 + 6.92 4 — —
L M Pa 16.697 + 0.007 11.0 + 1.2
L M U 17.136 + 0.085 0.97 + 0..14
L N Th 18.336 + 0.030 0.46 + 0»09
- 49 -
TABLA I . l . d ( i ) ( con t inuac ión)
ASIGNACIÓN ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( n
!,„ N, Th 18.978 + O.OO5 10.6 + 1.12 4 — —
Lo N. Pa,Lo O. Th 19.580 + 0.027 4.24 + 0.45¿ 4 2 4 — ~
L N U 20.170 + 0.008 0.80 + 0,132 4 — —
L N U 20.783 + 0.063 0.08 + 0.04
231 'Th 25.65 + 0.02 5O8 + 0.6
235U 31.59 + 0.04 0.040 + 0.005
( H ) Normalizada a 54 TY/100 desintegraciones para el pico de 185,72 keV=
Se puede apreciar que los picos de 89,96 y 94,66 keV presentan una inte_n
siáad claramente superior que la que debieran tener si se tratara exclusivamen
te de rayos X .K
También se debe hacer notar que en esta zona la descomposición numérica
que se efectúa mediante el programa GASFIT o SAMPO, no es unívoca debido a las
pequeñas diferencias energéticas que existen entre las líneas.
Finalmente, para la zona de altas energías se debe dejar constancia de la
extraordinaria dificultad que presenta la asignación de picos a posibles transjL231
ciones en Th. Las impurezas y fondo radiactivo del laboratorio unido a la i_n
231
tensidad muy débil de las líneas del Th a partir de 266 keV, hace que algu-
nas de las asignaciones propuestas sean dudosas (su confirmación requerirá ar-
gumentos basados en los resultados de las experiencias de coincidencias).
La tabla I.l.c (IV) del apartado anterior presenta la lista de líneas e_n
contradas con sus intensidades normalizadas a 0,11 y y 1100 desintegraciones pa
ra el pico de 221 keV, en los espectros de uranio puro, en purificación conti-
nua y uranio de Amersham. Se indica para cada pico, si éste aparece en el espec
tro de fondo del laboratorio y en el espectro tomado de la columna una vez elui
do el uranio. Los argumentos utilizados para la asignación de transiciones al231
Th han sido fundamentalmente el que los picos correspondientes se encuentren
en los tres espectros con intensidades análogas y que no aparezcan en el espe_c
tro de fondo ni en el de la columna, una vez eluido el uranio.
Se hace notar que en el proceso de purificación continua y debido a un125
accidente, el uranio se contaminó con Sb, y por ello, los picos de esta im-
pureza presentan intensidades anómalas en el espectro del uranio en purifica -
ción continua.
Los picos de 320,6; 428,2; 463,3; 600,7; 606,4; y 636,0 keV son atribui -125
bles al Sb, con la salvedad de que los de 320,6 y 428,2 keV presentan una
intensidad apreciablemente más elevada de la requerida si solamente fueran debí
dos al rsdioriúclido citado.
El pico de 345,93 keV presenta una variación importante de intensidad en
los espectros del uranio de Amersham y de uranio puro. Por ello, cabe pensar
en que algún contaminante no identificado falsee el valor de su intensidad.
TORIO
TABLA I.l.d (II)
RAYOS X DE TORIO Y URANIOK
K-
K-
K-
K-
a l
a2
ENERGÍA ((keV)
93,35
89,96
105,
108,6
INTENSIDAD ( * )(teórica)
100
56
38
13
INTENSIDAD(medida)
3,95
3,03
0,826
0,644
URANIO
K-
K-
K-
K-
a l
al
#1
ENERGÍA ( * )(keV)
98,44
94,66
111,
114,5132
INTENSIDAD ( * )(teórica)
100
56
38
14
INTENSIDAD(medida)
1,61
0,984
0,426
0,174
( * ) LEDERER, 6 5
El pico de 511.2 keV que aparece en el espectro de fondo y que es debi?Ofi 0") Pt
do al Ti (cadena del Th) presenta también una intensidad relativa exce-228
siva como para ser asignado exclusivamente al Th.
Por último, se debe dejar constancia de que los picos calculados en 145.4
187.5 y 207.3 keV se encuentran situados en flancos de otros muy intensos
(185 y 205 keV) y su posible existencia debe tomarse con reservas, ya que pue
den ser debidos a las inevitables limitaciones de una descomposición numérica
no unívoca.
La tabla I.l.d (III) presenta las energías e intensidades (con sus co-
rrespondientes errores cuando se trata de valores significativos) de los picos
231asignados a transiciones en Th encontrados en los espectros directos.
TABLA I . l . d ( I I I )231
ENERGÍAS E INTENSIDADES GAMMA DEL Th
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
31,73 + 0,07
42,36 + 0,15 0,016
51,7 + 0,4 0,032 + 0,007231
7 2 , 7 6 + 0 , 0 2 (mezcla Th) 0 ,11
74,27 + 0,15 (descomp. numérica)
75,02 + 0,05 0,066
89,9 (mezcla Th-K „)al
94,5 + 1,0 (mezcla U-K _) 0,7— al
109,25 + 0,05 1,43 + 0,21(?) 111,5 + 1,0 (mezcla U-K .) 0,2
— a l115,51 + 0,15 0,031 + 0,011
234120,89 (mezcla U) 0,16
1 4 0 , 8 0 + 0 , 0 8 0 , 2 1 3 + 0 , 0 3 1
143,77 + 0,02 10,5 + 1,1
(?) 145,45 + 0,10 (descomp. numérica) 0,12
1 5 0 , 9 4 + 0 , 0 3 0 , 0 7 6 + 0 , 0 1 0
163,36 + 0,02 4,8 + 0,5
173,0 + 0,5
182,7 + 0,2 0,42 + 0,09
185,72 + 0,02 54,
(?) 1 8 7 , 5 1 + 0 , 1 2 (descomp. numérica) 0,47 + 0 , 0 9
194,94 + 0,02 0,59 + 0,06
1 9 8 , 8 8 + 0 , 0 6 0 , 0 3 1 + 0 , 0 0 5
2 0 2 , 1 2 + 0 , 0 2 1,01 + 0 , 1 0
205,31 + 0,02 4,7 + 0,5
(?) 2 0 7 , 3 0 + 0 , 1 5 (descomp. numérica) 0 , 0 5 6 + 0 , 0 1 4
- 54 -
TABLA I . l . d ( I I I ) (cont inuac ión)
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
2 1 5 , 2 8 + 0 , 0 5 0 ,027+0,003
221 ,38+0 ,02 0 ,110+0,012
228,78 + 0,05 0,007
233,50 + 0,03 0,030
240,87 + 0,02 0,075
246,34 + 0,02 0,07 5
266,50 + 0,03 0,009
275,24 + 0,02 0,025
281,42 + 0,05 0,0055
282.92 + 0,05 0,0060
289,56 + 0,04 0,0075
291,65 + 0,02 0,034
301,7 3 + 0 , 0 4 0,0045
310,69 + 0,06 0,005
317,10 + 0,08 0,0011
343,50 + 0,23 0,0030
345.93 + 0,03 0,070
356,03 + 0,03 0,005
387,84 + 0,03 0,0082
410,29 + 0,04 0,0025
448,40 + 0 , 0 6 0,0012
455,06 + 0,10 0,0080
517.93 + 0,15 0,0004
7 42,46 + 0,16 0,00040
794,72 + 0,08 0,00060
235( * ) Intensidad normalizada a 54 7 y/100 desintegraciones del U
en el pico de 185,7 2 keV.
1.2 ESPECTRO ALFA
I.2.a PREPARACIÓN DE LA FUENTE
El uranio que se ha utilizado en la preparación de la muestra para la espe_c
trometría alfa ha sido suministrado por el OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY de E_s
tados Unidos con el siguiente contenido isotópico:
234U 0,00137,
235U 99,994 7=
236U 0,004 7o
238U 0,001 7o
Las fuentes deben tener un espesor másico que sea un compromiso entre la
2,actividad y la resolución energética. Muestras con muy poco espesor ( ~10 ¿xg/cm )
darán una excelente resolución pero la obtención de un espectro con precisión
estadística suficiente supondría, teniendo en cuenta la escasa actividad espe-
, 235cifica del U, un tiempo de medida extraordinariamente largo con el consi -
guiente peligro de degradación de las condiciones iniciales. Se ha comprobado2
que espesores del orden de 20 /jg/cm son quizás en este caso, los más apropia-
dos para la obtención de un buen espectro alfa directo.
La fuente se prepara por deposición electrolítica cuantitativa sobre so-2
portes de 5 cm de acero inoxidable pulido (ACEÑA, 7 2). La disolución para la
electrólisis contiene 6 mi de FNa 0,06 M, 4 mi de agua destilada y 2- mi de una
disolución de uranio de SO^ug/ml. Previamente, el soporte se limpia con triclo
roetileno, y después con una disolución de carbonato sódico al 107». Una vez s_e
co, se recubre en su borde y dorso con laca, para evitar que el uranio se de-
posite en una zona indebida, y se monta sobre un brazo giratorio de altura y
velocidad de rotación regulables (figura I.2.a (l)) a fin de poder conseguir
que la superficie del soporte esté en contacto con la superficie del electroli.
to sin llegar a sumergirse y que gire con la velocidad apropiada para que el
depósito sea homogéneo sin que se lleguen a formar burbujas.
Motor develocidadregulable
Galvanómetro
Tornillo pararegular la altura
del brazo
Disolución deuranio
Fuente detensión
Acero inoxidable
Platino
Esquema del d i spos i t ivo u t i l izado en la preparaciónde la muestra para la espect rometr ía alfa
Fig. 1.2.a (1)
La electrólisis se efectúa en un recipiente de vidrio con un electrodo
de platino en su base (figura I.2.a (1)); una vez ajustado el brazo giratorios
se establece una diferencia de potencial de 300 V que supone una densidad de co2
rriente de aproximadamente 1 mA/cm . Bastan tres horas de operación para alca_n
zar una electrólisis cuantitativa.
Las fuentes preparadas con el uranio del O.R.N.L.tiene una actividad de
unas 1.200 a a /minuto de las cuales tan solo un 47O corresponden a desintegra-
ciones de U? el resto es debido, prácticamente en su totalidad, a U.
Algunas de las muestras se han preparado añadiendo a la disolución una
210cierta cantidad de Po, emisor alfa monoenergético, para poder obtener la
"forma de línea" y un punto de calibración en energías (5.304,5 + 0,5 keV)
(EGIDY, 72). La actividad especifica del Po es de 10 aa /min. i¡gs
por tanto para lograr una actividad er¡ la fuente análoga a la del uranio se
-7 210han utilizado 10 ¿ug de Po.
1.2. b OBTENCIÓN DEL ESPECTRO. INSTRUMENTACIÓN
La configuración del espectrómetro alfa utilizado se presenta en la figu
ra I.2.b (1). El interior de la cámara de medida se puede apreciar en el esque
ma de la figura I.2.b (2).
Los impulsos procedentes del detector atacan un preamplificador ORTEC ti
po 109-A, cuya señal de salida se lleva a un amplificador lineal de la misma
firma, tipo 450, que suministra impulsos cuya forma y amplitud son apropiados
para el convertidor C-42 del analizador de 4000 canales INTERTECHNIQUE tipo
DIDAC, provisto de un doble estabilizador de cero y ganancia cuyas ventanas se
sitúan sobre los picos producidos por dos generadores de impulsos, el de cero
actuando directamente sobre el convertidor, y el de ganancia (ORTEC tipo 480),
sobre el preamplificador. Para la realización de las medidas, se han seleccio-
2nado varios detectores ORTEC de Si(Au) de barrera superficial, de 25,50 y lOOmm
de superficie, cuyas resoluciones nominales estaban comprendidas entre 13 y
17 keV.
2
Los mejores resultados se han logrado con uno de los detectores de 25 mm
con el cual, durante 24 horas de medida se ha conseguido una resolución efecti
va de 14,5 keV en los picos de 5.498,8+ 1,0 (71%) y 5.455,9+ 1,0 (29%) delO Q Q
Pu (LIANG, 62). El detector se ha polarizado a 55 V manteniendo en la cáma--2
ra de medida un vacio medio de 4x10 mm. de mercurio. No es conveniente dismi
nuir la presión por debajo del valor citado, ya que entonces se podría provo -
car la contaminación del detector por los núcleos de retroceso en la fuente.
'El uranio con el que se ha preparado la fuente presenta una ligera con-241 239
taminación debida a Am y Pu. No obstante, estos radionuclidos emiten par
tículas alfa de energías lo suficientemente alejadas de las del uranio como pa
235ra que la interferencia en la zona de .picos alfa del U sea despreciable ofre
ciendo a cambio algunos buenos puntos para la calibración en energías.
Se han obtenido varias series de espectros de 4.000 canales abarcando
un intervalo energético comprendido entre cero y 5.200 keV, utilizándose dete_c
2
tores de 25 y 100 mm con objeto de alcanzar con los primeros resolución ópti-
ma y con los segundos mejor precisión estadística para tratar de obtener infojr
59--
impulsos
PreampUficadorOrtec-109A
Fuentede
tensiónOrtec428
Analizadormulticanal
4000 CíntertechniqueL
Cámara deldetector
Indicadorde vacio
sistemade vacío Válvula al
exterior
Jseñal alimentación
AmplificadorOrtec
450
ConvertidorC-42
Intertechnique
Generadorde impulsos
Doble estab]lizador de cero y ganancia
Nitrógenolíquido
Bombarotatoria
Válvula decierre
Válvula alexterior
Espectrómetro Alfa
fig.I.Z.b (1)
r-Cdmara de vacío
Sistema de vacío
Detector
Ajuste distanciamuestra-detector
Muestra
Soporte de mues-tra giratorio
Polarización y señal
^Soporte de la cá-mara
Mando de giro delportamuestras
Cámara del detector alfa
Fig. I .2 .b(2)
mación más completa sobre los picos muy débiles. La duración de las medidas
ha sido variable, alcanzando en ocasiones hasta unos 20 días.
- 62 -
I.2.C RESULTADOS Y DISCUSIÓN
La figura I.2.c (1) presenta uno de los espectros alfa obtenidos con un
2detector de 25 mm de superficie activa. Debido al poco espesor de la muestra
han sido necesarios algo más de 20 días de medida para conseguir que los picos
sean estadísticamente significativos.
La calibración en energías se ha efectuado a partir de los picos más in -241 239 234
tensos de Am, Pu y U, de energías, 5486,0 + 1,0 (BARANOV, 64)
5155,7 + 1,0 (LIANG, 62), y 4773,6 + 1,0 (BARANOV, 60). Se ha obtenido una ener
235gia de 4597 keV para el pico que corresponde a la desintegración alfa de U
231al nivel fundamental de Th. La energía del pico más intenso del espectro ha
resultado ser, siempre con la misma calibración, de 4392 keV, distando pues
231205 keV del nivel, supuesto fundamental, en el Th.
Las energías del resto de los picos del espectro se han medido mediante
autocalibración en las líneas ry y ry para evitar la introducción de eu 0 "205 -
rrores importantes a bajas energías debido a posibles alinealidades de la prime
ra calibración realizada a partir de picos con energías por encima del interva
lo energético de la zona medida.
Se distinguen con claridad los picos de 4555, 4501, 4360, 4322 y 4210 keV
que corresponden a las líneas a 2, a % < #237' <*275 Y a387respectivamente. En un espectro de mayor precisión estadística como el que se
2muestra en la fisura I.2.C (2), obtenido con un detector de 100 mm , se puede
observar el pico correspondiente a la transición Q¿ pero no es posible,
tomo se aprecia en la figura, distinguir componentes de menor energía.
No se han asignado límites de error a las energías medidas, debido a que
la localización de los máximos no se hace por métodos numéricos y por tanto
una evaluación de la precisión final con que se da el valor de la energía,
sería puramente especulativa. La -experiencia de coincidencias gamma-gamma que
se describe en el capitulo siguiente ofrece la posibilidad de fijar con mayor
231exactitud la energía de los niveles en el Th.
Con respecto a las intensidades de las transiciones se puede hacer una
evaluación del área a título indicativo del orden de magnitud. Tampoco procede
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De
tec:tor
Q.0)
OO
33
en este caso hablar del error con que vienen afectadas estas áreas debido a que
su cálculo no se realiza por procedimientos numéricos, sino tomando la forma210
de linea del pico de Pó en Uno de los espectros de uranio; y haciendo una
descomposición gráfica de ese mismo espectro según los picos señalados en la
figura 1.2.c (1).
El resultado de este análisis resulta ser:
PICO ÁREA INTENSIDAD (
aQ 961 6,0
ak2 844 5,3
«c6 357 2'2
"205 8 4 5 ° W
3430 21
a275 Q56 6,0
995 6,2
«452
Las intensidades de otros posibles picos deben ser inferiores al
2% excepto los que pudieran eni'ini rarse en las proximidades del Ol» y del
CX. que podrían tener intensidades de incluso el 10% de la de éstos, sin ser
distinguibles directamente en el espectro alfa.
( * ) Calculadas suponiendo que el área total del espectro corresponde al 100%
de las desinteeraciones y estableciendo una proporcionalidad directa en-
tre área e intensidad del pico.
CAPITULO II
COINCIDENCIAS GAMMA - GAMMA
II. 1 UTILIDAD Y POTENCIA DE LA EXPERIENCIA
Los espectros alfa y gamma directos proporcionan datos esenciales sobre
la energía de los niveles y sobre las transiciones existentes entre ellos; sin
embargo, el planteamiento de un esquema de desintegración requiere mayor infor
mación que la suministrada por este tipo de experiencias.
El espectro alfa solo permite fijar la energía de los niveles más fuerte
mente alimentados y con precisión que puede oscilar en el margen de 3-10 keV.
235
No es posible, en el caso del U, separar dobletes cuya diferencia de ener-
gías sea inferior a 20-30 keV, sobre todo si uno de los componentes tiene una
intensidad netamente superior a la del otro. No es tampoco fácil, distinguir
picos cuya energía no sea muy inferior a la de otros mucho más intensos ya que
la "cola" de estos enmascarará, en general a los débiles. Por otra parte, es
muy difícil obtener información referente a los niveles de alta energía estu-
diando exclusivamente la desintegración alfa, ya que la intensidad de alimenta
ción disminuye de forma importante, cuando aumenta la energía del nivel y por
tanto los picos de la primera parte del espectro serán, en general, de débil
intensidad; inconveniente importante por tener dicha zona un fondo elevado d_e
bido a las "colas" de todos los picos anteriores.
El espectro gamma es, en principio, mucho más preciso en los valores de
energías e intensidades que el alfa, pero sin embargo apenas ofrece información
sobre las transiciones muy convertidas (llegan incluso a no ser visibles en un
espectro directo) o sobre la posición de las transiciones dentro del esquema
de niveles. También los picos debidos a rayos X y a contaminaciones radiactivas
hacen que algunas zonas del espectro gamma sean difíciles de interpretar.
Los resultados de una experiencia en coincidencia gamma-gamma permiten
"situar" las transiciones entre sus correspondientes niveles de forma casi
unívoca y fijar las enereías de éstos con precisión del orden de 50-100 eV.
Por otra parte, esta técnica es de gran utilidad para la identificación de nue
vos niveles que por estar muy débilmente alimentados o por su proximidad a otros
alcanzados por desintegraciones alfa intensas, no se habían puesto de manifies
to en el espectro alfa directo, y además facilita la localización de nuevas
transiciones (al estar en coincidencia con otras conocidas) indiscernibles en
el espectro gamma simple por encontrarse en las proximidades de líneas de rayos
X, de impurezas radioactivas, o sobre zonas Compton.
Finalmente, una experiencia de este tipo permite verificar la bondad del
cálculo numérico aplicado para la descomposición de grupos de picos mediante
los programas GASFIT o SAMPO e incluso facilita la determinación de componen -
tes ocluidos en multipletes, que el programa de cálculo no fue capaz de sepa-
rar, debido a la deficiente precisión estadística o distorsión de los corres -
pondientes picos.
No obstante, y como se verá en las conclusiones del presente capítulo, p_a
ra ser útiles los resultados de una experiencia de este tipo, necesitan apoyar
se en una serie de niveles previamente establecidos y mediante los cuales se
pueda empezar a "entrelazar" coincidencias. Es por ello por lo que la espectro
metría alfa, a pesar de su baja precisión, sigue siendo necesaria cuando se
231pretende establecer un esquema de niveles de un nuclido, tal como el Th.
f- f
II.2 PLANIFICACIÓN DE LA EXPERIENCIA. INSTRUMENTACIÓN
La experiencia de coincidencias gamma-gamma se ha realizado utilizando dos
detectores de Ge(Li). Con objeto de favorecer las coincidencias de las transi -
ciones de baja energía con las restantes, se ha elegido un detector plano de po
co volumen y otro coaxial del tipo "coaxial-verdadero". De esta forma se consi-
gue detectar incluso los rayos X (en la zona de los 10 a los 20 keV) en coincii_i —
dencia con las transiciones de energía intermedia captada por el detector coaxial-
que a pesar de su resolución inferior en energía, presenta la ventaja de tener
un rendimiento netamente superior al de un detector plano para energías a par-
tir de 200-300 keV. La elección del tipo "coaxial-verdadero" esta motivada por
su mejor respuesta en tiempos frente a las otras modalidades de detectores
coaxiales.
El espectrómetro adopta la configuración clásica (figura II.2 (1)); los
dos detectores enfrentados (geometría de 180 ) están unidos a sendos preamplifi
cadores con salidas de señal rápida y lenta. Los impulsos procedentes de la sa
lida rápida se amplifican y se hacen llegar a un módulo ORTEC-453 que utilizan-
do el principio de "fracción constante" da una señal de tiempo de llegada del
impulso independiente de su amplitud y tiempo de elevación. La salida de este
módulo se une a la entrada "START" de un convertidor tiempo-amplitud en una de
las vías y la otra con un retardo apropiado, a la entrada "STOP".
La salida del convertidor tiempo-amplitud se lleva a un analizador multi.
canal con objeto de visualizar el espectro de tiempos. Un analizador monocanal,
utilizado para autorizar el análisis de las señales de tiempo, permite seleccio
nar los impulsos que corresponden al pico de coincidencias, que resulta tener
en este caso una anchura media de 40 ns.
Los impulsos "filtrados" por el analizador monocanal, con un retardo
apropiado, se conducen a las entradas de autorización de los convertidores, que
reciben las señales de las vías lentas. Un segundo analizador multicanal permi-
te visualizar las proyecciones X e Y de la matriz de coincidencias, mientras
que un sistema de cinta magnética TITN acoplado a los convertidores a través
de una memoria tampón, acumula los sucesos coincidentes (pareja de canales) ha_s
69 ~
Fuente dealta tensión
Fuente dealta tensión
Pre-amplificador
Detectorplano
Detectorcoaxial
Pre-amplificador
Amplificadorrápido Retardo
Ortec-453(fracción constante)
Amplificadorlineal
Amplificadorrápido
Ortec-¿53(fracción constante)
Convertidortiempo-amplitud
Analizadormonocanal
Convertidor
Analizadormulticanal(visualizaciónespectro detiempos)
vConvertidor
SistemaTITN
Cintamagnética
Amplificadorlineal
Retardo
Convertidor
Analizadormulticanalvisualizaciónproyecciones X e Y
fig. 11.2(1)
ta la formación de un bloque de 528 sucesos. La grabación en cinta se realiza
por bloques.
La vía X correspondiente al detector plano se calibra de forma que, tra
bajando con 1024 canales, se acumulen impulsos procedentes de fotones de hasta
aproximadamente 500 keV. En la vía Y correspondiente al detector coaxial, la
calibración se hace hasta 800 keV en 1024 canales. El intervalo de energías se
ha escogido de acuerdo con la información obtenida con anterioridad de los es-
pectros sarama directos.
De esta forma, los resultados de la experiencia se van almacenando como
parejas de canales en una matriz 1024 x 1024. La estabilidad del sistema se con
trola visualizando en todo momento los espectros de proyección X e Y en un ana-
lizador multicanal y el espectro de tiempos (salida del convertidor tiempo-am -
plitud) en un sepundo analizador.
El control de los módulos ORTEC de "fracción constante" se realiza como
ayuda de las salidas "MONITOR" variando, si procede, los umbrales de discrimina
ción a fin de conseeuir que el nivel de ruido no sea excesivo.
La fuente radiactiva utilizada ha sido la misma que en los espectros
235gamma directos: nitrato de uranio purificado y enriquecido al Q3% en U. La
muestra tiene forma de pequeña pLaca circular de 1 mm. de espesor y superficie
ieual al área activa de los detectores. La cantidad de uranio utilizado, supone
un compromiso entre la actividad y la autoabsorción, ya que, si se aumenta el
espesor llega un momento en que ya no crece el número de coincidencias. Para un
ritmo de cuentas entre 5.000 y 8.000 impulsos/s. las resoluciones efectivas que
se han obtenido han sido de 1,8 keV en la vía Y y 1,6 keV en la vía X, para el
pico de 185 keV del uranio.
Dado que el ritmo de coincidencias verdaderas es bastante elevado y las
coincidencias espúreas por retrodispersión representaban un porcentaje importa_n
te, se colocó un absorbente entre la muestra y el detector coaxial con el doble
proposito de disminuir la fracción de coincidencias fortuitas y de retrodisper
sión, y favorecer las coincidencias con fotones de alta energía. De esta forma,
se ha alcanzado un ritmo de 9 coincidencias verdaderas por segundo y menos del
57 de fortuitas.
Durante las primeras 20 horas (sin absorbente) se acumularon'y graba
ron en cinta magnética 6.000.000 de sucesos coincidentes. Seguidamente, pre-
via inserción de un absorbente de cobre-plata-cobre de 4 mm de espesor (con-
figuración adoptada con el fir de disminuir la interferencia de los rayos X
autoexcitados), se grabaron otras dos cintas magnéticas (12.000.000 de coin-
cidencias) .
La duración de esta segunda experiencia fue superior a 10 días y la
estabilidad del sistema resultó satisfactoria durante todo este tiempo. La
o
temperatura del laboratorio se mantuvo con fluctuaciones inferiores a 1 C
y la tensión alterna de alimentación del sistema se obtuvo mediante modula-
ción de una tensión continua suministrada por una batería de acumuladores
en régimen de carga permanente, a través de un estabilizador electrónico,
evitándose de esta manera una interrupción en la medida cómo consecuencia
de un corte en el fluido eléctrico.
II. 3 OBTENCIÓN DE DATOS Y TRATAMIENTO DE RESULTADOS
Las cintas magnéticas conteniendo la información correspondiente a©su.ce
sos en coincidencia grabadas por el sistema TITN son leidas en un computador
IBM-36O-5O y clasificada su información en forma de matriz 1024 x 1024. La cla-
sificación se hace sobre un disco IBM tipo 2311 por medio de un sistema de memo
rias tampón que se van vaciando en bloque sobre el disco con el fin de disminuir
los recorridos de la cabeza grabadora y optimizar el tiempo necesario para la
operación. De esta forma se consigue que utilizando 60 K de memoria, se clasifi
quen 100 bloques de 528 sucesos cada ocho minutos aproximadamente. Cada disco
del tipo 2311 tiene 200 cilindros y cada uno de ellos 20 pistas. La matriz
1024 x 1024 con un contenido máximo de 32.000 sucesos por canal ocupa una zona
de 32 cilindros.
Una vez acumulada.la información en la matriz, se graba en una nueva
cinta magnética con el fin de conservar los resultados de la experiencia en for
ma compacta. Cualquier tratamiento posterior de estos datos requiere la lectura
previa de la matriz grabada en la cinta para "transvasarla" de nuevo al disco y
poder tener así, un rápido acceso a todos los canales.
La visualización de la matriz de coincidencias se puede hacer por medio
de los programas AUTANE (JORY, 71 a) NUCARTE (JEZEQUEL, 70) y GALAXIE (JORY, 71b),
El programa AUTANE permite una representación de la matriz, asignando a cada ca
nal un carácter distinto según su contenido (con un máximo de ocho niveles de
contenido o sea de ocho caracteres distintos). El programa ofrece también pos_i
bilidades de condensación de la matriz (sumar contenidos en X o en Y). No obstan
te, su utilidad queda restringida al estudio de zonas limitadas de la matriz.
Los signos impresos según el nivel de contenido, no dan una visualización de la
totalidad de la matriz lo suficientemente buena para permitir la distinción entre
coincidencias verdaderas, y las fortuitas y de retrodispersión.
El programa NUCARTE utiliza un representador digital tipo BENSON para
ofrecer una visión topográfica de la matriz. Es posible diferenciar hasta 64 ni
veles de contenido (ocho ciclos de ocho niveles). Para cada canal de la matriz
se elige una dimensión en la representación (en este caso se ha elegido un cua-
drado de 1,6 x 1,6 mm). Durante la ejecución del programa, la pluma del repre-
sentador dibujará tantos trazos en el interior del cuadrado como corresponda
al nivel de contenido del canal. Esto hace que la visión del dibujo de una idea
clara del contenido de la matriz por las zonas de ennegrecimiento. Guando se
llega a sobrepasar el contenido el nivel ocho, se pasa automáticamente al pri-
mer nivel del segundo ciclo y así sucesivamente. De ahí que un pico de coinci-
dencias con buena precisión estadística aparezca en el dibujo como una sucesión
de anillos concéntricos claros y oscuros.
La fisura II.3 (1) ofrece un ejemplo de representación realizada con el
programa NUCARTE.
Esta visión topográfica de la matriz de coincidencias es la que resulta
más útil para realizar un análisis global de los resultados de la experiencia,
ya que al poder visualizar de forma completa la matriz se distinguen con clari
dad las líneas de retrodispersion (zonas de ennegrecimiento que unen linealmen
te canales del eje X e Y que corresponden a la misma energía). Haciendo una ca
libración en enereías es posible, sobre todo en la zona con poco fondo, deter-
minar la mayor parce de las coincidencias. Los casos dudosos, tales como los
de los picos que aparecen en zonas con mucho fondo o mezclados con líneas de
retrodispersion, son analizadas con el programa GALAXIE que permite dibujar la
matriz línea a línea (bien como espectros X, bien como espectros Y) y así poder
visualizar con todo detalle los máximos de los picos y ver si éstos represen -
tan coincidencias verdaderas o accidentales (en este caso el contenido del pi-
co resulta ser la suma del fondo en X y del fondo en Y). También permite este
programa dibujar los espectros desplazados una pequeña distancia unos de otros
y decalados ligeramente de forma que se ofrezca una visión en perspectiva iso-
métrica de ciertas zonas de la matriz (figura II.3 (2)).
En el presente caso el análisis de los resultados se ha hecho, en su
mayor parte, directamente sobre el mapa NUCARTE de 1024 x 1024 canales, autoca
librando en energías los dos ejes X e Y a partir de la posición de picos de
energía conocida en los espectros de proyección.
raoo
o
O)Q
Detector plano
fig. 11.3(1) Representación del programa Nucarte
- 75 r
/ . » • - -j-t I • I ¡
- • ••• ! • • ¡:
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_ -i '-i— L_ i -
I • _ _ : _•- - i i . • ! • ~~' v ~
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• I i
. . . ... COAXIAL-
^____. '__ \^_\^ i ;\ !_
f i - . I T . 3 ( 2 )
- 76 -
Ha sido necesario también analizar las zonas de acumulación más densa
(rayos X y X y pico de 185 keV) con ayuda del programa GALAXIE para lo cualL K
se han dibujado cerca de 500 espectros correspondientes a los primeros canales
del eje Y (detector coaxial).
II.4 DISCUSIÓN
Suponiendo que la transición de 185,7 keV alcanza el nivel fundamsntal
y que el nivel de 205.3 keV es el más fuertemente alimentado por la desin-
235tegración alfa del U (BARANOV, 60; GAETA, 65; KROGER, 7 2) la interpretación
de los resultados de las coincidencias gamma-gamma ofrece pocas dificultades.
La transición de 42.3 keV que enlaza el nivel de 42 keV con el fundamental e_s
tá en clara coincidencia con 143.8; 163.4 y 194.9 keV. Existe coincidencia tam
bien entre la línea de 42.3 keV y las de 198.9; 233.5; 282.9; 345.9 y 410.3 keV;
mas por tener intensidades del orden de 100 veces menores que las anteriores,
su visualizacion sobre el NUCARTE no es tan clara. Un pico de 120.0 keV (obsejr
234 Nvado en el espectro directo y atribuido en parte al U) aparece en coinciden
230cia con 42.3 keV. En el esquema de niveles del Th la transición de 120.9
keV une los niveles de 174,2 y 53.3 keV, con lo que no es explicable la coinc^
dencia con 42.3 keV. Por ello se ha supuesto que la transición de 120.0 keV
231existe en el Th y que llega al nivel de 42 keV.
234Las intensidades de las transiciones de 53.3 y 120.9 keV en el U
son de 0.68 y 0.23 respectivamente (CLINE, 71) y las obtenidas en el espectro
directo del presente trabajo han sido de 1.78 y 0.76. Una normalización de los
valores de Cline a los aquí obtenidos muestra un exceso de 0.16 en la intensi-
dad del pico de 120.9 keV, circustancia que apoya su posible existencia como
231transición en el Th.
Puesto que la transición de 42 keV se encuentra muy convertida todas
las transiciones en coincidencia con ella, los estarán también con los rayos
, 231X del Th.
LJ
Una línea de 96.1 keV que en el espectro gamma directo se había asigna
do a los rayos X del protactinio (GLINE, 71) aparece en coincidenciaK- ce 1
con 109.2; 140.8; 223.8; 281.4 y 356.1 keV, lo que indica que se trata a su
231vez de una transición en Th.
La asignación del pico de 95.7 keV del espectro directo a rayos X
de protactinio, obliga a suponer la existencia de una actividad importante de
dicho radionúclido en la muestra para que , por conversión interna de algunas
- 78 -
de sus transiciones, aparecieran las líneas de rayos X. Tal hipótesis no ha
podido ser confirmada por la presencia de otros picos de protactinio en el es
pectro, y por ello se evalúa en 0,41 la intensidad del pico de 96,1 keV.
También aparecen en coincidencia con la transición de 120 keV los picos
de 75,0 (muy débil) y 291,2 keV. Este último forma parte de un doblete
(291,2 y 291,7 keV) que no pudo ser resuelto con el espectro gamma directo.
Los resultados actuales permiten separar perfectamente ambos componentes, de-
bido a que el pico de 291,7 keV está en coincidencia con el de 96,1 keV, y el
de 291,2 keV con el de 120,0 keV.
Las líneas de 185,7 y 143,8 keV aparecen en coincidencia con gran parte
231de las transiciones del Th debido a la elevada intensidad de la transición
de 185,7 keV, y a que bastantes niveles por encima del de 185 keV se encuen -
tran "conectados" a éste mediante transiciones intermedias que provocan la
cascada, pasando por el nivel de 185 keV, para llegar al nivel fundamental.
Las transiciones que aparecen en coincidencia con 185,7 y 143,8 keV ex
elusivamente, que serán las que no procedan de cascadas desde niveles superio
res, son: 51,7 (de forma muy débil) 202,1; 266,5 y 448,4 keV. Con 205,3;
163,4; y 109,2 además de con 185,7 y 143,8 keV están en coincidencias las
líneas de 31,7; 95,7; 173,8; 183,7; 246,8; y 428,8 keV.
El pico de 95,7 keV que forma un doblete con el de 96,1 keV resulta pe_r
fectamente distinguible de este último en el mapa de coincidencias del progra
ma NUCARTE, debido a que cada uno de ellos está en coincidencia con diferen-
tes transiciones. El pico de 428,8 keV, que en el espectro directo se ha su-
125puesto debido exclusivamente a la contaminación de Sb, presenta coincide_n
cia con este grupo de radiaciones y por tanto cabe suponer una transición de
231esta energía en el Th. El cálculo de intensidades relativas de los picos
125de Sb presentes en el espectro directo demuestra que, como en el caso del
234pico de 120 keV del U, la línea de 428,8 keV tiene una intensidad algo ma
125yor que la requerida si fuera debido exclusivamente al Sb.
Conviene hacer notar que alguna de las coincidencias con el grupo de
transiciones de 205; 163 y 109 keV son visibles de forma clara, únicamente
a través de la cascada que "comunica" el nivel de partida de estas líneas,
con el de 185 keV, Lo cual es explicable por la intensidad del pico de 185 keV.
Un ejemplo lo presenta la línea de 428,8 keV, que tiene una clara coincidencia
sobre el NUGARTE con 185,7 keV, y solo una "posible" coincidencia con 205 keV.
También se observan coincidencias de 221,4 con 80,2 keV. Este último pico
no es visible en el espectro directo, debido al enmascaramiento provocado por
la zona Compton procedente del resto de picos intensos de mayor energía.
Las coincidencias de 150,0 con 194,9 keV; de 140,8 con 31,7; 51,7 y 75,0 keV,
y de 240,9 y 198,0 con 76,2, 84,0, 136,8, 147,0 y 517,9 keV, son débiles, debi-
do a la escasa intensidad y a la conversión interna de las transiciones.
El pico de 76,2 keV no se destaca en el espectro directo. El de 84,0 keV,
231supuesta transición de Pa (BROWNE, 73), debe tener una contribución debida
231al Th como demuestra Bn clara coincidencia con 240,9 keV (y que no es justi
ficable con el esquema propuesto por el autor citado anteriormente).
El mismo argumento apoya la asignación de la transición de 136,8 keV, al
231Th.
Por último, existe un pico de 37 1,0 keV en coincidencia con los de 182,
202, 346 y 387 keV.
Como resultado de la experiencia de coincidencia gamma-gamma se han enco_n
231 , ~
trado doce nuevas transiciones (tabla II.4 (i)) en el Th, que por su débil
intensidad o por la interferencia que provocan las impurezas, no se habían podl
do observar en los espectros gairana directos.
TABLA I I . 4 ( I )
ENERGÍAS CONFIRMADAS COMO PERTENECIENTES A TRANSICIONES
231EN Th EN LA EXPERIENCIA DE COINCIDENCIAS GAMMA-GAMMA
ENERGÍA ( k e V ) INTENSIDAD
( 77/100 desintegraciones)
19,6
76,2
80,2
84,0
9 5 ' 7
96,1
120,0 0,16
136,8
147,0
291,2 0,03
371,0
428,8
- Si -
CAPITULO III
ESQUEMA PRIMARIO DE DESINTEGRACIÓN
231El nivel fundamental del Th ha sido establecido hasta ahora sin dema -
siada evidencia experimental, ya que los espectros alfa directos siempre presen
234 , ~tan la interferencia del U y la transición de 4597 keV al nivel fundamental
231 , 234del Th, está más o menos enmascarada por el pico de 4601 keV del U (tran-
+ 230sicion al nivel 4 de Th).
Tal situación queda claramente reflejada en trabajos precedentes. Así
Baranov (BARANOV, 60) supone por razones puramente teóricas que el nivel funda-231
mental del Th se encontraba 14 keV por debajo del nivel correspondiente a la
línea de energía mayor en el espectro alfa. Gaeta (GAETA, 65) en uno de los pri
meros trabajos realizados con detector de semiconductor consigue evaluar la in-
°31tensidad de la transición al nivel fundamental del Th a pesar de la fuerte
234interferencia de U. El presente trabajo, gracias a haber utilizado una fuen-
234te extraordinariamente empobrecida en U (tan solo un 0,0013%) ha permitido
235poner en clara evidencia la transición de 4597 keV del U y medir su intensi-
234dad sin problemas de interferencia debidos al pico de 4601 keV del U que en
este caso y puesto que su intensidad es de 0,4% (BARANOV, 60) supone menos del
0,01% de las desintegraciones que se producen en la fuente (un 37» de contribu-
ción en el área del pico).
No obstante, el gran número de coincidencias comunes con los picos de
185 y 205 keV, la elevada intensidad del primero de ellos y la fuerte alimenta-
ción del nivel de 205 keV, hacen suponer la posibilidad de que desde dicho nivel
(alimentado por desintegración alfa en un 53%) partan las transiciones de 185 y
de 205 keV, lo cual supondría la existencia de un nivel en 20 keV (figura III (1))
La citada posibilidad queda descartada, debido a que existen transicio -
nes que están en coincidencia sólo, con 185 y 143 keV, y no con 205 y 163 keV,
ya que la circustancia de que tensan intensidades menores no justifica que algu
ñas coincidencias muy claras con 185 keV (de intensidad 54) no fueran, al menos
visibles, con 205 keV (de intensidad 5).
unoCN
00 ID
231
Fig.III (1)
-dC (53%)
205 KeV
20 KeV
0
>
cooCN
en
231
-¿ (53%)
205 KeV
185 KeV
0
F ¡ 9 - n i (2)
° 2
231Th
S. (53%)
225 KeV
205 KeV
20 KeV
0
Fia.III(3)
Otra posibilidad (BARANOV, 60; KROGER, 72) sería suponer la existencia
de dos niveles, uno de 185 y otro a 205 keV, y que la mayor parte de la alimen-
tación alfa al nivel de 205 keV se transmitiera al de 185 keV por medio de una
transición de 19,6 keV, de forma que se justifique la intensidad de la transi -
ción de 185 keV (figura III (2)). Esta transición de 19,6 keV no seria aprecia-
ble en el espectro directo, por la doble razón de estar muy convertida, y por
encontrarse en la zona de los rayos X .
Otra posible explicación sería admitir que el nivel fundamental estuvie
ra 20 keV por debajo de lo supuesto en el caso anterior y así, la transición de
185 keV (la de máxima intensidad), partiría del nivel más fuertemente alimenta-
do (figura III (3)). Esta posibilidad ha quedado descartada, como se verá más
adelante con el resultado de la experiencia de coincidencias alfa-gamma.
La hipótesis correcta (que se confirmará en los siguientes capítulos) es
la de admitir la existencia de dos niveles, uno en 205 keV (alimentación alfa
de un 53% de las desintegraciones) y otro en 185 keV.
Sobre la base de esta hipótesis y mediante los resultados de la experien
cia de coincidencias ganma-gamma se propone un esquema primario de niveles (fi-
gura III (4)) en el que se incluye la mayor parte de las transiciones observa-
das en el espectro directo y las doce nuevas detectadas en la experiencia en
coincidencia.
El nivel de 42,0 keV (observado por espectrometría alfa), queda confirma
do por una serie de coincidencias con el pico de 42 keV, y con los rayos X pro
cedentes de su conversión interna.
El nivel de 96,2 keV (visto en el espectro alfa directo) se desexcita al
estado fundamental directamente mediante una transición de 96 keV.
Un nivel a 162 keV (no visible en el espectro alfa de forma clara), se
confirma con los resultados de la experiencia en coincidencia gamma-gamma. Dicho
nivel, alimentado por las transiciones de 75,0 y 291,2 keV, se desexcita al ni-
vel de 42 keV mediante una transición de 120 keV.
El nivel de 185,7 keV no visible tampoco en el espectro alfa por su pro
ximidad al de 205 keV, deberá recibir la desexcitación del nivel de 205 keV, me
diante una intensa transición de 19,6 keV, para justificar la intensidad de la
235,EíteV.)
634.1
4SZ3
231Th
f ig . III
- 85 -
línea de 185 keV.
El nivel de 221 keV, se justifica mediante la coincidencia observada en -
tre las líneas de 221,4 y 80,2 keV, y del hecho, que la primera de ellas no se
encuentra en coincidencia con ninguaa otra.
La línea alfa de 237 keV resulta ser un doblete, que excita dos niveles.
El primero situado a 236,9 keV, recibe además las alimentaciones de 150»9 y
215,3 keV, y se desexcita mediante varias transiciones que lo "conectan" a nive
les inferiores. El segundo, a 240,9 keV, recibe varias alimentaciones gamma
procedentes de niveles superiores, y se desexcita al nivel fundamental, y al
de 42 keV.
El nivel de 275 keV (alimentado con un 67= de las desintegraciones), se
desexcita mediante las transiciones de 275 y 233 keV al fundamental} y al de
42 keV respectivamente.
Se propone un nuevo nivel en 301,6 keV, que será punto de partida de la
transición de 80,2 keV, y que se desexcitaría directamente al nivel fundamental.
Un nivel en 317,1 keV, representa el punto de partida de las transicio-
nes de 95,7 y de 317,1 keV.
El nivel de 324,9 keV, da origen a las transiciones de 84,0; 228,8 y
282,9 keV. Tanto este nivel como el anterior, no se corresponden con líneas
apreciables en el espectro alfa, lo que supone que su intensidad de alimenta-
ción es muy débil.
Del nivel de 377,7 keV, parten las transiciones de 136,8; 173,8 y 281,4 keV.
El nivel de 387 keV, fuertemente alimentado por desintegración alfa, es
origen de siete transiciones a. niveles inferiores.
Un nivel en 452 keV, que solo se ha hecho visible en el espectro alfa
2obtenido con el detector de 100 mm , se desexcita mediante seis transiciones
a niveles inferiores.
Finalmente, se proponen dos niveles en 634 y 758 keV, apoyados en las
transiciones de 428 y 448,4 keV, y 371 y 517,9 keV respectivamente.
- 86 -
CAPITULO IV
COINCIDENCIAS ALFA - GAMMA
IV. 1 JUSTIFICACIÓN DE LA EXPERIENCIA
La existencia de un nivel alimentado en un 53% de las desintegraciones
235
del U junto con una transición de 185 keV, de intensidad 54 77/100 desinte-
graciones, plantea la conveniencia de realizar una experiencia de coincidencias
alfa-gamma, con el fin de dilucidar si el nivel más alimentado es el origen de
la transición más intensa (figura III (3)), o si por el contrario la alimenta -
ción se transmite por medio de una transición corta e intensa a otro nivel, ori
gen de la línea de 185 keV (figura III (2)). Los resultados del espectro alfa
han permitido confirmar que el nivel más alimentado (537o) se encuentra 205 keV
por encima del fundamental, y por tanto cualquier planteamiento del esquema de
niveles deberá partir de este hecho.
La tercera posibilidad (figura III (1)) quedaba excluida, como se expli
ca en el anterior capítulo, con los resultados de la experiencia de coinciden -
cias gamma-gamma.
En la presente experiencia se trata de demostrar la inviabilidad de la
hipótesis planteada en la figura III (3) y confirmar así que la adoptada en el
presente trabajo (figura III (2)), es la única solución posible compatible con
los resultados experimentales. Este objetivo resulta asequible mediante una me
dida en coincidencia entre el grupo alfa más intenso ( a , + a +
(X97r)> Y la totalidad del espectro gamma. El problema de la baja actividad235
específica del U, hace prácticamente imposible una experiencia más completa
que abarcara las coincidencias con todo el espectro alfa, e incluso, para alean
zar la meta propuesta, se requiere la utilización de fuentes alfa muy extensas
y relativamente gruesas con el fin de obtener un ritmo aceptable de coinciden -
cias. Ello repercute no obstante en la degradación de la resolución de la vía
alfa, de forma que no se pueden separar las líneas citadas.
- 87 -
La figura IV.1 (1) muestra esquemáticamente la disposición de la matriz
de coincidencias. Prácticamente solo serán observables las coincidencias con
las transiciones gamma de 205, 185, 163 y 143 keV.
La posibilidad (a) de la figura daría como resultado un máximo de
coincidencias del canal de la vía alfa correspondiente a la energía de la lí-
nea (x con las transiciones de 205 y 163 keV. Las coincidencias con 185
y 143 keV, aparecerían en principio, desplazadas 20 keV en el sentido de ener
gías alfa crecientes^, sino fuera porque la transición intensa de 19,6 keV, que
une los niveles de 205 y 185 keV, da lugar que se produzcan gran número de coin
cidencias en cascada, de la línea (X c c o n l°s picos de 185 y 143 keV, y
por tanto, que su máximo aparezca casi en la misma posición que el de 205 y
163 keV.
La posibilidad (b) daría una clara coincidencia del máximo del pico
O; con las líneas de 185 y 143 keV. Los otros dos picos de 163 y 205 keV
tendrían sus máximos de coincidencias desplazados 20 keV, en sentido de ener -
gías alfa decrecientes.
ViaGamma 143 Kev 185 Kev
163 Kev 205 Kev
Via Alfa
205 Kev
185 Kev
42 Kev
205 163
53%
185 143
225 Kev
205 Kev
62 Kev
20 Kev0
205 163185 143 |
t
53%
(a) (b)
fig. IY. 1(1)
- 89 -
IV. 2 PREPARACIÓN DE LA FUENTE
Las fuentes alfa preparadas por el método de electrodeposición en la forma
indicada en el espectro directo, no resultan apropiadas en este caso, debido a
la fuerte atenuación que sufriría la radiación gamma en el soporte metálico an
tes de llegar al detector de Ge(Li).
Para evitar esta dificultad se ha puesto a punto un método de preparación
de muestras para espectrometría alfa, basado en la obtención de un depósito de
uranio sobre una capa de resina, formada por sulfonación superficial de polis-
tireno (BJORNHOLM, 62).
Se ha partido de una disolución de polistireno en acetato de etilo, que se
deposita en capas delgadas sobre una placa plana de vidrio. Una vez evaporado
el disolvente, se sumergen las laminas en ácido sulfúrico fumante durante un
tiempo variable entre 1 y 20 minutos, según la profundidad de sulfonación que
se desee, y se lavan con alcohol. La capa sulfonada, que resulta ser muy homo-
génea, absorberá iones uranilo de una disolución nítrica diluida, por simple
contacto. La cantidad de uranio que puede contener la muestra es función fund_a
mentalmente, del tiempo de sulfonación y del porcentaje de anhídrido sulfúri-
co en el ácido. La absorción de los iones uranilo en los radicales de la resi-
na se realiza en pocos segundos.
La fuente radiactiva en la presente experiencia se ha preparado con ura-
234nio del RADIOCHEMICAL CENTRE de AMERSHAM. Su contenido en U (0.3%) se ha de
terminado por comparación de las actividades relativas, con otro espectro obt_e
nido con una muestra de uranio del O.R.N.L. de composición isotópica especifi
cada. A partir de la medida de la actividad de la muestra, se calculó que la
235fuente contenía 200 ¿tg de U.
IV. 3 INSTRUMENTACIÓN ELECTRÓNICA
El espectrómetro utilizado en la experiencia, ha consistido en un detec-
2tor ORTEC de Si(Au) de barrera superficial, de 300 mm de superficie activa co
locado en el interior de una pequeña cámara donde se mantiene un vacio del or-
den de 10 mm de Hg. La muestra de uranio, situada también en el interior de .
la cámara de vacio y a unos 2 cm del detector, va montada sobre una pared muy
delgada de aluminio a fin de que la radiación gamma pueda alcanzar un detector
de Ge(Li), colocado en la parte exterior de la cámara, sin sufrir una atenúa -
ción excesiva.
Los detectores alfa y gamma van unidos a sendos preamplificadores, cuya
señal ataca a las vías rápidas y lentas. Las primeras, por medio de los pream
plificadores rápidos y los módulos ORTEC-453 del tipo "fracción constante" ata
can al convertidor tiempo-amplitud (la vía alfa la entrada "START" y la gamma
la "STOP") cuya salida "acotada" por un analizador monocanal, es La que autori
za el análisis de los impulsos que llegan a los convertidores por las vías len
tas. Utilizando un repartidor de señal INTERTECHNIQUE tipo AP-19 y un analiza-
dor de 4.096 canales, se verifica la acumulación de 16 zonas de 256 canales ca
da una (forma matricial de 16 x 256 canales, 16 cubriendo la zona alfa de inte
res, y 256 la gamma).
Debido a que la estabilidad de la vía alfa no era del todo satisfacto -
ria, se incluyó un estabilizador INTERTECHNIQUE tipo A-22 actuando sobre el con
vertidor correspondiente a dicha vía. El estabilizador citado actúa sobre el im
pulso y no sobre la pendiente de conversión, modificando de hecho la amplifica
ción.
La vía alfa (15,4 keV por canal) abarca la zona de interés (4315-4546 keV)
y la eamma (0,8 keV por canal) comprende los picos de 143, 163, 185 y 205 keV,
en el intervalo de los 256 canales de la vía X.
El ritmo de coincidencias resulta ser en estas condiciones de 3-4 cuen-
tas por minuto, y a pesar de algunas inevitables interrupciones, se acumularon
durante quince días unas 25.000 coincidencias.
_ 9l -
IV.4 RESULTADOS Y DISCUSIÓN
La figura IV.4 (1) presenta las áreas de los picos correspondientes a
las líneas de 205, 163, 185 y 143 kéV, en función del número de canal de la
vía alfa.
Dichas áreas se obtienen sumando los contenidos de los grupos de cana
les de ordenada constante en los espectros de parámetro Y de la matriz de
coincidencias, cuyas proyecciones en el eje X definen cada una de las líneas
anteriormente citadas (figura IV.4 (2)).
La figura IV.4 (3) a, representa los resultados obtenidos. Las coin
cidencias a - y y ct - T..,, tienen un máximo aproximadamente en el
canal correspondiente a la transición alfa de 4392 keV (537o) , mientras que
los máximos de a - T y a - ^ I A O están desplazados en sentido de
energías alfa crecientes. Este corrimiento que debería ser de algo más de
un canal (19.6 keV) queda disminuido por efecto de las coincidencias en cas
cada de estas transiciones con el grupo alfa de 429? keV.
La otra posibilidad que se citaba al principio del presente capítulo
queda pue's descartada ya que en este caso (figura IV.4 (3)b) los máximos de
coincidencias hubieran resultado desplazados en canal en sentido de energías
alfa decrecientes y, al no existir la transición de 19.6 kéV, su separación
debería de haber sido claramente superior a un canal de la vía alfa.
En lo referente a las intensidades de estos picos de coincidencia,
cabría esperar que suministraran información de los porcentajes de alimen
tación alfa a cada uno de los niveles de 205 y de 185 keV, pero la baja pre
cisión estadística de los datos acumulados en la experiencia, junto con la
dificultad que presenta la evaluación del factor de coincidencias por casca
da, hacen que esta información adolezca de una gran imprecisión, de forma
que prácticamente no se puede llegar a resultados cuantitativos referentes
a las intensidades de alimentación de estos niveles.
Pico 143 KeVc-
200}-
2 -
Pico153 KeV Pico 185 KeV Pico 205 KeV
C275
150
too i-
50
270
150
ICGr
50
oo
270
600
o o
I c
400-
200
270
F i g . I V . 4 d )
150
JOO
«o .
270Canales «C
C. 286
Y (v ía a l fa)
/¿»392 KeV.
KeV. 163 KeV. 185 KeV. 205 KeV. X (vía gamma)
256 canales
fig. IV. 4(2)
94 -
C. 275,5 4392 KeV
163 185 205
(a)
185205
C. 275,5—4-
163 185 205
( b )
fig. IY. 4 (3)
- 95 -
CAPITULO V
COINCIDENCIAS GAMMA-GAMMA Ge(Li)-Si(Li)
V.l JUSTIFICACIÓN Y PARTICULARIDADES DE LA EXPERIENCIA
Una vez comprobada la intensa alimentación alfa al nivel de 205 keV,
y puesto que existe una transición gamma de 185 keV que parte del nivel de
igual energía y cuya intensidad es muy elevada, resulta necesario admitir la
existencia de una transición muy intensa que "transmitiera" la mayor parte
de la alimentación alfa del nivel 205 al de 185 keV. La evidencia experimen
tal de esta transición se puso de manifiesto de forma indirecta en la exp_e
riencia de coincidencias alfa-gammao No obstante, se ha intentado obtener
una confirmación directa de su existencia a través de una experiencia de coin
cidencias gamma-gamma utilizando un detector de Si(Li) para las bajas energías
(rayos X y la transición de 19,6 keV misma) y otro de Ge(Li) plano para lasL
energías intermedias.
La transición de 19.6 keV une los niveles de 205 y 185 keV, y por
tanto debe estar claramente en coincidencia con 185 y 143 keV. El resulta-
do de esta experiencia podrá poner en evidencia la existencia de tal tran-
sición y significar un argumento adicional que confirme el esquema de nive
les propuesto.
Las cadenas electrónicas, tanto las vías lentas como las rápidas
se disponen de forma análoga al caso alfa-gamma» Los dos detectores enfren
tados con una geometría de 180 , están provistos de preamplificadores
refrigerados. Los sucesos coincidentes se acumulan en la memoria de un
analizador de 40(96 canales en forma de matriz 128 x 32, utilizando un re-
partidor digital INTERTECHNIQUE tipo AP-19.
La fuente radiactiva, en forma de polvo de nitrato de uranilo en
riquecido al 93?O ocupa un pequeño cilindro de 17 mm de diámetro (dimensión
aproximada del detector de Si(Li)) y 0.5 mm de altura .
- 96 -
La cantidad de uranio contenida en la muestra, supone un compromiso
entre la actividad y la autoabsorcion en la fuente. Se ha comprobado que un
aumento en la cantidad de uranio no repercute en el número de coincidencias
registradas debido a la autoabsorcion del propio uranio para fotones de tan
baja energía (zona de rayos X ) .L
La duracción de la experiencia ha sido de ocho días acumulándose apro
ximadamente 50.000 sucesos coincidentes.
- 97 -
V. 2 RESULTADOS Y DISCUSIÓN
241La vía correspondiente al detector de Si(Li) se calibra con Am de manera
que los 128 canales (coordenada X de la matriz) cubran la zona de interés com -
prendida entre 10 y 20 keV. El espectro de calibración resulta con una resolución
efectiva de 480 eV en 20 keV.
Los impulsos del detector de Ge(Li) corresponden a la coordenada Y de la ma
triz de coincidencias. La calibración de esta vía se hace de forma que los 32
canales abarquen los picos de 143, 163 y 185 keV (figura V.2 (1)). Sumando los
espectros correspondientes a cada uno de los canales que forman estos picos (ca
nales Y de la matriz), se obtienen las coincidencias totales de los rayos XJu
con las líneas citadas. Las figuras V.2 (2), (3) y (4) presentan los espectros
de coincidencia con dichos picos.
Conocidas las energías de ligadura de los electrones en las distintas ca-
pas del átomo de torio (LEDERER, 65), se pueden asignar los picos que aparecen
en dichos espectros a transiciones entre las diferentes subcapas, consecuencia
de las vacantes producidas en L , L y L por conversión interna. En los tres
espectros se destacan los picos de 13,0 keV que corresponden a transiciones
L M ; de 15,7 keV correspondiente a la mezcla L N y L M ; de 16,2 de-
bido a L M y L 0 y de 19.0 como L N , ésta última muy débil según
II IV * III IV,V J II IV' J
los cálculos teóricos de Scofield (SCOFIELD, 69). La tabla V.2.I presenta las
áreas e intensidades de estos picos en cada uno de los espectros de coinciden-
cia» Para la obtención de las intensidades relativas se ha tenido en cuenta la
eficiencia del detector plano de Ge(Li) utilizado en la experiencia (figura
V.2 (5)). La eficiencia del detector de Si(Li) en el intervalo 13-19 keV se ha
supuesto prácticamente constante.
Las energías e intensidades de estos mismos picos se han determinado en un
espectro gamma directo de bajas energías (figura I.l.c (7))obtenido con un LEPS
(Low energy photon spectrometer) de Ge(Li) ORTEC a partir de una muestra delga-235
da de U en equilibrio con sus descendientes radiactivos obteniendo (VANO, 74)i
(L¡)
185 KeV.
163 Ke V.
143 KeV.
Y
32 canales
128 canales
10 KeV.
XSi (L¡)
20 Ke V.
Y
Coincidencias Y - V G e ( L i ) - 5 i (L i )
f ig. V, 2 (1)
99 -
opiuajuoo
- 100 •
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os
TABLA V.2.I
COINCIDENCIA CON 185 keV COINCIDENCIA CON 143 keV COINCIDENCIA CON 163 keV
ÁREA INT. RELATIVA ÁREA INT. RELATIVA ÁREA INT. RELATIVA
k e V 8088 1,40 4632 0,46 861 0,12
LIIILI
LIILIII
NVMII
MIV0IV, V
15
16
,7
,2
keV
keV
L n Niv 19'° keV
3382
3901
511
0,59
0,68
0,97
2085
4811
622
0,21 477
0,48 1602
0,06 220
0,06
0,22
0,03
oto
- 103 -
ENERGÍA (keV) INTENSIDAD ( * )
12,944 + 0,025 37,6 + 4,2
15,624 + 0,020 12,7 + 1,3
16,193 + 0,010 68,1 + 6,9
18,978 + 0,005 10,6 + 1,1
( * ) Refer idas a 54 YT/ 100 des in t eg rac iones para el pico de 185,72 keV
Esto permite r e a l i z a r una comparación de l a s r e l ac iones de in tens idad
de l a s t r a n s i c i o n e s L M y L N_ en cada uno de los e s p e c t r o s :
ESPECTRO COINCIDENCIA COINCIDENCIA COINCIDENCIA
DIRECTO CON 185 keV CON 143 keV CON 163 keV
TRANSICIÓN
LIII
LIII
LI
LII
LIII
LII
MV
NvMII
Miv
IV,V
NIV
1 I I I MV 3,55 14,51 7,44 3,91I (L N .
II IV)
La similitud entre las relaciones de intensidad en el espectro direc-
to y en la coincidencia con 163 keV es el resultado de la conversión de la traja
sición de 42 keV que provoca vacantes tanto en L como en L (la pequeña
discrepancia sería justificable al tener en cuenta la variación de eficiencia
del detector de Si(Li) para 13 y 19 keV). Para las coincidencias con 143 keV
esta relación crece debido a que en este caso, la creación de vacantes se pro
duce fundamentalmente a expensas de las conversiones de 19,6 y 42,0 keV la
primera de las cuales solo puede provocarlas en L (la energía de ligadura
en L es superior a 19,6 keV). Por último, para 185 keV esta relación es sen
siblemente mayor que en los casos anteriores como consecuencia de que las va-
cantes se producen de forma mayoritaria en L al convertirse la transición
de 19,6 keV.
- 104 -
En la figura V.2 (6) se presentan los resultados de la experiencia en for
ma análoga a como se hizo con el programa NUCARTE para las coincidencias
gamma-gamma•
(O
o
i i i i i i n
Rendimiento relativo
o
1 I I I I
O
i r i n r -B».
m
(a
_ io6 -
VIP Y
13,0 KeVL n M v
- 107 -
CAPITULO VI
231INTERPRETACIÓN CUÁNTICA DEL ESQUEMA DE NIVELES DEL Th
Hasta el momento, han sido varios los intentos de clasificación de los ni-231
veles del Th en el marco del modelo unificado (NATHAN, 65) que ha probado
ser desde su introducción, una herramienta de gran utilidad para interpretar
las propiedades nucleares en zonas de alta deformación esferoidal. Un estado
del problema hasta el año 1964 se encuentra en un excelente tratado sobre nú-
cleos pesados (HYDE, 64). Posteriormente se han realizado nuevos intentos
(GAETA, 65) (KROGER, 71) que han mejorado los esquemas previos, al disponerse
de mejores datos espectroscopicos, así como métodos teóricos más refinados.
Sin embargo, pese a los avances citados, en el más reciente trabajo compilativo231
(ARTNA, 71), se considera en el esquema de niveles del Th, al de 387.83 keV
como el único cuyas características cuánticas (1^ = 7/2-) se encuentran fir-
memente establecidas.
No obstante, los progresos que en este tema de investigación han sido alean235
zados, tanto en el estudio de la desintegración alfa del U (PILGER, 57)231
(BARANOV, 60) (GAETA, 65) (GAETA, 66), la desintegración beta del Th
(BROWNE, 73), y reacciones nucleares con transferencia de un solo nucleón, con231
ducentes a niveles del Th (BRAID, 65) (ELZE, 69) (BOYNO, 70) (ERSKINE, 70),
así como los resultados experimentales obtenidos en el presente trabajo, mere-
cen un estudio amplio sobre el tema, a fin de ofrecer un esquema de niveles
más completo que los precedentes.
- 108 -
VI.1 BANDA FAVORECIDA 7/2- (743 f )
Según se ha calculado a partir de valores medios de intensidad de
235las líneas del espectro alfa del U (ARTNA, 71), el nivel de 387.83 keV
es excitado con un factor de impedimento (F = 2) cercano a la unidad. Según
el concepto de transición alfa favorecida (BOHR, 56), su estado de cuasipar-
235tícula será idéntico al del nivel fundamental del U. En este último radio
núclido se ha medido el número cuántico de momento angular total mediante e_s
pectroscopía óptica, con el resultado J = 7/2 (VAN DER SLUISS, 55) (HUTGHIN
SON, 56). Posteriormente Newton (NEWTON, 57) asigna el orbital de Nilsson •
7/2- (743 f ) a dicho nivel, suposición confirmada a partir del valor medido
del momento magnético, jU = -0.35 (FULLER, 69). Estos argumentos prueban que
la banda favorecida, basada en el estado intrínseco 7/2- (743 ? ) , comienza en
231el Th en el nivel de 387.83 keV.
El nivel 9/2- de la banda en estudio, debe ser el de 452.19 keV d_e
bido al bajo valor (F = 6) (ARTNA, 71) del factor de impedimento de la corre_s
pondiente línea alfa. Las transiciones gamma a la banda fundamental (fig.
III (4)) confirman la asignación propuesta. Sin embargo existe aún otro argu-
mento adicional que refuerza la conclusión alcanzada, y es la comparación del
valor experimental de la relación de intensidades de las líneas alfa que exc_i
tan ambos niveles, con el correspondiente valor teórico, utilizando la ex-
presión aproximada de probabilidad de transición en emisión alfa (BOHR, 56).
La relación experimental (GAETA, 66) vale P (7/2)/P (9/2) = 5.56, valore e
que coincide dentro de los límites de error con el teórico.
Los datos experimentales de que se dispone, no permiten asignar
los restantes niveles de la banda con el mismo grado de certidumbre, debí
do a la dificultad de discernir en el espectro alfa líneas muy débiles s_o
bre el1 fondo. Además, esta banda se encuentra acoplada con otra situada a
energía inferior, como prueba la separación excesiva existente entre sus
dos primeros niveles, situación que ocasiona una distorsión más o menos
acentuada en su secuencia de espaciado, respecto a las predicciones de la
- 109 -
fórmula rotacional adiabática. Por otra parte, en niveles de momento angular
elevado, cabe esperar efectos crecientes de distorsión centrífuga, al aumen-
tar el momento de inercia efectivo del núcleo con la velocidad angular (MA-
RISCOTTI, 67). Con todo, las fuerzas (especialmente las de Coriolis) que acó
plan estados intrínsecos en núcleos impares no son usualmente muy intensas,
y en tales situaciones puede aplicarse el método de perturbaciones para eva-
luar su influencia (BOHR, 63). Si se cumple esta hipótesis, la secuencia
energética de una banda puede expresarse de la forma:
+ C 1(1+1) - KE(I,K) = A 1(1+1) - K
(1)
i=l-K
expresión en la que los parámetros A, B ... pueden estimarse teóricamente
(HAMAMOTO, 69) en ciertos casos, aunque sea más frecuente que se calculen a
partir de la energía de los niveles conocidos de la banda.
Hasta el momento, el único intento de asignar niveles adicionales a
la banda favorecida se ha basado en resultados obtenidos mediante reacciones
nucleares con transferencia de un único nucleón (ELZE, 69). En este trabajo
se asignan las características In ~ 15/2- al nivel de 752 keV y sobre este
apoyo se ha ofrecido (ARTNA, 71) una posible estructura rotacional.
Sin embargo, conviene indicar que no es posible que se observen fá-
cilmente niveles de esta banda en reacciones de transferencia de tipo3
( He, a ) o (d, t) ya que en estos casos se excitan predominantemente nive-
les pertenecientes a estados de cuasihueco, de momento angular elevado en el
primer caso, y bajo, en el segundo. Así pues, la búsqueda de niveles adecua-
dos debe dirigirse hacía la posibilidad de observar las correspondientes lí-
neas en el espectro alfa, o bien en espectros de partículas procedentes de
reacciones nucleares tipo (d, p). A la vista de esta situación, se proponen
los niveles de 543 y 614 keV como los componentes 11/2- y 13/2- de la banda.
Tal asignación es meramente especulativa ya que no existen transiciones gam-
- 110 -
ma observables que procedan de tales niveles y permitan apoyar esta suposi-
ción. No obstante, su existencia parece bien confirmada: ambos han sido ob-
235servados en una medida de larga duracción del espectro alfa del U (GAETA,
23o 23165) y el segundo de ellos en la reacción Th (d, p) Th (BRAID, 65).
La aplicación de la fórmula (1) a los cuatro niveles propuestos co_n
duce a los parámetros rotacionales A = 7.14 keV, B = 10 eV y A? = -0.038 eV.
Mediante estos valores, se ha calculado la energía del nivel 15/2-; el resul
tado es 695 keV, que coincide, dentro de los límites de error, con el nivel
de 700 + 20 keV observado igualmente en el espectro alfa. Sin embargo, resul
ta claro que se requieren más datos para poder afianzar esta asignación ten
tativa.
- 111 -
VI.2 BANDA FUNDAMENTAL 5/2 + (633 \ )
231La paridad del nivel fundamental del Th es positiva ya que
el nivel base de la "banda favorecida (fig. III.4) se desexcita hasta el fun
damental mediante dos transiciones en cascada apoyadas en el nivel de 185.72
keV, la primera de carácter MI y la segunda El (VOROBEV, 60). Por otra par-
231te, el Th en su nivel fundamental se desintegra a los niveles "base de las
231
bandas 3/2 + (651} ) y 5/2 + (642f ) en el Pa mediante sendas transicio-
nes beta, cuyos valores de log ft son 5.6 y 5.66 (BROWNE9 73). En consecuen
cia las transiciones indicadas son de tipo permitido impedido, o prohibido
una vez no impedido (BUNKER, 71); la segunda posibilidad queda excluida, te
niendo en cuenta que, como se ha probado, la paridad del nivel de partida
es positiva. Tal circustancia limita los parámetros cuánticos del nivel en
estudio a los valores ln = 5/2+, 3/2+. De estos valores, el. segundo se des-
carta, dado que existe una transición gamma directa entre el nivel 7/2- de
la banda favorecida y el fundamental.
De esta suerte, el nivel fundamental es cabeza de una banda con
K^ = 5/2+. Examinado el diagrama de Nilsson, la predicción para N = 143 neu
trones y deformación fi cu 0.2 (NEWTON, 57) corresponde al orbital 5/2+
(633 ¡ ) en concordancia con las predicciones teóricas sobre la situación de
tal banda (POGGENBURG, 65). Tal banda es igualmente la fundamental en el is_ó
229 233topo impar vecinal Th (AHMAD, 66) y en el isótono U (ELLIS, 71 a),núclido cuya distribución de bandas (salvo en un desplazamiento de energía)
231debe ser análogo al Th.-
Se debe hacer observar, para confirmar la firmeza de la asigna
ción propuesta, que el único orbital alternativo que puede ser sugerido en
el diagrama de Nilsson es el 5/2+ (622 f ) ; sin embargo, dicho estado de cua
sipartícula corresponde a niveles fundamentales de núclidos par-impar con
241147 neutrones, por ejemplo el Pu, (ELLIS, 71 b). Ahora bien, al disminuir
el número de neutrones, el orbital considerado asciende rápidamente en el
diagrama de Nilss<
(POGGENBURG, 65).
231diagrama de Nilsson, debiendo estar situado en el Th a unos 400 keV
- 112 -
Veamos ahora cuales son los restantes componentes de la banda
estudiada. Dado el valor previsto en la "tendencia local" de la constante
rotacional (A os 6 keV) y la posible analogía de estructura ya citada con la
229 233de las bandas homologas en el Th y U, los niveles de 41.95, 96.11 y
162.0 keV deben ser los componentes de características cuánticas 7/2+, 9/2+
y 11/2+ respectivamente. Tal asignación puede ser completamente confirmada,
teniendo en cuenta ciertas peculiaridades de los niveles en discusión»
Los niveles de 41.95 y 96.11 keV se excitan en la reacción nu-
232 231clear Th (d, t) Th con transferencia de momento angular orbital bien
determinada ( 1 = 4 ) ; por ello en ambos casos I = 7/2+, 9/2+. La comparación
de los valores de factores espectroscopicos teóricos y experimentales (BOYNO,
70) indica claramente que el primer nivel propuesto tiene I = 7/2+ y el se-
gundo I = 9/2+. En la misma reacción, el nivel de 162.0 keV es excitado con
1 = 6 luego I = 11/2+, 13/2+ y de nuevo, la comparación de factores espec-
troscopicos, da la preferencia al primero de ellos. Las asignaciones propue_s
tas no están en contradicción con las transiciones gamma entre estos niveles
y los dos primeros de la banda favorecida.
Una importante prueba complementaria de la corrección de asigna
ción de los niveles propuestos en la banda, la ofrece la comparación de los
factores de impedimento teóricos (POGGENBURG, 65) y experimentales. En la
tabla VI.2 (i) se incluyen ambas series de valores (normalizados arbitrari_a
mente al valor 1000 para el nivel fundamental) donde se aprecia la satisfa_c
toria concordancia entre ambos, salvo la anomalía del nivel de 162=0 keV,
que verosímilmente, forma un doblete con otra línea menos impedida .
El cálculo de las constantes rotacionales de la banda se ha rea
lizado mediante la expresión (1); el resultado ha sido A = 5.99 keV
B = 0.488 eV y A = -0.03 eV. A la vista de estos resultados destaca un he-
cho importante: el valor positivo de B, que indica que la banda fundamental
debe estar acoplada con otra de K = 7/2+ o K = 3/2+. Sin embargo el mante-
nimiento "cuasi adiabático " de la estructura rotacional apunta a que, bien
la banda perturbadora se encuentra alejada, o su elemento de matriz de acó
- 1 1 3 -
TABLA V I . 2 ( I )
COMPARACIÓN DE FACTORES DE IMPEDIMENTO (F)
EN LA BANDA FUNDAMENTAL
NIVEL (keV) F , EXPERIMENTAL F, TEÓRICO
O (1OOO) (1000)
41.95 666 576
9 6.11 566 548
162.0 180 740
- íl¿\ -
plamiento es pequeño, por violarse las reglas de selección de los números
cuánticos asintóticos (BROCKMEIER, 65).
Con los parámetros rotacionales calculados, se ha estimado la
energía del nivel 13/2+; el resultado es 241.0 keV, energía a la que se en-
cuentra muy próximo otro nivel procedente de distinta banda, por lo que re-
sulta inobservabie en las condiciones actuales. La asignación del nivel de
225 keV a la banda estudiada propuesta en un trabajo anterior (ELZE, 69) no
tiene base bien fundamentada.
- 115 -
VI.3 BANDA 5/2- (752 f )
Los niveles de 205.31 y 236.90 keV ofrecen la peculiaridad
de que las líneas alfa que los excitan tienen factores de impedimento muy ba
jos (F = 6 y F = 17 respectivamente). De acuerdo con las reglas de Prior
(PRIOR, 59) y la sistemática observada en la zona deformada actínida, este
hecho significa que ambos niveles presentan acoplamiento intenso con la ba_n
da favorecida, hecho previsible, ya que como se vio anteriormente esta últi
ma banda se encuentra claramente expandida. Así pues, los niveles estudiados
deben formar parte de la banda 5/2- (752 f ) debido a las siguientes razones:
a) Las predicciones teóricas (POGGENBURG, 65) (ELZE, 69)231
sitúan dicha banda en el Th a unos 200 keV.
b) La banda propuesta satisface las reglas de selección de
números cuánticos asintóticos (BROCKMEIER, 65) de acoplamiento de Goriolis
con la 7/2- (743 t ) ( AN = 0, |AA|=J&ttz | = 0, 1).
c) Se debe esperar un acoplamiento intenso (matriz de acopla
miento <^¡h I j I (/í \ ~ 7) debido a que ambos orbitales proceden del mismo
estado (j . ) en el modelo de capas.
Analizando individualmente los niveles estudiados, el de
205,31 keV recibe desexcitaciones de los 7/2- y 9/2- de la banda favorecida
y se desexcita a los 5/2+, 7/2+, y 9/2+ de la banda fundamental por lo que
I = 7/2.
El nivel de 236.90 keV recibe alimentación mediante transicio
nes gamma procedentes de los 7/2- y 9/2- de la banda favorecida y se desexci
ta a los 7/2+ y 9/2+ de la banda fundamental, mas no al nivel 5/2+; en cons_e
cuencia I = 9/2.
Antes de seguir adelante conviene localizar el nivel 5/2-,
cabeza de la banda propuesta. Teniendo en cuenta que la transición alfa, se
verifica con ¿ N = 1, A 2 = 0; las reglas de Prior prevén un factor de im
pedimento 6 <. F < 600; con esta orientación el nivel de 185.72 keV, de pa-
ridad negativa (carácter El de las transiciones de 185=72 y 143,77 (VOROBEV,
- 116 -
60)) y que recibe alimentación del nivel 7/2- de la banda favorecida y se
desexcita a los 5/2+ y 7/2+ de la banda fundamental (pero no al 9/2+), debe
tener I = 5/2-.
Una forma de comprobar la bondad de asignación de los tres niveles
les a la banda propuesta consiste en comparar los valores experimentales
con los teóricos, de las probabilidades reducidas de transición gamma a ni-
veles de la banda fundamental. De hecho, hay que tener en cuenta dos impor-
tantes salvedades; la primera de ellas, es que teóricamente los elementos
de matriz de transición El entre estados asintóticos se anulan a no ser que
se cumplan las reglas de selección de los números cuánticos asintóticos
(ALAGA, 57) (VOIKHANSKII, 56). Como se ha hecho observar anteriormente
(STROMINGER, 59), todas las transiciones El en la zona esferoidal violan d_i
chas reglas en mayor o menor grado pese a lo cual se producen, debido a la
existencia de impurezas en la función de onda. El efecto neto de esta vio-
lación es un retardo considerable en las correspondientes transiciones, que
puede producir importantes discrepancias entre los valores experimentales
(incluso tres órdenes de magnitud)y las predicciones de las reglas de Ala
ga. En segundo lugar las mezclas en K producidas por interacción de Cori_o
lis pueden afectar a las razones de ramificación, obligando al empleo de
factores correctivos en las relaciones de probabilidad reducida de transí,
ción (GRIN, 65) (GRIN, 67) ya que entonces suelen variar los elementos de
matriz de transición en cada rama. Estas circunstancias explican en el ca
231so del Th, la selectividad de desexcitacion del nivel de 205.31 keV, el
235más intensamente poblado en la desintegración alfa del U que prefiere
la transición intrabanda Mi al nivel de 185.7 2 keV, antes que las El a la
banda fundamental, que según lo dicho, se encuentran muy retardadas y así
por ejemplo, la vida media del nivel de 185.72 keV ha sido medida (STRO-
-10
MINGER, 57), y el resultado (T = 7.7 x 10 s) es más de cuatro órdenes
de magnitud superior al valor teórico, dado por el estimado de Weiskopf.
Este hecho sugiere la carencia por debajo de dicho nivel, de otros de parí
dad negativa, a los que según lo dicho se desexcitaría mediante transicio-
- 117 -
nes extrabanda tipo MI - E2.
Si se supone que las reglas de Alaga resultan aplicables
en este caso, al menos en forma aproximada, la razón de probabilidades re-
ducidas de transición es igual al cociente de cuadrados de coeficientes
apropiados de Clebsch-Gordan. Los cálculos de las razones experimentales se
han realizado mediante las energías e intensidades de las transiciones per
tinentes dadas en la tabla I.l.d (I); los coeficientes de Clebsch-Gordan
se han tomado de una compilación reciente (GORMAN, 69). En los tanteos con
los dos niveles se han considerado tan solo valores de K tales que
3/2 s K ^ 7/2, ya que fuera de este intervalo, las transiciones están
prohibidas en K. Los resultados alcanzados se agrupan en las siguientes ta
blas:
NIVEL 185.7 2 keV
B (El; 5/2, K± -5/2, Kf)
Ki
3 /2
5 /2
K f
5/2
5/2
B (El; 5/2, K -7/2, K )
0.4
2.5
Valor exper imenta l : 2.4 + 0.3
NIVEL 205.31 kéV
Ki
3 / 2
5 /2
7 / 2
K f
5 /2
5 /2
5 /2
B
B
( E l ; 7 / 2 ,
( E l ; 7 / 2 ,
K.-1
K . -1
0 .
0 .
3.
E
C
092
53
38
-5/2,
• 7 / 2 ,
V
V
Valor experimental: 0.49 + 0.07
- 118 -
NIVEL 205.31 keV
Ki
3/2
5/2
7/2
Kf
5/2
5/2
5/2
B
B
(El;
(El;
7/2,
7/2,
Ki
Ki
0
1
0
.65
.03
.80
— 7 / 2 ,
- 9 / 2 ,
V
V
Ki
3/2
5/2
7/2
Kf
5/2
5/2
5/2
Valor exper imenta l : 1.03 + 0.15
NIVEL 236.90 keV
B ( E l ; 9/2 , K - 7 / 2 , K )
B ( E l ; 9 /2 , K. - 9 / 2 , K )
i f
0.16
1.24
1.93Valor experimental: 1.08 + 0.16
Los resultados obtenidos prueban que los tres niveles considera-
dos tienen K = 5/2 con lo cual la asignación de la banda parece estar fuera
de toda duda.
El examen de los tres niveles en estudio pone de manifiesto la
existencia de un efecto de "compresión de espaciado", consecuencia del au-
mento del momento de inercia efectivo debido a la mezcla de la banda favore
cida.
La determinación de niveles de momento angular más elevado tropi_e
za con mayores dificultades pese a la circunstancia favorable de que por ser
el orbital 5/2- (752 f ) un estado de cuasihueco se excita con más facilidad
- 119 -
232 3 X231 232 231en reacciones nucleares tipo Th ( He, a ) Th, o Th (d, t) Th.
El nivel 11/2- es muy verosímilmente el de 281 keV, debido al bajo valor
del factor de impedimento de la línea alfa que lo excita (F = 36)o Este ni-
232 3 231vel ha sido igualmente observado en la reacción Th ( He, a ) Th
(ELZE, 69) y el valor 1 = 5 , 6 es compatible con la asignación propuesta.
En la reacción (d, t) se ha observado un nivel a 405 keV con
1 = 7 (BOYNO, 70) por lo que se ha asignado al componente 15/2- de la banda,
hipótesis apoyada por la concordancia entre los factores espectroscopicos,
teórico y experimental. Dicho nivel ha sido también detectado en un estudio
235sobre el espectro alfa del U (GAETA, 65).
Finalmente, el nivel 13/2- no observado en reacciones nucleares,
se ha localizado mediante el espectro alfa a unos 333 keV, asignación basa-
da en el valor bajo del factor de impedimento (F = 80).
Utilizando la fórmula (1) y los niveles propuestos, se han calcu
lado los parámetros rotacionales de la banda. El resultado ha sido A = 2.45
keV, B = 34.7 eV, A- = -0.95 eV y B = 0.043 eV. La banda, aunque seriamen-
te distorsionada (en especial por la acción de la irregular banda l/2-(77O| )
no localizada hasta el momento, pero cuyo efecto es indudable ) , admite aún
descripción rotacional, circunstancia debida probablemente a que el paráme-
tro de interacción de acoplamiento, A , viene atenuado, teniendo en cuenta
que el estado 7/2- (743 t ) es de cuasiparticula y el 5/2- (752 } ) de cuasi-
hueco.
El cálculo explícito (MARSHALL, 60) del acoplamiento de Coriolis
entre las bandas 7/2- y 5/2- presenta varias dificultades. La primera de
ellas es que se requiere tener en cuenta la acción conjunta de la secuencia
eslabonada de interacción rotación-partícula entre los estados intrínsecos
procedentes del estado J15/2> 1/2- (770 1 ) , 3/2- (761f ) , 5/2- (752f ) ,
7/2- (743f ) y 9/2- (734j ) , lo que requiere formular hipótesis razonables
sobre el emplazamiento energético de'sus niveles iniciales, constante rota-
cionales, y la de desacoplo en la banda 1/2, y de esta suerte realizar un
cálculo iterativo, modificando en pasos sucesivos los factores de atenuación
de los elementos de matriz ((JJ1 IJ IA \ . Pese a la incertidumbre que supo
- 120 -
ne el manejo de tantos parámetros estimados, los resultados son relativamente
satisfactorios (STEPHENS, 60).
- 121 -
VI.4 BANDA 3/2 + (631| )
La asignación de la banda 3/2+ (631 \ ) ha supuesto hasta época
relativamente reciente, un problema de dificil solución dada la carencia de
datos experimentales y teóricos que permitieran la localización del corres-
pondiente sistema de niveles en una fase de certidumbre, que superara a la
meramente especulativa-
Las asignaciones precedentes han supuesto la cabeza de la banda
en estudio en 75 keV (GAETA, 66) (ELZE, 69), 79 keV (VOROBEV, 60) y 228 keV
(BARANOV, 60). Posteriormente un cálculo teórico (POGGENBURG, 65) puso de
manifiesto que la banda 3/2+ (631 f ) debería comenzar a unos 300 keV, y en
232 231apoyo de esta alternativa, un estudio de la reacción nuclear Th (d, t) Th
(BOYNO, 70) permitió aportar datos experimentales que confirmaron la idea,
ya desarrollada en trabajos más modernos (KROGER, 71). Otro importante argu-
233
mentó, es que esta banda comienza en el isótono U en el nivel de 311.9
keV (ELLIS, 71 a) .
Se describirán seguidamente los argumentos en que se basa la a-
signación de la banda en estudio. En primer lugar debe observarse que en la235
transición alfa desde el nivel fundamental del U hasta la banda 3/2+(631 | )la variación de números cuánticos asintóticos "críticos" es AN = 1,
A 2 = 0; se trata pues de transiciones en las que son de prever factores
de impedimento bajos. En estas condiciones,los niveles de 240.85, 275.3 y
324.88 (F = 30-40) suponen candidatos importantes para encajarlos en una e_s
tructura rotacional de las características buscadas.
El nivel de 240.85 keV presenta transiciones a los dos primeros
niveles de la banda fundamental; en consecuencia los posibles números cuán-
ticos de momento angular total pueden ser I = 5/2, 7/2,de los cuales se pre-
fiere al primero sobre la base de concordancia de factores espectroscopicos
232 231
en la reacción Th (d, t) Th. Por otra parte el nivel de 324.88 keV es-
tudiado en la misma reacción tiene 1 = 4 lo que supone que I == 7/2+, 9/2+
aceptándose la segunda alternativa basándose de nuevo en la concordancia de
- 122 -
factores espectroscopicos. Si se supone a ambos niveles como pertenecientes
a una banda con K = 3/2, un cálculo sencillo basado en la fórmula rotacio-
nal adiabática, indica que los componentes con I = 3/2 e I = 7/2 deben estar
situados respectivamente a unos 219 y 279 keV, estimación que permite iden-
tificar los niveles buscados como los de 221.38 y 275.3 keV. El primero de
ellos no presenta más transición que la directa al nivel fundamental en cu-
yo caso la hipótesis I = 3/2 no presenta contradicciones. El nivel de 275.3
keV se desexcita a los dos primeros niveles de la banda fundamental; por
tanto I = 5/2, 7/2 en concordancia con el valor aceptado I = 7/2. Finalmente
el nivel de 324.88 keV se desexcita sobre el segundo y tercero de la banda
fundamental por lo cual I = 7/2, 9/2 en concordancia con la asignación pro-
puesta.
Utilizando los valores propuestos, se han calculado los paráme-
tros rotacionales de la banda, resultando A = 3.46 keV,B = 64.3 eV y
A» = -12.7 eV. Un hecho importante salta inmediatamente a la vista y es el
valor positivo de B y el reducido valor de la constante rotacional, circuns
tancias que sugieren un acoplamiento de Coriolis con otra banda (K = 1/2 o
K = 5/2) situada por encima de la considerada. Sobre esta posibilidad se
insistirá seguidamente.
- 12.1 -
VI.5 BANDA 1/2 + (631 j )
La compresión observa en la banda 3/2+ (631f ) requiere la suposi
ción de que exista una interacción rotación-partícula con otra banda, que
explique la distorsión en la estructura rotacional. De hecho, el problema
resulta bastante complejo ya que en realidad hay que considerar el acopla-
miento encadenado de los estados intrínsecos 1/2+ (631 J ) , 3/2+ (631f ) ,
5/2+ (622 { ) y 5/2+ (633 \ ) , de forma semejante a la situación expuesta al
tratar el sistema de bandas de paridad negativa. Concretamente, sobre la
banda 3/2+ (631 f ) ejercen acción la 5/2+(633¿ ) , muy poco importante como
se vio al tratar la banda fundamental, la 5/2+ (622 ( ) situada probablemen
te a unos 400 kéV (POGGENBURG, 65), aunque no asignada hasta el momento, y
la l/2+(631 | ). Esta última debe tener su elemento de matriz de acoplamien
to débil, pero la proximidad con la banda 3/2+ (631 | ) puede producir efec-
tos apreciables, del tipo de los observados. Esta circunstancia es digna de
ser tomada en consideración, toda vez que la cabeza de dicha banda
1/2+ (6311 ) está situada aproximadamente a unos 300 keV (POGGENBURG, 65),
235en concordancia con la posición observada en el U (ELLIS, 71 a), a
398.5 keV.
232 231Según los resultados obtenidos en la reacción Th(d,t) Th,
se supone que los niveles 1/2+ y 3/2+ de la banda en estudio, forman un do
blete situado a 273 keV. Estos niveles deben excitarse en la reacción nu-
clear considerada con 1 = 0 o 1 = 1 , pues caso de que lo fueran con 1 > 1,
las líneas correspondientes serían visibles en el espectro de la reacción
( He, Ct ) . En consecuencia la asignación propuesta es consistente en
principio, tenida en cuenta la excelente concordancia de los factores espe£
troscópicos. El citado nivel se excita igualmente en el espectro alfa
(GAETA, 65).
No obstante, razones derivadas de la estructura de la banda con
siderada, cuyo parámetro de desacoplo debe ser teóricamente del orden de
-0.1 (MALOV, 67), hacen inviable una estructura en dobletes,que requeriría
- 124 -
a a - 1 , según se puede apreciar en el abaco de Valentín (VALENTÍN, 62)» En
consecuencia se ha optado por asignar al nivel de 273 keV, exclusivamente
el valor de 1 = 3/2.
Para el componente 5/2, resulta un candidato excelente el nivel
de 317.08 keV, que se desexcita al nivel fundamental y al de cabeza de la
banda 3/2+ (631 \ ) , por lo cual I = 3/2, 5/2, de acuerdo con la asignación
propuesta. Finalmente el nivel de 377.50 keV, que se desexcita a niveles con
I = 5/2, 7/2 y 9/2, tiene I = 7/2, y se propone como otro de los componentes
de la banda.
Una estimación basada en el cálculo mediante la fórmula rotacio
nal adiabática, y las energías de los tres niveles propuestos indica que
E . ~ 250 keV. En tales condiciones aparece claramente el nivel de 253 keV,
observado en espectros alfa (GAETA, 65) (BARANOV, 60), como el candidato
más idóneo para la cabeza de la banda considerada.
Para el cálculo de parámetros rotacionales se ha utilizado la
relación (1), considerando que B ~ 0. El resultado ha sido A = 8.14 keV,
a = -0.244, y A = 0.205 éV. El valor elevado de la constante rotacional in
dica la existencia de un acoplamiento de Coriolis con otra banda situada a
energía inferior. La magnitud y signo del coeficiente de desacoplo coinci-
233den razonablemente con valores observados para esta banda en el Th
237 235
(a = -0.147) (EGIDY, 72), en el U (a = -0.4) (ELZE, 69), y en el u
(a = -0.284) (ARTNA, 7 1 b ) por lo que puede c o n s i d e r a r s e la banda propuesta
como firmemente e s t a b l e c i d a .
- 12 S -
VI. 6 NIVELES NO CLASIFICADOS
Como siempre sucede en la clasificación de niveles, un cierto núme
ro de ellos queda sin posible asignación, incluso especulativa debido a la
carencia de argumentos que puedan ser utilizados para su inclusión en ban-
das rotacionales. En el caso presente, hasta unos 300 keV restan niveles,
la mayor parte observados en espectros alfa, que por su carencia de tran-
siciones detectables y su bajo porcentaje de excitación deben de proceder
de bandas que supongan marcadas variaciones en números cuánticos asintóti
eos.
Por encima de 300 keV aparecen muchos niveles, observados en su
mayoría en espectros de partículas procedentes de reacciones nucleares a
Aquíson de esperar, además de bandas basadas en estados intrínsecos,
otras vibratorias, en especial las basadas en la banda fundamental, ta-
les como cuadripolares beta y gamma, y octopolares, puras y mezcladas con
235estados intrínsecos, tal y como ocurre en el U (ARTNA, 71 b). Por otra
parte son de esperar igualmente estados intrínsecos de "veteranía" más
elevada (por ejemplo estados de tres cuasiparticulas). Dado que en las
reacciones nucleares solo se excitan ciertos niveles en las bandas, la
posible clasificación en esta zona presenta grandes dificultades no re
sueltas en el presente trabajo de las técnicas de espectroscopia nuclear.
126
13/2-
U/2~ 543
9/2- &52J9
324.68 _^ 2 ^ 3 1 7 . 0 8
281 ln« 275.3 3/2* 273
W 253V2t631l>
72" 236.903/2*-r 221.38
h- 205.31 3 ^ ( 6 3 1 Í )
11/2* 162.0
9/2+— -96.11
Esquema de niveles del Th agrupados en bandas
72*—-41.95
o- 0 Fig.21.1
387.86
- 12 7 -
CONCLUSIONES
- Se han obtenido Las energías e intensidades de la radiación gamma231
emitida por el Th utilizando detectores de Ge(Li) y purificación conti-
nua en la medida correspondiente a la zona de energías intermedias (la más
interferida por los descendientes radiactivos)•
- El espectro alfa directo obtenido a partir de una fuente delgada
preparada por eiectrodeposicion, con un espectrómetro de alta resolución
estabilizado digitalmente, ha permitido evaluar las intensidades de las
235líneas más intensas del U. La desintegración al nivel fundamental del
231 ., 234Th se ha podido medir sin interferencia apreciable de U.
- Una experiencia de coincidencias bidimensionales gamma-gamma
realizada con dos detectores de Ge(Li) y con un sistema de cinta magné-
tica asociado ha permitido, con ayuda de un ordenador IBM 360-50, tra-
tar un número de sucesos coincidentes superior a 10 . Como resultado se
ha confeccionado el esquema de desintegración incluyendo 12 nuevas tra_n
231 ~siciones identificadas como pertenecientes al Th, en el proceso del
tratamiento.
' , 231- La confirmación experimental del nivel fundamental del Th
se ha realizado con una experiencia de coincidencias alfa-gamma que
ha supuesto la optimización de una técnica de preparación de fuentes
idóneas para este tipo de medidas, mediante sulfonación de polistire-
no.
- Una experiencia de coincidencias suplementaria gamma-rayos-X
con detectores de Ge(Li) y Si(Li) ha permitido confirmar la existencia
de la intensa transición de 19.6 keV y justificar así el esquema pro-
puesto como consecuencia de las anteriores experiencias.
- 128 -
- Se han establecido así 18 niveles que han servido junto con ios da-,
tos disponibles de trabajos anteriores sobre reacciones nucleares, para agru
parios en bandas rotacionales. Se han aportado nuevos argumentos que permiten
la asignación con máxima certidumbre, de los estados de Niisson en que se ba
sa la banda fundamental 5/2 + (633 | ) , la favorecida 7/2- (743 f ) y la aco-
plada a ésta, 5/2- (757: f ). Se ha identificado por otra parte la existencia
de las bandas 3/2 + (631 t ) y 1/2 + (631 J ) , conjunto que permite demostrar
231la validez del modelo unificado en el Th.
- 12 9 -
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J.E.N. 293
Junta da Energía Nuclear, División de Física, Madrid"Estudio de los niveles exci tados en el '•'•
la des in tegrac ión alfa del TJ\ "VANO CARRUANA, L (197':-) 1 3 5 p n . 40 f i g s . :,/ r e f , - .
Se ha obtenido un espectro al fa a par t i r de una fueui- djlg*.l;-i ¡k
un contenido del 0.0013$ en '••'HJ. Sa han determinado un tuta'l d j ocho íínea-u
energíaseambi o
R del ? ; í l íh .
).:':• \ 1024
r^yu:- X| 1,
con resina de
Los espectros gamma directos de bajíJG energías (-'una
intermedias (util izando purificación continua en cn'l
iónico) y de altas energías, han permitido identrli.'.ar !í1 líneas yainino.
Una experiencia de coincidencias bidimensionah-iK gaiiitiií'-y-ainniu en 1ü,;
canales, permite establecer el esquema priniarit) de IÍÍVHI.!.-: NUIAHIIHÍHI;)
hipótesis algunas de las cuales han sido verificadas con experiencia^ e coín-
J.E.N. 293
Junta de Energía Nuclear, División de Física, MadridTh por "Estudio de los niveles exci tados en el Th por
o o ti
la. desintegración alfa del ODU,"VANO CARRUANA, E. (1974) 135 pp. 40 f i gs . 37 refs.
•"'II con ' Se ha obtenido un esperfro^alfa a par t i r de una fuente delgada de " 4 1 con
un contenido del 0.001$ en '" ' ' 'U. Se han determinado un total de ocho líneas.
Los espectros gamma directos de bajas energías (zona de rayos X|) , de energías
intermedias (.utilizando purificación continuo en columna con resina de cambio
iónico) y de altas energías, han permitido ident i f icar 51 líneas gamma del ' fh»
Una experiencia de coincidencias bidimensionales gamma-gamma en 1024 x 1024
canales, permite establece!1 el esquema primario de niveles suponiendo ciertas
hipótesis algunas de las cuales han sido verificadas con experiencias de coin-
J . E . N. 293.
Junta de Energía Nuclear, División de Física. Madrid,"Estudio de los niveles exci tados en el • Th por
la des in tegrac ión alfa del U»VANO CARRUANA, E. (1974) 135 p P , 40 f i g s . 37 r e f e .
Se ha obtenido un espectro arfa a part i r de una fuente delgada de 'U con
un contenido del 0.0013$ en " ' ü . Se han determinado un total de ocho líneas.
Los espectros gamma directos de bajas energías (zona de rayos \ ) , de energías
intermedias (util izando purificación continua en columna con resina de cambio
iónico) y de altas energías, han permitido ident i f icar 51 líneas gamma del 2
Una experiencia de coincidencias bidimensionales gamma-gamma en 1024 x 1024
canales, permite establecer el esquema primario de niveles suponiendo ciertas-
hipótesis algunas de las cuales han sido verificadas con experiencias de coin-
J.E.N. 293
J.inta de Energía Nuclear, División de Física, Madrid.
"Estudio de los niveles exci tados en el Th porla des in tegrac ión alfa del ^U. "
\, E. (1974)135 pp. 40 f igs . 37 reís.
Se ha obtenido un espectro a l fa a par t i r de una fuente delgada de 'vJU con
un contenido del 0.0013$ en " ' U , Se han determinado un total de ocho líneas .
Los espectros gamma directos de bajas energías (zona de rayos X[_), de energías
intermedias (util izando purificación continua en columna con resina de cambio
iónico) y de altas energías, han permitido ident i f icar 51 líneas gamma del ^
Una experiencia de coincidencias bidimensionales gamma-gamma en 1024 x 1024
canales, permite establecer el esquema primario de niveles suponiendo ciertas
hipótesis algunas de las cuales han sido verificadas con experiencias de coin-
c i d m c i a s alfri-garaiiia y gamniív-rayos Xt •»' •
Jh los 18 nivela::; así olrtunidas, na sido"posible ident i f icar T!T cotao;i¿r-mir><f. do las bandas rotacionales: 5/2 (6;?)' la fundamental: 7/2 (11K),'- í a f a -vür-Bcida; 5/2 (?5:;] la acopada a'ésta,V lus- /2 (63!) y 1/2 (K r J j , u t i i i , : ^ -d.i también argumentos concernientes a algunes trabajos sobra "reacciones nu-
cidancias al fa-gama y gamma-rayos X i .•'•' Dé lúa 18 niveles así obtenidos, na sido posible ident i f icar 15 como -ter-minas de las bandas rotacionales: 5/2 (633) la fundamental; 7/2 (7'¡-3), la f a -vorecida: 572 (752) h acoplada a éofa.y los 3/2 (631) y 1/2 ( f u l ) , u t i l i z a n -
1 do también argumentos concern i entes a algunos trabajos sobre "reacciones nu-cleares.
CLASIFICACIÓN INIS Y PALABRAS CLAVEA-34-. URANJO 235; URANIO 23¿i-; ESPECTROS ALFA; ESPECTROSGÉTICOS; TORIO 231; DESINTEGRACIÓN; ESTADOS .ROTACIONALES.
NIVELES ENER-CLASIFICACIÓN INIS Y PALABRAS CLAVE
.A-:«H. URANIO 2:: IJ; URANIO ZA; ESPECTROS ALFA; ESPECTROSGETICOS; TOR!O 231; DESINTEGRACIÓN; ESTADOS ROTACIONALES.
NIVELES ENER--
ciencias alfa-gamma y gamma-rayos X.De los 18 niveles así obtenidos, ha sido posibb ident i f icar 15 como té r -
minos de las bandas rotacionales: 5/2 (633) la fundamental; 7/2 (7'i-3_!, la f a -vorecida; 5/2 (752) l a acoplada a ésta y los 3/2 ( f c i j y 1/2 (631), u t i l i zan -do también argumentos concernientes a algunos trabajos sobre reacciones nu-cleares.
ciencias alfa-gamma y gamma-rayos X.De los 18 n ive les as í obtenidos, ha sido posib le i d e n t i f i c a r 15 como te ' r -
minos de las bandas ro tac iona les : 5/2 (633) l a fundamental; 7/2 (7'i-3), l a f a -
vorec ida; 5/2 (752) l a acoplada a ésta.y los "',/?. (631) y 1/2 (601), u t i l i z a n -
do también argumentos concernientes a algunos t raba jos sobre reacciones nu-
c leares .
CLASIFICACIÓN INIS Y PALABRAS CLAVE
A - . H . URANIO 2,-5; URANIO 234; ESPECTROS ALFA; ESPECTROS GAMMA; NIVELES ENER-
GÉTICOS; TORIO 231; DESINTEGRACIÓN; ESTADOS ROTACIONALES.
CLASIFICACIÓN INIS Y PALABRAS CLAVE
A-34. URANIO 235; URANIO 234; ESftCTROS ALFA; ESPECTROS G,
GETICOS; TORIO 231; DESINTEGRACIÓN; ESTADOS ROTACIONALES,
i/ELES ENER-
J,E.N. 2.93 J.E,N. 293
Junta dt¡ Energía Nuclear, División de Física, Marín d..11 Study oí the. ene rgy l evé i s oí r '^Th by alpha
decay oí 2 3 5 U . "¥AÜ0 CARRUANA, E . ( 1 9 7 M I . T . i v - '.() f i g s » / :«.-f;:.
An alpha specínm is obCaiiyd ,iy a thín sampl- "! : •' "'•! «'';'•: -i 0.001'$ conterrt
of - ' t i , A total oí (iifjht iiiv-v; a"., if-itenni M:('. fti;---''.: n MMM '.;¡r.c+!'a lo r low
energy (X¡_ rays), mediíjín energy (using continuous puri f icat ion in a resin columm
of ionic exchange) and high ereirgies, have peraltad, the Ident i f icat ion of 51
"' Ih gamma rays..A gamma-gamma coiaeidences nxpi-.riiiient pünnittid the stablishing
ot the primary sehenia of lavéis. Soma of ihe supositions have bean verif ied in
experimenta ot alpha-gamma coincidences and gamma-X[_ rays coincidences.
Eiglrteen energy levéis are so established; sixi:eon of tiran have b^n ident i -
f ied l ike térras of the: rotational bands; 5/2 (GiJ'Jj, Cho f.¡ndainental; 7/2 (.743),
J.E.N. 293
Junta de Energía Nuclear, División de Física, Madrid.
"Study of the. energy levéis of 231-ph by alphadecay of 235U,, "VANO CARRUANA, F. (197/;.) I"1) pp. h-0 f igs. 37 nrfe.
An alpha spectrum is obCainud of a thin sanple of '^ 'U with a 0.001^ content
of " ' ' t i . A total uf eight 'I i ríes are deCemiined. Direct gamma spectra for low
energy (X|_ rays}, madium energy (using conCinuous pur i f icat ion in a resin colirnim
of ionic exchange) and high erergios, have permited the identif icación of 51
" ' T b gamma rays, A gamma—gamma coi nc i denme oxonriniunt onrmi b'.d Che stablishing
of tho pri'Daí1;/ schuiiift ot levols. Sume ol: th¡¡ yupüoiCioiif; hav-; been .'.•rified in
experimenfe crf al pha-gamma coinr.id.w.ñs and gainin.'-v] n/r- noinci4-ni:.::.:;,
F-ighteon energy lev.-!-.-, ai'e ;;o Hstab'lish'd; si\!:-.:!n nf th-in have h'--n ident i-•l'-. „ I i ; i , . !- > . ,..'• .11 - L . - l - i ,1 L . . , i . ! : , ñ . i I.U Í: . J., _ I. ' . "I .'O r 7 i - ' i
•.'.•nb :t d e E n e r g í a N i c l u a ! 1 , D i v i s i ó n d e F í n i c a , H a d i ' i i U
"Study oí" the energy levéis of ^-'Tli by alpha
decay oí 235u. "
%N0 CARRUANA, ¡:. {W'-A. V1". ; ¡ ¡ . 40 fin, ; . 7 vnh,Aij,y'!'i|-i-i spi-;o'ü:-.-ifl i - abtaind cf a Chin Pampl- uf ' ' 'Hl with a 0.001 :^ corrbnt
oí -"''1U A l:ui>,] o i' eight lines ai-íi duterminod.. Dii-ect gamma spuctra far low
energy [ \ rays), médium energy (using confcinuoua purification in a resin columm-
of ionic exchange) and high cnergiss, have permited the ident i f icat ión of 51
'-J'Th gauma rays...A gamma-gamma coincidences exoer'iment pennited the stablishing
of Che primary scheme of levéis. Soma of Che supositions hav¿ been veri f ied in
experimenCs of al pha-gamma coincidences and gamnta-X(_ rays coincidences.
Eighteen eiiisr.)/ levéis are so established; sirte'Hti of Chem have been idenCi-
f ied l ike Cernís of Che rotational bands; 5/2 (633), Che fundamental; 7/2 (7 'K¡ ) ,
J.E.N. 293
Junta de Energía Nuclear, División de Física, Madrid,,
"Study of the energy levéis of 2 3 1Th by alphadecay oí 2 3 5U. "VANO CARRUANA, E. (197-V) 135 pp. 40 f igs . 37 rof=;.
An alpha spectrum is.obtained of a t l i in sample of 235|j ^{^ a 0.0012% content
of 2J'I(J# A total of eight l ines are determined. DirecC gamma spectra for low
energy (X[_ rays), médium energy (using conCinuous puri f icat ion in a resin columm
of ionic exchange) and high energies, have permited Che identif icación of 51
'-•-''Th gamma rays. A gamma-gamma coincidences experiment permited Che stablishing
ot tile primary schomo ot lov.-l:;. Soma of Che supositions have been veri f ied in
experi muirt'J of a! pha-gamma coi ríe i dances and gamma.-X rays coinci dence;:;,
EightoHii eiiH^g'/ I,-;••.• oís fu-.! su establ ishfd; sixti:eii of them hav.; bnijn ident i --.1; - . . . . l u...- . j .
the fe'orod; 0/2 (752), the cojplwd b this orie; 3/2 (631)and1/2 (631) using
too soin'! arg.tments of.precedunts nuclear1 reactions works-
•th.5 favored; í>/> (752), tlie couplüd to th is orí-- -:/2 (631) and 1/? (631) using
too í-;oino orgiiiw.-nt; of pn.!C«dtíirb mulear res^tion1' worlc.
INISCLASSIFICATION AND KEYWORDSA-: i ' i - . URANIUM 23 ' í ; URANIUH 23^-; ALPHA SPECTRA; GAMMA SPECTRA; ENERGY LEVMLS ;THOR1UM Z?,\; D E M ; ROTAT I ONAL STATES.
1 INISCLASSIFICATION AND KEYWORDS¡ A- ' i ' i - . ' URANIUM 2 3 ñ ; UIÍANIUH 234 ; A L P H A SPECTRA; SPECTRA; ENERGY LEVELS;
IKI 2 3 1 ; DECAY; ROTATIONAL STATES.
the favored; 5/2 (752), tho couplad to t l i is one; 3/2 (631) and 1/2 (0?!j usingtoo súine arguiKnts of precedents nuclear reactions works.
thtí favored; 5/2 (752), the coupled to th is one; 3/2 (631) and 1/2 (631) usingtoo some argiimen'tM oí" precedente nuclear r-eacti ons works.
IN IS CLASSIFICATION AND KEYWORDSA - 3 4 , URANIUH 235; URANIUM 234 ; ALPHA SPECTRA;THORIUH 2 3 1 ; DECAY; ROTATIONAL STATE.Ss
SPECTRA; ENERGY LEVELS;,INIS CLASSIFICATION AND KEYWORDSA - 3 4 , URANIUM 235; URANIUM 2 3 4 ; ALPHA SPECTRA;THORIUH 2 3 1 ; DECAY; ROTATIONAL STATES,
SPECTRA; ENERGY LEVELS;