aplicaciones de la espectroscopía gamma de bajas energías

UNIVERSIDAD COMPLUTENSE DE MADRIDFACULTAD DE CIENCIAS QUÍMICAS

TESIS DOCTORAL

MEMORIA PARA OPTAR AL GRADO DE DOCTOR

PRESENTADA POR

María del Carmen Clemente Jul

Madrid, 2015

© María del Carmen Clemente Jul, 1976

Aplicaciones de la espectroscopía gamma de bajas energías

(< 400 KeV) al análisis por activación neutrónica con

detectores de Ge(Li)

UNIViRSIDAD COMPLUTiNSE DE MADRIDFACULTAD DE CIENOAS - SECX30N DE QXHMICAS

APUCACIONES DE LA ESPECTROMETRIA GAMMADE BAJAS ENERGIAS (< 400 KeV)

AL ANALISIS POR ACTIVACION NEUTRONICACON DETECTORES DE Ge (Li)

POR

AVARIA DEL CARMEN CLEMENTE JUL

UNIVERSIDAD COMHUTEHSE - M A IM DFacultad de Ciencias Qufmicas

B I B L I O T E C A N® Registre ....

JUNTA DE ENERGIA NUCUARMADRID, 1976

MEMORIApresentado para

aspirar at Grodo de

DOCTOR EN CIENCIAS

1. INTRODÜCCION

1.1. Antecedentes

Desde hace unos anos el anâlisis por activaciôn neu- trônica se ha decantado hacia el empleo de técnicas ins - trumentales y anâlisis no destructives. Muchos son los factores que han contribuido al cambio de rumbo de una - têcnica cuyos origenes estuvieron totalmente enmarcados - por el ataque y destrucciôn de las muestras seguido de se paraciones radioquimicas, siendo la medida de la activi - dad una etapa final muy simple en la que culminaba todo - un proceso predominantemente qulmico. Uno de los factores fundamentales en este cambio, ha side el espectacular desarrollo de los detectores y de los équipés electrônicos de medida de la radiactivida, en especial los detectores de semiconductores de Ge(Li), que han hecho posible la — têcnica de la espectrometria gamma de alta resoluciôn.

Hoy en dîa la têcnica de la espectrometrîa gamma de alta resoluciôn con detectores de Ge(Li), se emplea uni - versalmente para el anâlisis por activaciôn no destructive de numerosos tipos de muestras, dado el elevado poder de resoluciôn de este tipo de detectores, que hace posi - ble la identificaciôn y medida cuantitativa de mezclas de diverses radionucleidos présentes en la muestra irradiada,

Por supuesto que los espectros obtenidos con este tipo de detectores son muy complejos, y el nûmero de datos - tan elevado, ya que se utilizan analizadores de 2000 y 4000 canales, que hace necesario un tratamiento de datos - por câlculo electrônico mediante computadoras, no ya porque se trate de expresiones complejas y dificiles, sino por la abundancia de datos y la tediosidad de su câlculo.

Sin embargo, cuando se emplean detectores de Ge(Li) - convencionales de tipo coaxial o trapezoidal es muy difi - oil poder utilizer la zona del espectro gamma de bajas — energies para el anâlisis por activaciôn, debido a una sérié de factores que se dan simultâneamente, con este tipo de detectores, en la regiôn por debajo de 400 KeV:

a) Los detectores de Ge(Li) convencionales presentan baja resoluciôn y sensibilidad para la zona de bajas energies por debajo de 100-120 KeV.

b) Aunque por encima de 100-120 KeV, su resoluciôn es bue-na, esta regiôn del espectro gamma présenta tel canti -dad de picos, para muestras moderadamente complejas, que muchos de ellos aparecen superpuestos, enmascarando los de mayor intensidad a los restantes.

c) Ademâs eh la zona de energies entre 100 y 400 KeV del -

espectro, aparece un gran nûmero de impulses, debidos al efecto Compton de fotones de energies mâs altas, - lo que reduce la sensibilidad potencial de este tipo de detectores, en esta zona del espectro.

El desarrollo de detectores de Ge(Li) de tipo piano,I

consistentes en un disco de germanio puro compensado con litio hasta unos pocos milimetros de profundidad (de 5 a 7), hace que la espectrometria gamma de la zona de bajas energias se vuelva particularmente atractiva debida a dos caracteristicas especiales de este tipo de detectores.

Por un lado su resoluciôn es extraordinariamente baja , incluse comparada con la de detectores convencionales de Ge(Li). Aunque la resoluciôn depende del diâmetro del detector, es normal obtener résolueiones tan buenas como 160 eV a 5.9 KeV y 460 eV para el pico de 122.1 KeV del - Co-57.

Por otro lado, la eficiencia del detector es muy baja para fotones de altas energias, lo que si bien puede - significar un inconveniente para un espectro gamma total, es una ventaja para explorar la regiôn de bajas energias del espectro, ya que decrece considerablemente, el nûmero de cuentas en esta regiôn debida a efectos Compton, au - mentando la sensibilidad de detecciôn correspondiente.

Ambos efectos, hacen posible un incremento cualitativo y cuantitativo de las posibilidades de la espectrometria gamma de alta resoluciôn en las regiones de baja energia - del espectro, mediante este tipo de detectores, con geometria plana, que precisamente reciben el nombre genérico de LEPS, anagrama de su nombre inglés "Low Energy Photon Spec

Itometer".

La aplicaciôn de este tipo de detectores, a la regiôn de bajas energias del espectro gamma, que previamente sôlo podîa ser estudiada con contadores de gas en régimen pro - porcional, ha significado una revoluciôn comparable a la - que la apariciôn de los detectores de Ge(Li), signified en relaciôn con los detectores de Nal (Tl) en la regiôn de altas energias de los espectros gamma.

Todas estas caracteristicas de los detectores LEPS, - hacen que su aplicaciôn al anâlisis por activaciôn, sea* a_l tamente sugestiva por los siguientes hechos:

a) Revelan espectros que no es posible obtener con cual - quier otro tipo de detectores, realizando asimismo una separaciôn entre picos de energia prôxima, inaccesible para ningûn otro detector gamma.

b) Al tener un volumen pequeho y en consecuencia poco efi-

ciencia para los rayos gamma de alta energia, el fondo debido a la dispersiôn de Compton es muy bajo, lo que aumenta la sensibilidad analitica.

c) Los detectores LEPS tienen eficiencias relativamente - altas para fotones de energies por debajo de 200 KeV, varias decenas de veces superior a la de los detecto - res de Si(Li).

d) En adiciôn muchos isôtopos, productos de activaciôn, - presentan gran abundancia de fotones en la regiôn del espectro gamma comprendida entre 100 y 200 KeV, que es la ôptima para este tipo de detectores tanto en résolu ciôn como en eficiencia.

El sistema de espectrometria gamma de alta résolu - ciôn para bajas energias consiste en un detector de Ge(Li) piano, un preamplificador sensible a la carga, un criosta to y un dewar, asi como la cadena electrônica, con la — correspondiente fuente de alimentaciôn, amplificador, con vertidor analôgico-digital y analizador multicanal, y su precio es del mismo orden que el de un equipo conveneio - nal de espectrometria gamma de alta resoluciôn.

A pesar de las posibilidades teôricas, que la apiica ciôn de este tipo de detectores présenta en anâlisis por

activaciôn neutrônica no destructivo, mediante la explora ciôn de la regiôn del espectro gamma de bajas energias, -un estudio bibliogrâfico de la literatura disponible so - bre el tema nos ha demostrado que estas aplicaciones son muy escasas y esporâdicas.

1.2. Estudio bibliogrâfico

Los primeros en estudiar la posibilidad de aplicar - la zona de bajas energias del espectro gamma al anâlisis por activaciôn fueron Shemberg y colaboradores en 1967 -(l), realizando la determinaciôn de trazas de bromo en muestras conteniendo gran nûmero de elementos interferen- tes en especial sodio, para lo que utilizaron los rayos X emitidos durante la desintegraciÔn radiactiva de los nu - cleidos Br-80 y Br-80^ , producidos por la activaciôn de las muestras con neutrones térmicos en un reactor nuclear Las medidas de los rayos X las realizaron mediante un con tador proporcional, que aunque présenta una baja résolu -ciôn, es suficiente para la determinaciôn de trazas de bromo en presencia de grandes cantidades de sodio.

Este estudio fuê continuado por Pillay (2) que inve^ tigô sobre la posibilidad de utilizer dos contadores proporcionales para la medida de rayos X de energies compren didas entre 5 y 25 KeV y un detector de centelleo sôlido tipo Nal (Tl) para medidas de rayos X entre 20 y 90 KeV.

Con estos detectores sôlo se pueden resolver los rayos X de elementos cuyos nûmeros atômicos difieran en mâs de 4 unldades.

Peisach basândose en los estudios de Pillay aplicô la espectrometria de rayos X mediante detectores de Nal (Tl) canbinada con activaciôn neutrônica para una determinaciôn râpida de bromo en muestras biolôgicas (3)

Las limitaciones causadas por el bajo poder de reso luciôn de los detectores proporcionales y de los detecto res de centelleo tipo Nal (Tl), se subsanaron con la apa riciôn de los detectores de semiconductores.

Es diflcil situar exactamente, cuando se utilizaron por primera vez los semiconductores como detectores de - radiaciôn de baja energia existiendo una amplia informa- ciôn bibliogrâfica, sobre el desarrollo y evoluciôn d e - las caracteristicas y procesos de fabricaciôn de los detectores compensados con litio (4, 5, 6, 1, 8, 9). En un principio, se llegô a pensar que estos detectores sôlo - tendrian una utilidad relativa en espectrometria gamma - para altas enetgias. Mann, Halesti y Janarek (LO ) obtu - vieron un espectro gamma de Cs-137 con un detector de s± licio compensado con litio en el que la altura del pico de absorciôn total era aproximadamente un 2% de la altu-

ra del borde Compton. Sin embargo la anchura del fotopico lograda fué unas cinco veces mejor que la obtenida con de tectores de Nal (Tl). Por lo tanto con el desarrollo de - materiales semiconductores de mayor nûmero atômico como - es el caso del germanio, se logrô una mayor eficiencia - acoplada con una alta resoluciôn.

Los primeros espectrômetros empleando detectores de semiconductores para rayos X y gamma de baja energia es - tSn descritos por Elad (11) en 1965 y en 1966 por Bowmann y colaboradores (12). El diseno de este tipo de detecto - res, se ha mejorado posteriormente, pero el mayor avance se ha producido especialmente, en relaciôn con los equi - pos electrônicos asociados, donde se ha conseguido redu - cir la resoluciôn para bajas energias de 7 00 eV a 105 eV, ûltimo valor publicado por Goulding (13).

Teniendo en cuenta las ventajas de los .detectores de semiconductores sobre contadores proporcionales y detecto res de centelleo utilizados en los espectrômetros de ra - diaciôn X y gamma de bajas energias como son, un mayor po der de resoluciôn y una mejor estabilidad, tanto del de - tector como de los equipos electrônicos asociados, proble ma éste que se présenta particularmente agudo en el conta dor proporcional para medidas largas. Mantel y Amiel en 1972 (14 ) realizaron el estudio de la posible aplicaciôn

de la espectrometria de rayos X en anâlisis por activa - ciôn neutrônica utilizando detectores de Si(Li), con un elevado poder de resoluciôn de 320 eV, pero que tienen - una eficiencia muy baja para las radiaciones de energias superiores a 60 KeV.

En trabajos posteriores, estos mismos autores real^ zarôn la determinaciôn simultânea de uranio y thorio por anâlisis por activaciôn neutrônica no destructiva, me - diante espectrometria de rayos X con detectores de Si(Li) (15), asi como una determinaciôn cuantitativa de los ele mentos constituyentes de una serie de minérales también mediante espectrometria de rayos X de alta resoluciôn con detectores de Si(Li) (16).

Siguiendo esta misma linea, Lavi (17) determinô tra zas de selenio, efectuando la medida con un detector de Si(Li) de los rayos X emitidos durante la desintegraciÔn radiactiva de los productos de activaciôn neutrônica, — Se-75 y Se-77 , en presencia de teluro cuyos productos de - activaciôn, Te-131 y 1-131, presentan picos en la regiôn de energias gamma que pueden interferir con los caracte- risticos del selenio y Allen (18) utilizô un detector de Si(Li) para la determinaciôn de cobre en matrices comply jas mediante los rayos X de la serie K del niquel, resul tantes de la desintegraciÔn del Cu-64 por captura elec -

trônica.

Un estudio comparativo, de la aplicaciôn de los ra - yos X y gamma de baja energia, mediante detectores de — Ge(Li) en el anâlisis por activaciôn neutrônica de muestras de cabello humano para 4 elementos, (bromo, cobre, plata y cobalto) fuê realizado por Meinke y colaboradores (19).

Mâs recientemente Friedman y colaboradores (20) para aumentar la sensibilidad en la determinaciôn de trazas de mercurio han utilizado un detector de Ge(Li), especial pa ra fotones de bajas energias. Seleccionaron para los câl- culos las lineas caracteristicas Ka y K3 del oro produci- das cuando el Hg-197 se desintegra por captura electrônica y el rayo gamma de baja energia de 77.3 KeV del Hg-197.

Recientemente se ha utilizado un detector de Ge(Li) especial para la zona de bajas energias del espectro gamma para la determinaciôn de U-238 en aerosoles (21) . Con ello se ha pretendido seguir el camino de Zoller y Gordon(22) que en 197 0 utilizaron un detector de Ge(Li) tipo piano para completar la identificaciôn de 5 contaminantes atmosfêricos sôlidos a partir de las radiaciones gamma de energias inferiores a 200 KeV emitidas por los correspondientes nucleidos, productos de la activaciôn mediante neutrones, aunque en este caso se habia efectuado con neu

trônes epitérmicos.

1.3. Objeto de la investigaciôn

La revisiôn bibliogrâfica realizada sobre las apiica ciones de la espectrometria gamma en la zona de bajas — energias del espectro (rayos X y gamma de baja energia) - al anâlisis por activaciôn neutrônica nos ha indicado que êstas son muy escasas y esporâdicas. En un principio, se han utilizado en la mayoria de los casos detectores pro - porcionales para la medida de la actividad inducida en las muestras, limitândose a la determinaciôn de bromo en mues tras biolôgicas.

Aunque el desarrollo de los detectores de Ge(Li) me- jorô la situaciôn ampliândose la determinaciôn a otros elementos como mercurio, uranio, etc. ..., en todos los - casos se han realizado determinaciones aisladas, echândo- se en falta la existencia de un estudio sistemâtico y amplio de las posibilidades que ofrece la espectrometria — gamma de esta zona del espectro en anâlisis por activa - ciôn, especialmente por la disponibilidad de este tipo de detectores de gran resoluciôn y eficiencia aceptable.

El objeto de la présente investigaciôn, es la explo- raciôn sistemâtica de las posibles ventajas en cuanto a -

sensibilidad y nûmero de elementos determinables que ofre ce la aplicaciôn de la espectrometria gamma de la regiôn de bajas energias al anâlisis por activaciôn neutrônica, realizandose la comparaciôn de los resultados obtenibles expérimentaImente para toda una serie de elementos, util^ zando dos tipos de detectores de semiconductores de Ge(Li) un detector convencional de tipo coaxial y otro de tipo - piano (LEPS) especial para fotones de bajas energias, po- niendo de manifiesto, las ventajas e inconvenientes del - empleo de cada uno de ellos en la determinaciôn por activaciôn neutrônica de una serie de elementos.

Las etapas desarrolladas en la investigaciôn realiza da que se exponen en la présente memoria han sido las siguientes ;

Despuês de un estudio de los fundamentos teôricos de los métodos y técnicas utilizados en la misma, como el' - anâlisis por activaciôn neutrônica y la espectrometria gamma de alta resoluciôn, se ha realizado una revisiôn del mecanismo de producciôn de rayos X en los productos - de las reacciones nucleares (n,y), originados en la irra- diaciôn de los elementos quimicos con los neutrones de un reactor nuclear.

A continuaciôn se ha procedido a un estudio sistemâtico de las caracteristicas nucleares de los productos de activaciôn con neutrones térmicos. Se seleccionaron aquellos radionucleidos que poseen un periodo de semidesinte- graciôn adecuado, mayor de varios dias y que sean emisores de rayos X y fotones gamma, en la regiôn de bajas ener - gias del espectro hasta 400 KeV, eliminândose los restantes. Asimismo se han suprimido aquellos radionucleidos, productos de activaciôn neutrônica, cuya posibilidad de - producciôn era muy escasa, debida a alguna de las circuns^ tancias desfavorables que repercuten en la activaciôn, ta les como baja secciôn eficaz de activaciôn, o baja abun - dancia isotôpica del nucleido padre, etc.

Con los elementos seleccionados en el estudio previo se han preparado una serie de patrones de concentraciôn - conocida que se han irradiado con neutrones en los dispositivos expérimentales del reactor nuclear JEN-1.

Los espectros gamma de los productos de activaciôn - neutrônica de los elementos seleccionados se han tomado - con dos tipos de detectores de Ge(Li), convencional y — especial para bajas energias respectivamente, ûe los que previamente se han determinado sus caracteristicas: poder de resoluciôn y eficiencia.

Los datos de los espectros gamma han sido tratados - por câlculo electrônico para obtener las energias y actividades de los fotones emitidos por cada radionucleido me diante una calculadora digital de alta velocidad.

Con los datos de las energias y actividades de los - rayos X y fotones gamma de los espectros de ambos tipos - de detectores, se ha realizado una comparaciôn experimental de las sensibilidades analiticas obtenibles en ambos detectores. Ahora bien, como la problemâtica de la aplica ciôn de los rayos X y de los fotones gamma de baja energia es completamente disti.TTta, el estudio se ha dividido en dos capitulos diferentes, para ambos tipos de radia - ciôn.

En el estudio de la posible aplicaciôn de los rayos X al anâlisis por activaciôn, se han realizado una serie de experimentos, para evaluar las posibles interferencias y errores ocasionados por la presencia de emisores radiac tivos en la producciôn del rayo X del radionucleido de - interés o de otros nucleidos astables, realizândose un e£ tudio cuantitativo de la magnitud de las posibles interfe rencias en funciôn de diverses parâmetros.

Asimismo se han estudiado de forma experimental, la existencia de errores producidos por la distinta obsor -

ciôn de los rayos X por muestras de diferente densidad, determinândose la magnitud de la absorciôn en funciôn de

la energia de la radiaciôn.

Finalmente se ha realizado una aplicaciôn prâctica de los conocimientos desarrollados, comparando los resu^ tados del anâlisis por activaciôn no destructivo de ro - cas patrôn del U.S. Geological Survey, empleando espec - trometria gamma de bajas energias y convencional, respec tivamente.

2. METODOS Y TECNICAS

2.1. Anâlisis por activaciôn neutrônica

El anâlisis por activaciôn neutrônica se basa en la identificaciôn y medida de las radiaciones especificas - emitidas por los radionucleidos producidos por reacciones nucleares empleando neutrones como particules bombardean tes.

Las principales caracteristicas de esta têcnica ana litica nuclear es en primer lugar su especificidad, ya - que la medida se efectûa sobre un radionucleido identif_i cado por la energia de sus radiaciones y por su periodo de semidesintegraciôn. Por otra parte, el elemento se puede determiner cualquiera que sea la naturaleza de su combinaciôn quimica, ya que es el nûcleo del mismo el que interviene en la reacciôn nuclear producida por los neutro nés. Otra caracteristica del métpdo es su alta sensibilidad que serâ tanto mayor cuanto mayor sea la actividad - producida del elemento. Esta actividad es directamente - proporcional al flujo neutrônico; por lo tanto las fuentes de neutrones mâs interesantes para la determinaciôn de trazas de elementos son aquéllas que originan un flujo muy alto de neutrones como son los reactores nnrieares.

La mayoria de los elementos con Z f 8 se pueden determiner por activaciôn neutrônica.

2.1.1. Ecuaciôn general de activaciôn

La actividad por unidad de peso producida en un elemento de masa atômica M de una muestra irradiada se calcula mediante la ecuaciôn general de activa - ciôn:

6.02.10^3.W.*.8.0 (1 - exp (- t In 2/T,^ = ----------------- M--------------------—

donde

236.02.10 es el nûmero de Avogadro.W es el peso del elemento existente en la muestra

irradiada, expresado en gramos.<j) es el flujo de neutrones bombardeantes, expresado en neutrones por centimetro cuadrado por se - gundo.

6 es la abundancia isotôpica del isôtopo que sufre la reacciôn nuclear, expresada en tanto por uno.

a es la secciôn eficaz de activaciôn para el isôto po considerado, expresada en barns.

(1 barn = 10 cm^)M es el peso atômico del elemento considerado. t es el tiempo de irradiaciônTi/2 es el période de semidesintegraciôn del radio

nucleido formado.

En la ecuaciôn |2 | (23) hay dos factores espe - cialmente importantes:

a) El producto (j>.a:

La secciôn eficaz de activaciôn es una caracte ristica nuclear propia del isôtopo bombardeado y es variable segûn la reacciôn neutrônica. Las seccio - nés eficaces de las reacciones (n,y) suelen ser del orden del barn, pero pueden llegar a alcanzar valores de varios miles de barns. Las actividades produ cidas serân tanto niayores cuanto mayor sea el pro - ducto (j). o . Como no es posible alterar el valor de G, para conseguir una sensibilidad elevada se debe aumentar el flujo neutrônico lo mâs posible.

2 2b) El producto (l-exp(-t in =---) exp(-t, In =-- ) :^1/2 ^1/2

Este producto expresa el hecho de que la act_i vidad es la suma de dos fenômenos, la producciôn - de âtomos radiactivos, que es una funciôn lineal del tiempo, si el flujo es constante, y la desintegraciÔn del radionucleido que obedece a una ley expo - nencial (24).

(t y T^y2 deben expresarse en las mismas unidades)

En el caso de diferentes isôtopos del mismo ele mento présentes en la muestra irradiada, la activi - dad total del elemento es la suma de las actividades debidas a cada uno de los isôtopos producidos del - elemento.

La actividad obtenida mediante la ecuaciôn |1|(23) la producida inmediatamente despuês del fin de la irradiaciôn, pero entre el final de la irradia ciôn y el momento de la media pasa un cierto tiempo t^, por lo que en la ecuaciôn |1 | habrâ que introdu- cir un factor de correcciôn por desintegraciÔn radiac tiva :

6.02.10^^.W.4).o (l-e?q)(-t In 2/*r ^ ))exp{-t In 2/T y )

M

A es la actividad absoluta producida de un radionu - clieido en una irradiaciôn de tiempo t y media un — tiempo t^ despuês del final de la irradiaciôn, expre sada en desintegraciones por segundo.

Cuando el tiempo de irradiaciôn es suficientemente grande en relaciôn con el periodo de semide; - sintegraciôn del producto radiactivo,(aproximadamen te 10 veces mayor que el periodo), se puede llegar a la saturaciôn. Para elementos de periodo corto se puede irradiar a saturaciôn, pero hay que tener en cuenta la desintegraciÔn y efectuar la medida lo — mâs râpido posible, pero para radionucleidos de période largo sôlo se puede irradiar una fracciôn de la actividad de saturaciôn con tiempos de irradia - ciôn de duraciôn razonable.

2.1.2. Sensibilidad analitica

El peso de un elemento présente en una muestra irradiada se puede calculer a partir de la ecuaciôn general de activaciôn mediante la medida de la acti vidad A del radionucleido formado segûn la expre - siôn ;

A. MW = -------- — -------- -— :--------------2-------------------- 2-----

6.02.10 . <t>,d,a ] l - e x p (-t In =--) )exp(-t, In )n/2 ^1/2

De todos los parâmetros que influyen en la sen sibilidad analitica hay una serie de ellos que son

fijos porque dependen de las caracteristicas nuclea res del elemento analizado (secciôn eficaz de activaciôn, abundancia isotôpica y période de semidesin tegraciôn) y de los medios expérimentales disponi - bles (flujo de neutrones bombardeantes), mientras - que otros pueden ser escogidos por el analista como son el tiempo de irradiaciôn de la muestra y el - — tiempo de desintegraciÔn. Por ûltimo, hay un factor que aunque no estâ presents en la ecuaciôn general de activaciôn, es muy importante que es la eficiencia del equipo de medida de la actividad que se ha produc ido.

2.1.3. Métodos de anâlisis por activaciôn

El anâlisis por activaciôn neutrônica se puede realizar de forma absoluta o de forma relativa. En el primer caso es necesario el conocimiento de nume rosos parâmetros como la secciôn eficaz de activa - ciôn que es un valor variable en funciôn del espectro del flujo neutrônico, o el valor exacto del flu jo neutrônico durante la irradiaciôn, que puede — fluctuar con el tiempo o puede estar perturbado por otras componentes, caso muy frecuente en los reacto res nucleares. Por estas razones, este mêtodo de anâlisis estâ sujeto a gran incertidumbre, por lo -

que no se emplea frecuentemente.

En la mayor parte de los casos se utllîza en - anâllsls por activaciôn neutrônica el mêtodo relati vo, en el que después de la irradiacidn, se compa - ran las actividades del elemento présente en la mues tra, con la de un patrôn de peso conocido del elemen to a determiner que se ha irradiado conjuntamente — con la muestra.

En las determinaciones cuantitativas, la fôrmu- la general (2 5) para calcular el peso del elemento - a determinar en la muestra es :

Wm = Wc Ac

donde

Wm es el peso del elemento en la muestra.Wc es el peso del elemento en el patrôn.Am es la actividad del elemento en la muestra.Ac es la actividad del elemento en el patrôn.

Después de la irradiacién es necesaria la deter minacién de la actividad del nucleido radiactivo. Si la medida de esta actividad se realiza directamente, el anâlisis serâ no destructivo. Por el contrario, -

si la actividad esté perturbada por la de otros nu - cleidos con periodos de semidesintegraciôn o ener - glas muy prôximas, puede ser necesaria una sépara - ciôn radiogulmica para aislar el radionucleido de - interês s61o o con un grupo de elementos que no — interfieran en la medida.

Para la medida de la actividad, los tipos de de tectores mâs utilizados en anâlisis por activaciôn - neutrônica son:

- De tectores de iozLizaciôn gaseosa (contadores Ge^ ger-Muller, contadores proporcionales, ...);

- Detectores de centelleo;- Detectores de semiconductores.

Los detectores de ionizaciôn gaseosa se utili - zan principalmente en la medida de los radioisôtopos emisores 3“ puros, como es el caso del S-3 5.

Los detectores de centelleo son del tipo de cen telleo llquido para la medida de emisores 3 o de centelleo sôlido para la medida de radiaciôn gamma. Los detectores de centelleo sôlido mâs clâsicos son los cristales de yoduro sôdico activados con talio. Estos detectores tienen buena eficiencia, pero pobre resoluciôn.

Actualmente los detectores mâs utilizados son los semiconductores compensados con lltio del tipo Ge(Li) 6 Si(Li) que tienen muy buena resoluciôn, - aunque bajas eficiencias.

Los detectores llevan acoplado una serie de - equipos electrônicos, para el tratamiento de los - impulsos eléctricos que producen, para su almacena miento y clasificaciôn, y para la salIda de los da tos de los espectros de la energia de la radiaciôn que consiguen obtener.

2.2. Espectrometrla gamma de alta resoluciôn con detectores de semiconductores

La espectrometrla gamma, consiste en obtener el e^ pectro de energies de las radiaciones gamma emitidas por los radionucleidos, mediante un detector de respuesta - proporcional a la energla del fotôn incidente y un meca nismo electrônico que clasifique y registre los impulsos recibidos del detector.

En un espectrômetro de radiaciôn gamma el elemento sensible a la radiaciôn es el detector,cuya caracterlstica fundamental es la proporcionalidad entre la energla que los fotones gamma depositan en él y la altura de los

impulsos eléctricos que suministra como respuesta. Una ca dena electrénica amplifica y clasifica estos impulsos en funcién de su tamano, lo que permite conocer el nûmero de fotones gamma de cada energla que han interaccionado con el detector. Estos datos se representan en forma de histo grama (nûmero de impulsos "versus" energla) denominado — espectro de energla gamma o abreviadamente espectro gamma.

La espectrometrla gamma ha estado asociada hasta — hace algunos ahos exclusivamente a los detectores de centelleo del tipo Nal (Tl) pero la apariciôn de detectores de semiconductores ha revolucionado esta técnica haciendo posible la espectrometrla gamma de alta resoluciôn, dado el mayor poder de resoluciôn de este tipo de detectores - frente a los de centelleo.

Para una correcta interpretaciôn de los espectros gamma obtenidos con detectores de Ge(Li) se describen en el présente eplgrafe los procesos de interacciôn de la ra diaciôn gamma con un cristal de germanio compensado con - litio, as! como las caracterlsticas esenciales del detector y de cada uno de los componentes de la cadena electrô nica que manipula los impulsos eléctricos producidus por el detector.

2.2.1, Caracterlsticas générales de los detectores de semiconductores; Detectores compensados con litio

La utilizaciôn de detectores de semiconductores para la medida de la radiaciôn gamma se basa en el - fenômeno de produceiôn de pares electrôn-hueco al in teraccionar los fotones gamma con el cristal semicon ductor.

En un semiconductor, los rayos gamma pierden parte de su energla al excitar un electrôn que aban- dona su correspondiente âtomo. Este electrôn queda - libre para moverse dentro de la red cxistalina del - semiconductor. El âtomo se queda en un estado excita do y con una vacante que se denomina "hueco" en su - capa de Valencia. Este "hueco" se puede mover de âto mo en âtomo dentro de la red del cristal, como un electrôn positive, bajo la influencia de un campo elêctrico aplicado exteriormente. Por consiguiente, una parte de la energla del rayo gamma se absorbe en la producciôn del par electrôn-hueco que pueden actuar como portadores de carga. Mediante la recogida de estos portadores de carga se puede detectar el paso del fotôn y en determinadas condiciones medir - la energla depositada por el mismo en el cristal.

tica es major y la resoluciôn mayor en el caso del detector semiconductor. Puesto que el cristal del semiconductor es bastantes astable, desa parecen la mayorla de los problemas debidos a las impurezas del gas que presentan los detectores proporcionales.

b) Dado que el volumen efectivo de estos detectores es pequeno y la movilidad de electrones y huecos muy elevada, résulta un tiempo de colecciôn de - cargas muy corto y, por lo tanto, un poder de re soluciôn en tiempos muy elevado, que puede lie - gar a ser del orden del nanosegundo. Por ejemplo, el tiempo de colecciôn de cargas es de très ôrde- nes de magnitud superior en los semiconductores que en los contadores proporcionales.

c) La alta densidad del semiconductor da lugar a una eficiencia mayor para un volumen dado del detec - tor.

d) Es posible obtener geometries mâs ûtiles con este tipo de detectores.

Para que un detector de semiconductores tengauna buena linearidad y una alta resoluciôn en tiempos.

debe poseer un volumen sensible suficiente para absorber la totalidad de la radiaciôn incidente. Los portadores de carga han de tener una vida suficiente para facilitar la recolecciôn total, una gran mo vilidad para disminuir el tiempo de recolecciôn y - una alta resistividad para poder aplicar al detector un campo elêctrico elevado, favorable a la recolecciôn râpida de los portadores, sin aumentar el ruido de fondo. Es dificil de conseguir que un detector homogêneo de tipo n (cristal semiconductor con una - •mayoria de electrones libres como portadores de carga con los correspondientes iones positivos ligados a la red cristalina), ô de tipo p (cristal semicon - duetor con una mayorla de huecos libres como portado res de carga con los correspondientes iones negati - VOS ligados a la red cristalina), cumplan las condiciones citadas anteriormente. Sôlo los detectores de uniôn (detectores de uniôn difusa, de barrera de superficie o compensados con litio) tienen las caracte rlsticas indicadas.

Los detectores de uniôn difusa y de barrera de superficie que presentan en sus caracterlsticas fundamentales diferencias pequenas debidas ûnicamente a sus distintos procesos de fabricaciôn, tienen una li mitaciôn originada por la profundidad de la zona de

carga de espacio, cuyo valor mâximo en este tipo de detectores es de 1.5 mm., (28) ,ya que existe una gran dificultad en obtener el material semiconductor en - un alto grado de pureza.

Por lo tanto, incluso el germanio de mayor resistividad, tiene una concentraciôn de impurezas ele vada. Estas impurezas son eléctricamente activas y - producen un nûmero suficientemente grande de electro nés o huecos capaz de interferir la sehal producida por un rayo gamma. Para conseguir un mayor grado de pureza se parte de un germanio lo mâs puro posible - cuyas impurezas residuales se compensen con concentra ciones anâlogas de impurezas de tipo opuesto.

El proceso de compensaciôn con litio es un m e dio por el que estas impurezas del material semiconductor llegan a ser electricemente inactivas. Consiste en la difusiôn de iones de litio en el volumen - del cristal de germanio de una manera controlada. Por consiguiente, para la detecciôn de la radiaciôn gamma, el detector de semiconductores mâs adecuado es el de uniôn compensado con litio, que consiste en un cris - tal semiconductor en él que se han prcducido très regiones: una regiôn de tipo p, otra compensada i y — ptra de tipo n. Estas très regiones se han creado

mediante el arrastre o difusiôn de litio. Se ha esco gido el litio como impureza donadora de electrones, por tener un potencial de ionizaciôn muy reducido de sôlo 0.033 eV, de forma que se ioniza fâcilmente con una ligera aportaciôn de energia têrmica . Al tenerel litio un radio atômico pequeno, del orden de --0.3 A? comparado con los espacios interatômicos de - la red cristalina del germanio, los iones de litio - se difunden muy facilmente en el germanio, lo que - permite obtener espesores apreciables de germanio - compensado. Para mantener los iones litio, en posi - ciôn y limiter la excitaciôn térmica de los pares - electrôn-hueco, los detectores de germanio compensado con litio han de operar permanentemente a las temperatures del nitrôgeno llquido.

Existen dos tipos de detectores de Ge(Li): detectores pianos y detectores coaxiales.

Los detectores pianos, tienen dos electrodos - de colecciôn de cargas con una regiôn sensible entre ellos que varia en profundidad de 5 a 15 mm (28).Pre sentan la ventaja de poseer campos de .colecciôn muy uniformes, permitiendo el mlnimo de variaciones en el tiempo de colecciôn de los portadores de carga producidos por los rayos gamma. Esta caracterlstica es muy

importante, ya que el tiempo de formaciôn de un impu]^ so depende de dos factores, en primer lugar de la po-

siciôn dentro del cristal donde tiene lugar la interacciôn y en segundo lugar de la uniformidad del campo de colecciôn. En un trabajo de coincidencia, el tiempo de colecciôn de cargas es muy importante por lo que los detectores pianos son idéales para trabajos - de coincidencia en bajas energîas.

Los detectores coaxiales presentan la ventaja de un mayor volumen sensible y una dériva del campq^ entre los electrodos, xazonable. Hay un tipo de detec tor coaxial de forma trapezoidal que présenta gran - des dérivas del campo dentro de su volumen, lo que - favorece que la interacciôn Compton se absorba total^ mente dentro del germanio, por lo que tienen una exce lente relaciôn pico/Compton. Este tipo de detector - coaxial tiene un tiempo de colecciôn de cargas pebr - que el de los detectores pianos (29)•

Los detectores coaxiales que se emplean habitua^ mente en espectrometrla gamma, suelen tener un volumen sensible grande y tiempos de colecciôn de ^^^yas adecuados.

a fotoeléctrica =oc NZ^ Ey ^*^/cm

dondeZ es el nûmero atômico del material semiconductor.

N es el nûmero de âtomos del semiconductor/cm^.

Por lo tanto, la probabilidad de que un fotôn se absorba por efecto fotoeléctrico, aumenta con el nûmero atômico del material semiconductor del orden de Z^ y disminuye con la energla del fotôn.

Entre 100 KeV y 8 MeV la mayorla de los rayos gamma se absorben mediante el efecto Compton. El rayo gamma sufre una colisiôn elâstica con el âtomo, cediendo parcialmente su energla a un electrôn. El - fotôn sale rebotado y puede sufrir nuevos efectos - Compton o puede ser absorbido por efectos fotoeléctri_COS .

La probabilidad de que un fotôn se absorba por efecto Compton aumenta linealmente con el nûmero atô mico del material semiconductor y disminuye también de forma aproximada linealmente con la energla A 3I - fotôn.

Por encima de 8 MeV el proceso de interacciônque prédomina es la producciôn de pares. La desapari-ciôn espontânea del rayo gamma créa un par electrôn-positrôn, cuya energia cinética es igual a la energiadel fotôn menos la energia équivalente a la masa en -reposo del par electrôn-positrôn de 1.02 MeV. Los —electrones de las capas de Valencia de los âtomos del

semiconductor absorben la energia cinética del posi -trôn. Cuando el positrôn ha perdido su energia cinét^ ca, se aniquila con un electrôn y convierte la ener - gia équivalente a La masa en reposo del par electrôn-positrôn en dos fotones de 0.51 MeV cada uno. Estos -rayos gamma secundarios pueden escapar del semiconductor o pueden ser absorbidos por efectos fotoeléctricoo Compton.

La secciôn eficaz de producciôn de pares aumenta con el nûmero atômico del material semiconductor

2del orden de Z .

Resumiendo todo lo expuesto anteriormente, en un cristal de germanio los fotones son absorbidos por efecto fotoeléctrico, dispersiôn Compton o creaciôn - de pares electrôn-positrôn, siendo la probabilidad de que ocurra cada uno de estos procesos funciôn de la - energia del fotôn y del nûmero atômico del material -

absorbents.

En el caso de nuestro detector, tipo LEPS, se puede ignorar la producciôn de pares, porque para - su energia umbral de 1.02 MeV, la eficiencia del - detector LEPS es muy baja. El proceso Compton tiene una alta probabilidad de producirse, pero, en general, la dispersiôn Compton no es ûtil para el anâl^ sis de energies de radiaciôn debido a que origina - una deposiciôn incomplets y variable de energies en el detector, contribuyendo por lo tanto al fondo - continuo en una amplia regiôn de energies, lo que - reduce las relaciones senal/ruido y oscurece la de- tecciôn de radiaciones de energies mâs baja.

El principal efecto, en cuanto a su utilidad, es el efecto fotoeléctrico en el que toda la energia del fotôn queda depositada en el detector obteniéhdo se una linea caracteristica en el espectro gamma. En el efecto fotoeléctrico, la energia del fotôn inciden te se reparte en energia cinética del electrôn arran- cado y en energia del rayo X emitido por el âtomo que ha sufrido la interacciôn. Puede ocurrir que rayo X sea captado por el detector en cuyo caso la energia total cedida al detector séria la del fotôn incidente, pero también el rayo X puede escapar del detector.

con lo que la energla depositada en el cristal semiconductor séria la del fotôn incidente menos la del rayo X caracterlstico del germanio. Ambos procesos -que originan la apariciôn del fotopico y la del pico de escape se producirân con sus probabilidades corre^ pondientes. Si el fotôn incidente es de energlas ba - jas penetrarâ menos en el detector y la probabilidad de escape aumentarâ. Bay casos en que ocurren interac ciones Compton seguidas de*fotoeléctricas y la radiaciôn no escapa del detector, el efecto prâctico es el mismo que si la primera interacciôn fuera fotoelêctri^ ca. Este efecto aumenta con el tamano del detector.

2.2.3. Instrumentaciôn electrônica para detectores de semiconductores

En cualquiera de los très procesos citados de - interacciôn, la energla del rayo gamma se convierte en electrones energêticos que pierden su energla ciné tica para producir una cantidad de carga que es proper cional a la energla del rayo gamma absorbido. La carga producida se recoge en dos electrodos y se convierte - en un impulse elêctrico mediante un preamplificador - sensible a la carga. Después de una ampliticaciôn y formaciôn del impulse mediante equipos de integraciôn y diferenciaciôn adecuados, los impulsos pasan a un - analizador multicanal donde se registre el espectro -

de altura de inipulso en la pantalla de un oscilosco- . pio.

En la fig. 2-1 se muestra el diagrama bloque - de la instrumentaciôn electrônica asociada a un detector de Ge(Li) que consta de los siguientes elemen tos :

a) Fuente de alimentaciôn de alta tensiôn.

Los detectores de Ge(Li) no necesitan tener una fuente de alta tensiôn con una estabilidad tan - grande como la que es necesaria para los detectores de centelleo porque los fotopicos no suelen variar - de posiciôn con los cambios —3 alta tensiôn. Sin — embargo, es conveniente una alta tensiôn de polariza ciôn que puede producir un pequeno aumento en la ef_i ciencia de detecciôn originado por aquellas cargas - que no han quedado bien compensadas en algunas zonas del detector y que al alcanzarse un nivel de polariza ciôn elevado se convierten en electricamente activas.

b) Preamplificador.

En los detectores de Ge(Li) se utilizan pream- plificadores sensibles a carga eléctrica porque la -

capacidad efactiva de los detectores de semiconductores varia de manera acusada con la tensiôn de po- larizaciôn aplicada.

El preamplificador se debe conectar lo mâs cerca posible del detector para que no aumente la capacidad de salida del detector.

ANALIZADORDETECTOR AMPLIFICADOR

ALTA TENSION

PREAMPLIFICADOR

Figura 2-1. Diagrama bloque de la Instrumentaciôn electrônica asociada a un detector de Ge(Li)

c) Amplificador.

Un amplificador lineal asociado a un detector de Ge(Li) debe tener unas condiciones de diseno taies como un intervalo de ganancia amplio, nivel deruido muy bajo, alta estabilidad con las variaciones1de temperatura, linealidad integral superior al - 0.1 % de 0 a + lOV y TOnstantes de tiempo en la forma ciôn de impulsos variables de 0.1 a 10 ys (31).

d) Analizador multicanal.

El analizador multicanal es un dispositive capaz de seleccionar y clasificar los impulsos segûn - su altura que es proporcional a la energia transfer! da por la radiaciôn electromagnêtica al detector.

Su funcionamiento se basa en la conversiôn mediante un convertidor analôgico-digital de cada impu^ so del detector en un tren de pequenos impulsos pro- porcionado por un oscilador de cuarzo de alta preci- siôn, cuyo nûmero es proporcional a la amplitud del impulse original. El nûmero de impulsos que llegan - al analizador durante el période de la medida es almacenado en una memoria constituida por un conjunto de nûcleos de ferrita magnética, donde cada tren de

Impulsos es almacenado de acueirdo con su nûmero en un elemento constitutive de la memoria. La capacidad de almacenamiento de cuentas en cada canal varia - entre 10 y 10 .

El analizador, ademâs del convertidor analôgico-digital y del oscilador de cuarzo consta de una - pantalla de rayos catôdicos para visualizaciôn de los espectros y de diverses periféricos para la salida de datos almacenados en la memoria, taies como perforado res de cinta de papel de alta velocidad, registres grâficos X — Y para impresiôn del contenido de la memoria, grabadores de cinta magnética, teletipos, etc.

En espectrometria gamma de alta resoluciôn con detectores de Ge(Li), el nûmero de canales que se ut^ liza habituaImente es de 4000. En nuestro caso, para estudiar el espectro de impulsos precedents del ampl^ ficador, se ha utilizado un analizador multicanal de 4096 canales< es decir, con 4 096 nûcleos de ferrita distribuidos en una matriz 64 x 64.

2.3. Origen de los rayos X en los productos de las reacciones nucleares (n. v)

Hasta la fecha en anâlisis por activaciôn se ha prestado poca atenciôn a los rayos X emitidos durante la desintegraciôn radiactiva de los productos de la activa - ciôn y a su posible utilizaciôn para la identificaciôn y cuantificaciôn de los elementos existentes en la muestra.

En general, en las tablas de caracteristicas de los isôtopos radiactivos no aparece reflejada la presencia de la emisiôn de rayos X como una parte del proceso total de desintegraciôn, concretamente en los productos de activaciôn mediante neutrones procédantes de un reactor nuclear que son generalmente isôtopos ±i»estables emisores beta y gamma en los que la producciôn simultânea de rayos X se ha ignorado.

La mayoria de los rayos X de los productos de una - reacciôn nuclear (n,y) son debidos a los procesos que acom panan a la desintegraciôn radiactiva de los radionucleidos formados.

Los isôtopos estables de los elementos, por captura neutrônica originan productos de activaciôn inestables que se desintegran de distintas maneras, dando lugar a la emi-

si6n de rayos X caracterîsticos que se pueden clasifIcar en très grupos atendlendo al mécanisme de su producciôn:

a) Rayos X debidos a la desintegraciôn beta seguida por conversiôn interna.

Este proceso origina los rayos X caracterîsticos - del elemento que le sigue en el sistema periôdico.

La emisiôn de partîculas 3 se da en los istôtopos radiactivos situados a la derecha de la lînea de estabil^idad en la carta de nucleidos, ya que estos nucleidos tienen una relaciôn neutrôn/protôn mayor que la correspon - diente a la zona de estabilidad de sus respectives elemen tos, es decir, tienen un excesu de neutrones. Como consecuencia, uno de sus neutrones se convierte en un protôn - mediante la emisiôn de una parfîcula 3" transformândose - asî en un nuevo nucleido que estâ mâs cerca de la lînea - de estabilidad ô que es estable.

La ecuaciôn que define la desintegraciôn 3 se puede escribir de la manera siguLente:

n -> p + 3 + V

Por lo tanto, en la emisiôn de una partîcula 3 por

un nûcleo, el nûmero de masa de éste permanece irialterado, mientras que el nûmero atômico aumenta en una unidad.

La conversiôn interna es una pérdida de la energia - de excitaciôn del nûcleo hijo formado. Esta energia se tras mite a los electrones de las capas mâs internas que se emiten en forma de grupos monoenergêticos (electrones de con - versiôn), dejando huecos vacios, cuya ocupaciôn por electro nés de capas mâs externas origina la emisiôn de los rayos X caracterîsticos del elemento (Z + 1).

b) Rayos X debidos a captura electrônica orbital.

En este proceso se originan los rayos X del elemento que precede al nucleido radiactivo en el sistema periôdico.

La captura electrônica es un proceso por el cual un isôtopo radiactivo con exceso de protones, con relaciôn a la zona de estabilidad, puede transformer un protôn en un neutrôn, capturando el nûcleo un electrôn orbital, que sue le ser de la capa K que es la mâs cercana al nûcleo, aun - que también puede ser de la capa L.

El proceso de captura electrônica se puede représenter como sigue:

p + e n + V

donde e es el electrôn capturado.

Los cambios que se originan en los valores de Z y A en este proceso son idênticos a los que tienen lugar en - la emisiôn de positrones, A permanece inalterado y Z se - transforma en Z-1. I

Para que la captura electrônica tenga lugar, no es necesario que el nucleido padre tenga un nivel energé- tico muy superior al del nucleido hijo (-Z-1 ) , como ocu - rre en el caso de la desintegraciôn por emisiôn de posi-

atrônes, que sôlo es posible si la masa del âtomo Z supe- ra a la del (Z-1)^ en una cantidad por lo menos de dos ve ces la masa del electrôn, lo que équivale a una energia - de 1.02 MeV.

Como consecuencia del proceso de captura electrônica , el âtomo hijo queda con un nûmero correcto de electro nés, puesto que tiene un protôn menos en su nûcleo que el âtomo padre, pero ademâs, queda un hueco libre en la capa K, (si pertenecîa a ésta el electrôn capturado), que al - ocuparne por otro electrôn mâs externe, da lugar a la em^ siôn de un rayo X caracteristico del elemento f

c) Rayos X debidos a transiciôn isomêrica seguida de conversiôn interna.

dre.Este proceso origina los rayos X del elemento pa-

El isôtopo radiactivo que se ha formado a partir del isôtopo estable por captura neutrônica se encuentra en un estado excitado en el que puede permanecer a veces como tal estado excitado durante segundos, minutes y aûn dias, de acuerdo con su periodo de semidesintegraciôn.

Un nûcleo, en un estado excitado de este tipo, se comporta oomo un Isôtopo diferente y se llama isômero. - La transiciôn al estado 1undamenLa1 se llama transiciôn isomêrica y se puede realizar por emisiôn de la energia de excitaciôn en forma de electrones de conversiôn (32) que se emiten. Los huecos libres se completan con los - electrones de capas mâs externas con emisiôn simultânea de los rayos X caracterîsticos.

Por lo tanto, los dos procesos principales responsables de la producciôn de rayos X en la desintegraciôn radiactiva son: la captura electrônica y la conversiôn - interna de los rayos gamma.

En ambos casos las vacantes se originan en las ôrb_i tas electrônicas mâs bajas, (principalmente en la capa K), de los âtomos que se estân desintegrando. Como la activa-

ciôn con neutrones térmicos origina principalmente isôto pos radiactivos con exceso de neutrones con relaciôn a - la lînea de estabilidad, son relativamente pocos los isôtopos que se desintegran por captura electrônica que puedan producirse en un flujo de neutrones térmicos en un - reactor. Solamente las transiciones isomêricas, (transiciones gamma de alta multiplicidad), presentan coeficien tes de conversiôn interna elevados (33). En general, la conversiôn interna se da con mayor frecuencia en los elementos pesados cuando se emi ter* rayos gamma de baja energîa ( < 0v5 MeV) . En los elementos mâs ligeros y con --rayos de energla mayor, la frecuencia de conversiôn inter na es relativamente pequena, excepto en algunos casos especiales.

Como ejemplo de los mecanismos prédominantes de pro ducciôn de rayos X en la reacciôn (n,y) se puede citar el caso de los isôtopos radiactivos del hafnio.

Por captura de neutrones los isôtopos estables del hafnio (elemento Z) dan lugar a los siguientes isôtopos ra diactivos;

174Hf^2 (n,y) Hf

Hflg* (n,Y) Hf

Hf^2° (n,Y) Hf

17572 ?l/2 =180"72 ^1/218172 ^1/2 =

El isôtopo radiactivo Hf-175 (70.0 d) se desinte - gra por captura electrônica K, dando lugar a la emisiôn de las lîneas caracterlsticas de la serie K del lutecio (elemento Z-1).

El Hf-180^ (5.5 h) por transiciôn isomêrica segu^ da de conversiôn interna, origina la emisiôn de los rayos X de la serie K del Jiafanio (elemento Z) .

El Hf-181 (42.5 d) por desintegraciôn 8 seguida de conversiôn interna de la radiaciôn gamma, da lugar a la emisiôn de las llneas Ka v K6 del tântalo (elemento Z+1) .

En la prâctica la intensidad de la radiaciôn X pro ducida en una reacciôn nuclear (n,y) depende de una se - rie de factores (34) que son independientes del tipo de proceso que acompane a la desintegraciôn radiactiva:

- Abundancia isotôpica y secciôn eficaz de captura - neutrônica del isôtopo.

- Periodo del radionucleido formado que se puede de- sintegrar,bien por captura electrônica o por - versiôn interna.

- Abundancia y naturaleza de otras radiaciones asocia

das que contribuyen al Compton continuo y a la rg- diacidn de frenado.

- Eficiencia de detecciôn en funciôn de la energîa - del detector que estâ relacionada con la longitud de onda de la radiaciôn y el nûmero atômico.

También hay una serie de factores dependientes del tipo de proceso que ha tenido lugar. En este segunda caso se deben citar;

- .ReJ-aciidn entre emisiôn de positrôn y captura elec- trônica, cuando el proceso que tiene lugar es la - emisiôn de positrones.

- Coeficiente de convexsi6n cuando el proceso que - tiene lugar es el de conversiôn interna.

- Rendimiento fluorescente por vacante electrônica - producida.

- Para elementos pesados, la preferencia de emisiôn de rayos K 6 L, que estâ determinada por la estru£ tura de las capas electrônicas del elemento.

3, EXPERIMENTAL

3,1. Determinaciôn del poder de résolueiôn del detector de germanio compensado con litio, LEPS, especial -para fotones de bajas energias.

El poder de résolueiôn de un detector de semiconductores se suele expresar mediante la anchura del pico a la mitad de su altura mâxima, expresada en KeV. El po der de resoluciôn de un detector nos indica la posibili dad de distinguir dos radiaciones gamma de energias muy prôximas, la cual depende de la anchura del pico. La re soluciôn se suele indicar con el anagrama F.W.H.M. ini- ciales de la expresiôn inglesa "Full Width at Half Max£ mun ".

En la regiôn de altas jias es habitual expresar la resoluciôn relative al pjro de 1332.5 KeV del - Co-60 y para la regiôn de bajas energies la relative al pico de 122.1 KeV del Co-57, por ser ambos isôtopos muy utilizados como patrones.

La resoluciôn nos indica también el funcionamien- to global de la cadena de detecciôn, que en el présente trabajo estâ constituida por las siguientes partes:

- Detector de germanio compensado con litio especialpara fotones de bajas energias, LEPS, ORTEC modelo

Este detector es de tipo piano, de baja capacitancla, jlcon un diâmetro de 25 mm, un espesor de 6.8 mm y un - !

3volumen activo de 3 cm . En su parte superior va ac6- plada una ventana de berilio de 10 mm de diâmetro.

Preamplificador de impulses, sensible a la carga mode lo ORTEC 120-4 y filtro de voltaje modelo 119.

Estas unidades estân directamente acopladas al detector para evitar un aumento de la capacitancia de saM da del detector.

Figura 3-1.- Detector LEPS existante en el Labor^Lorio de Técnicas Analîticas Nucleares del Cen tro Nacional de Energia Nuclear "Juan Vi- g6n"

- Amplificador lineal modelo ORTEC 450, con constantes de tiempo de formaciôn de impulses que varian desde 0.1 a 10 ys.

- Analizador multicanal Hèwlett-Packcard de 4096 canales.

La resoluciôn del detector LEPS es una funciôn de la energîa del fotopico y depende del valor de las constantes de tiempo del amplificador y del voltaje de opera ciôn.

Experimentalmente se obtuvieron los siguientes valo res para la resoluciôn, (en KeV), del pico de 122.1 KeV - del Co-57, con un voltaje de operaciôn de 1200 voltios, - en funciôn de los tiempos de integraciôn y diferenciaciôn de los impulsos.

Diferenciaciôn (ys)

(03.

c\o•HüfOuU'<D-PCM

0.5 1 2 5

1 0.893 0.877 0.857 0.921

2 0.817 0.828 0.874 0.836

5 —- 0.965 0.974 0.885

El valor ôptimo de la resoluciôn del detector LEPS obtenido, fuê de 0.817 KeV, para el pico de 122.1 KeV del Co-57, para valores de las constantes de tiempo del ampl£ ficador de 2 y 0.5 ys, respectivamente, y un voltaje de - 1200 V.

La disminuciôn que se observa en el poder de résolu ciôn en relaciôn con los valores ôptimos nominales,del or den de 0.65 KeV, puede provenir del propio detector, o bien de la cadena electrônica (35) ,ya que los factores - que influyen en la resoluciôn de un espectrômetro con detector de germanio son:

- Excesiva corriente de fuga del detector, causada por condensaciôn de humedad dentro del criostato.

- Generaciôn de ruidos microfônicos. En los sistemas criogénicos, las vibraciones mecânicas de los compo nentes del circuito de entrada con respecto a super ficies de distinto potencial pueden ser debidas: al burbujeo del nitrôgeno lîquido, a turbulencias en los sistemas automâticos de transferencia de nitrô geno, a vibraciones de otro equipo en contacte con el criostato del detector o al ruido ambiental.

- Ruido electrônico asociado al conjunto preamplifica dor - amplificador

- Fluctuaciones estadîsticas en la cantldad de carga producida y recogidas por unidad de energîa absor- bida.

Para un determinado sistema los dos primeros facto res son constantes (36% pues dependen de la calidad del detector. Luego para un buen detector, el poder de résolu ciôn en la determinaciôn de las energîas estâ limitado por las fluctuaciones estadîsticas en la recogida de carga y - por el ruido del amplificador.

Para altas energîas el ensanchamiento del pico debido a fluctuaciones estadîsticas llega a ser comparable con el debido al ruido del amplificador, pero para bajas - energîas, que es nuestro caso, al ser menores las fluctuaciones estadîsticas, la anchura del pico viene limitada por el ruido del amplificador.

3.2. Determinaciôn de la eficiencia «bsoluta del detector LEPS en funciôn de la energîa de la radiaciôn gamma.

La eficiencia de detecciôn absolute indica la probabilidad, de que un fotôn de una cierta energîa emitido por una fuente radiactiva, interaccione con el detector, con - la pérdida de una cantidad finita de energîa.

Los valores de la eficiencia de detecciôn absoluta de un detector obtenidos teôrica y experimentalmente — coinciden, en general, con muy buena aproximaciôn, pero en ellos no se ha tenido en cuenta el problema de la radiaciôn difusa, es decir, aquellos fotones que llegan al detector de una forma secundaria mediante dispersiôn o - rebote de los fotones emitidos por la fuente en los diver SOS materiales que rodean el conjunto fuente-detector.

La contribuciôn de la radiaciôn difusa es muy difi cil de evaluar, pero como sabemos que la energîa de este tipo de radiaciôn es menor que la del fotôn emitido por - la fuente, una relaciôn mâs précisa entre el nûmero de fo tones emitido por la muestr^ y el espectro de altura de - impulsos, la darîa una magnitud que estuviese relacionada con la eficiencia del fotopico, puesto que la radiaciôn - difusa no contribuye a la formaciôn del fotopico. Esta magnitud se denomina "eficiencia absoluta del fotopico" y es la probabilidad de que un fotôn gamma de energîa E aparezca dentro del fotopico.

Los valores de la eficiencia absoluta del fotopico no se pueden calculer teôricamente, debido al gran nûmero de interacciones posibles que pueden ocurrir en el detector para que el impulso caiga dentro del fotopico. Por —

ello estos valores hay que determinarlos expérimentaImen te, utilizando un patrôn de calibraciôn.

El método mâs corriente, de calibrar un detector - para medidas de la energîa e intensidad de los fotones,es utilizer fuentes calibradas que emitan uno o varios1rayos gamma cuya energîa e intensidad se conozcan con -

precisiôn. Esto requiere disponer de varias fuentes ra - diactivas taies como Am-241, 1-131, Ta-181, Co-57, Ce-141, Hg-203, Cr-51, Au-198, .. etc., para cubrir con muchas - fuentes el margen de energîas desde 60 a 400 KeV, a causa de la especial forma de la curva de eficiencia en esta regiôn. La calibraciôn con varias fuentes es necesaria para detectores con pobre resoluciôn, como los de Nal(^), pero en el caso del detector de Ge(Li), es posible utilizer una ûnica fuente que emita varios rayos gamma, siempre que los rayos gamma estén bien resueltos y sus energîas e intensidades se conozcan con precisiôn.

El uso de un patrôn de calibraciôn ûnico élimina dos graves causas de error, asociadas, al empleo de diferentes patrones de calibraciôn, para distintas zonas de la regiôn de energîas:

En primer lugar élimina el problana de diferencias, - en la medida de varios patrones, causadas por dérivas en

la ganancia electrônica y, por lo tanto, àumenta la precisiôn de las calibraciones de energîa.

En segundo lugar se evitan las incertidumbres en - la reproducibilidad de la geometrîa y duraciôn de la medida en diferentes muestras.

El selenio-75 es una fuente de calibraciôn muy ade cuada, para la zona de energîas inferior a 400 KeV del - espectro gamma, debido a su perîodo de semidesintegraciôn suficientemente largo, 120.4 d (37), y a que se desinte - gra en un 100%, por captura electrônica, a los niveles - excitados del arsénico-75, de los que pasa a través de 13 transieiones gamma (38) al estado fundamental del arséni- co. Estos rayos gamma cubion el margen de energîas entre 60 y 400 KeV. Es mejor patrôn que el Ba-135, utilizado - en calibraciones anteriores (39) que tiene un doblete (79.6 - 81.1 KeV), que no puede ser resuelto por la màyo rîa de los detectores y, en consecuencia, proporciona un solo punto de calibraciôn en la parte mâs importante de la curva. Ademâs, en la regiôn de 82 a 275 KeV, sôlo — existen rayos gamma muy débiles.

De los rayos gamma del As-75, se han seleccionado 6 bastante intenses, cuyas energîas e intensidades, ind£ cadas en la tabla 3-1, se conocen por medidas muy preci-

sas realîzadas por Nagpal (40), utilizando un detector de Ge(Li) de 8 cm^ y un analizador multicanal de 4096 canales. Como patrones de energîa empleô;

Am - 241 (59.568 ± 0.017 KeV) (41)Cs - 137 (661.595 - 0.076 KeV) (42)

i

Para calcular el porcentaje de fotones absolûtes por desintegraciôn, se ha utilizado el esquema de desin tegraciôn debido a Edwards y Gallagher (43).

Las eficiencias expérimentales se han obtenido para soluciones de Se-7 5, preparadas a partir de una soluciôn de masa total 9.996 gramos y con una actividad ini-cial de 12.41 microcurios/gramo & las 12 horas del --27-2-1974. La calibraciôn se realizô para una geometrîanormalizada, en un envase tipo "duquesa", y un volumen

3total de lîquido de 40 cm , efectuândose la medida direc tamente en contacte con el detector.

Para el câlculo de las eficiencias expérimentales se utilizô el programa, "CALCULO DE LA EFICIENCIA DE UN DETECTOR DE GE LI", escrito en lenguaje Basioo, que se incluye en el Apéndice A.. En este programa se suministran como datos: la dosis total inicial en microcurios/ gramo, el peso total de la soluciôn patrôn en miligramos

y las actividades expérimentales, corregidas por tiempo de desintegraciôn, e intensidad absoluta del fotopico -

considerado en cada caso. Los valores obtenidos para la eficiencia se indican en la tabla 3-2.

Mediante ajuste de los datos de eficiencia por m^ nimos cuadrados y evaluaciôn estadîstica de los mismos, se obtuvo la ecuaciôn que détermina la eficiencia, en - funciôn de la energîa de la radiaciôn, para nuestro detector LEPS, que estâ representada en la fig. 3-3 y que responde a la ecuaciôn:

Ef = 9.20287 . e“^-92444

para las condlclones de geometrîa indicadas anteriormen te, siendo E la energîa de la radiaciôn.

Como se ve claramente en la figura, esta fôrmula sôlo es vâlida en el tramo recto de la curva, a partir de 110 - 120 KeV.

/ T A B L A 3-1

ENERGIAS E INTENSIDADES DE LOS RAYOS GAMMA DE BAJAS ENERGIAS DEL SE-75 *)

Energîa Intensidad(KeV) ("fotones por cada 100 desintegraciones)

66.183 + 0.1 0.92 + 0.0596.682 + 0.1 3.26 + 0.10

120.997 + 0.1 17.1 + 0.51135.907 0.1 56.4 + 1.69198.431 + 0.1 1.67 + 0.08264.258 0.1 60.0

*) Los rayos gamma muy débiles se han excluido.

. T A B L A 3-2

VALORES DE LA EFICIENCIA EXPERIMENTALES EN FUNCION DE LA ENERGIA PARA EL DETECTOR LEPS

Energîa fotopico (KeV)

Eficiencia absoluta del fotopico

66.183 + 0.1 0.95 + 0.0596.682 + 0.1 1.13 + 0.04

120.997 + 0.1 0.93 + 0.03135.907 + 0.1 0.81 + 0.02198.431 + 0.1 0.38 + 0.02

264.258 + 0.1 0.213 + 0.08

1 . 4 -

0,8 -

p0,6 -oo

Q.oo

0,4 -o_3O(O-QOgücgo

0,2 -

15060 80 100 200Energm ( KeV)

Figura 3-3.Eficiencia absoluta del fotopico del detector LEPS, medida con Se-75 como fuente de calibraciôn a una distancia de 0 cm. de la superficie del detector.

Ef = 9.20287. E' ' 444

3.3. Selecclôn de los fotones gamma de baja energîa y rayos X de diverses elementos mâs adecuados para emplearlos en el anâlisis

Se ha realizado un estudio experimental de los fotones de baja energîa y rayos X de diverses elementos - mâs adecuados para identificarlos y determinarlos cuant^ tativamente. Para ello se procedid a la obtenciôn de una colecciôn de los espectros gamma de los productos de la activaciôn con neutrones térmicos de aquellos elementos del sistema periôdico, cuyos productos de activaciôn, presentan n a r a c t e r nucleares adecuadas para poder ser estudiados en las condiciones de trabajo de que dis- ponîamos, es decir;

a) que por activaciôn neutrônica originen radionuclei dos de perîodo de semidesintegraciôn largo, dado que no - disponiamos de instalaciones adecuadas para manipular'isô topos radiactivos de perîodo corto.

b) que sean emisores de radiaciôn gamma de energîas - adecuadas para poderlas medir con nuestro equipo de medida, ya que el detector LEPS sôlo puede utilizarse adecua- damente dentro de un margen de energîas entre 20 y 400 KeV. Se estudiaron un total de 35 elementos del sistema periôdico desde el selenio (Z = 34) hasta el thorio (Z = 90).

El trabajo experimental realizado comprendiô las siguientes fases:

- Preparaciôn de los patrones- Irradiaciôn con neutrones- Obtenciôn de los espectros gamma con detectores de

semiconductores- Tratamiento de los espectros por câlculo electrônico.

A nnnti nuar;iôn ae describen con algûn detalle cada una de estas etapas.

3.3.1. Preparaciôn de patrones de los elementos seleccionados

La preparaciôn de patrones para la irradiaciôn se ha realizado a partir de soluciones madré de con- centraciôn adecuada de cada elemento. La concentra - ciôn del elemento necesaria para obtener en el espec tro de energias gamma fotopicos con actividad sufi - ciente para realizar la medida con una precisiôn determinada, se puede estimar a priori mediante la — ecuaciôn general de activaciôn, a partir de los parâ metros de la misma, taies como el flujo neutrônico - bombardeante, el tiempo de irradiaciôn y tiempo de -

desintegraciôn y el conocimiento de los parâmetros que influyen en la medida de la actividad, principalmente la eficiencia del equipo de medida.

Para preparar los patrones se ha partido de los elementos en forma pura, cuando fuë posible, obien en forma de ôxidos o sales. En este ûltimo caso se han preferido los nitratos si el elemento ^ estâ en forma de c^Jlôn y las sales amônicas si -estâ en forma de aniôn, dado que la activaciôn delN, 0 e H es escasa y no presentan problemas de - interferencias.

La preparaciôn de patrones para irradier a - partir de elementos metâlicos o compuesi-vi, yuxmicos sôlidos, tiene la ventaja de que se pueden pesar - fâcilmente y no presentan problemas para su empaque tamiento durante la irradiaciôn, pero surge una li- mitaciôn debida a que cuando el elemento présenta - una elevada secciôn eficaz de activaciôn, caso bastante frecuente, el peso del patrôn adecuado para no obtener un gran exceso de actividad, debe ser del - orden de microgramos y las pesadas de este orden - estân sujetas a grandes mârgenes de error. Por consiguiente, el procedimiento operatorio que se siguiô consistiô en pesar cantidades del orden de miligra-

mo s de compuestos Merck, grade analîtlco de los ele mentos a determinar, con lo que reducîamos el errorde pesada y después realizar la disoluciôn de los - mismos utilizando âcidos o mezclas de âcidos segün el tipo de compuestos. A continuaciôn se procediô a realizar una disoluciôn adecuada con agua destilada para irradiar directamente una alicuota de la soluciôn. De esta manera se évita que la cantidad de - elemento irradiado dë lugar a una elevada actividad inducida que ocasione dificultades para el transpor te y manipulaciôn de los patrones o haga imposible su medida en forma no destructiva.

En la tabla 3—3 se indican los elementos estu diados, su forma quimica utilizada para la preparaciôn de las disoluciones madré y la concentraciôn - del elemento en la soluciôn expresada en mg/ml. As_i mismo, en dicha tabla se incluyen los isôtopos ra - diactivos productos de la reacciôn (n,y) que se ob- tienen al irradiar con neutrones tërmicos, dichos - elementos junto con su periodo de semidesintegraciôi.

Para la irradiaciôn de los patrones liquides se utilizaron envases tipo vial de polietileno con tapôn de cierre hermêtico, ya que es un material que se ut^ liza frecuentemente para empaqueter muestras liquidas

- T A B L A 3-3

CONCENTRACION DE LAS DISOLUCIONES MADRE DE LOS ELEMENTOS PUROS ESTUDIADOS

Elemento Radionucleidos producidos en la reacciôn (n,7>

1/2 Formaquimicautilizada

Concentraciôn elemento en disoluciôn madré

mg/ml

SelenioBromo

EstroncioMolibdeno

Rutenio

PaladioCadmio

IndioEstanoTeluro

CesioBarioLantanoCerio

m

m

Se-75Br-80Br-82Sr-87Mo-9 9

Ru-97Ru-105Rh-105Pd-109Cd-115Cd-115In-114Sn-117Te-123 Te-131 I -131Cs-134Ba-131La-140Ce-141Ce-143

m

mm

m

120.0 d4.4 h 35.4 h

SeK Br

2.806h Sr (NO3)% 66.2 h (NH^)gMo^024

.4H2O2.88 d Ru 4.44 h 35.88 h13.47 h Pd Br43.053.5

dh

50.0 d14.0 d

120.030.0

dh

CdO

InSn SO Te

8.06 d2.046a Cs

11.5 d Ba(N03>240.27 h La2 O332.38 d Ce 0- 33.7 h

0.2000.268

2.070

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0.2991.751

2.0003.4565.000

0.3670.5250.5001.751

T A B L A 3-3 (cont.)

Elemento Rad ionuc1eidos producidos en la reacciôn (n,y)

1/2 Forma Concentraciôn quimica elemento en djL utilizada soluciôn madré

mg/ml

Neodimio Nd-147 11.06 d Nd^ 0-5 4.286Nd-149 1.8 h OPm-149 53.1 hPm-151 27.8 h

Samario Sm—153 46.8 h Sm2 O3 1.121Europio Eu-152* 9.3 h Eu2 O3 0.864

Eu-152 12.7 aGadolinio Gd-153 242.0 h Gdg O-5 1.735

Gd-159 18.0 hTerbio Tb-160 ,72.1 d ^^4 °7 2.120Disprosio Dy-165 2.32 h "^2 °3 0.348Holmio Ho-166 26.9 h Ho O3 0.873Erbio Er-171 . 7,52 h - 2 °3 . 0.874Tulio Tm-170 127,0 d '^2 °3 1.401Yterbio Yb-169 31.8 d Yb 1.000

Yb-175 4.21 dLutecio Lu—17 6 5.00xl0^°a Lu, O3 4.397

6.74 dHaf nio Hf-17 5^ 70.0 d Hf O2 0.847

Hf-180 5.5 hHf-181 42.5 Q

Tântalo Ta-182 115.0 Q Ta 2.000Wolframio W -187 24.0 h Na2W0^. 2H2O 1.888Renio Re-186 90.0 h Re 1.000

Re-188 16.8 hOsmio Os-191 15.0 d Os 1.000

Os-193 30.0 hIridio Ir-192 74.2 d (NH.i-ZrCl, 0.222

Ir-194 19.15 h

T A B L A 3-3 (cont.)

Elemento Radionucleidos producidos en la reacciôn (n,y)

1/2 Forma Concentraciôn quimica elemento en d^ utilizada soluciôn madré

mg/ml

Platino

OroMercurio

Thorio

Pt-191Pt-195Pt-197Au-199

m

Au-198Hg-195Hg-197Hg-203Pa-133

m

3.0 d4.1 d

18.0 h 3.15 d2,697 d

zj.ü h64.1 h 46.59 d27.4 a

Pt 0.500

Au 3.400Hg(N03)2 0.618

ThO. 0.878

en îrradiaciones de duraciôn moderada, porgue aunque sus propiedades fisicas y mecânicas son excelentes, su resistencia al calentamiento por radiaciôn gamma es bastante limitado y no puede utilizarse para irra diaciones largas.

3.3.2. Irradiaciôn con neutrones térmicos

Como fuente de neutrones para la produceiôn de reacciones (n,y) se ha utilizado el reactor nuclear JEN-1, rnstalado en el Centro Nacional de Energia Nu clear "Juan Vigôn" en la Ciudad Universitaria de Madrid, reactor de investigaciôn de tipo piscina. Este reactor pertenece al tipo de reactores heterogêneos, que utilizan como combustible uranio enriquecido en el isôtopo U-23 5 y estâ refrigerado y moderado por - agua ligera albergada en una gran piscina donde estâ sumergido el nûcleo del reactor, compuesto de hasta 30 elementos combustibles de tipo M.T.R. de plaças - paralelas de uranio enriquecido al 20 % en U-235, de reflectores de grafito y de cuatro barras de control.

Como dispositivos para la irradiaciôn de mues - tras posee: varios canales de irradiaciôn, dos tubos neumâticos con varias salidad adecuadas pata efectuar îrradiaciones cortas de duraciôn inferior a 30 minu -

\tos y dos tubos verticales para Irradiaciones de mayor duraciôn. Estas ültimas han sido los dispositivos de irradiaciôn utilizados en el présente trabajo, ya que el tiempo de irradiaciôn elegido para todas las - muestras fué de 10 horas.

1Los tubos verticales al ser dispositivos de irra

diaciôn situados en las proximidades del nûcleo estân aislados del combustible y del agua que actûa como re frigerante y moderador, lo que permite irradiar las - muestras sin tomar excesivas precauciones para asegu- rar su estanqueidad. La entrada y salida de la« muestras en el reactor nuclear se hizo manuaimente.

El flujo térmico en los tubos verticales es apro ximadamente de 5 x 10^^ neutrones por cm s (44) cuando el reactor JEN-1 opera a su potencia mâxima de 3 megawatios, si bien estâ acompanado de una elevada componente de flujo epitérmico.

3.3.3. Obtenciôn de los espectros gamma de los patro - nés irradiados con ambos tipos de detectores

De cada patrôn irradiado se procediô a una dilu- ciôn 1/40 con agua destilada.

Después de un tiempo de desintegraciôn o "enfriamiento" de aproximadamente 10 horas, se proce diô a medir la radiactividad de estas soluciones en ambos detectores con una geometrîa normalizada, en - envases de polietileno tipo "duquesa", en contacte - con el detector. i

Para la obtenciôn de los espectros gaûtma de la serie de radionucleidos producidos por la irradiaciôn con neutrones térmicos de los elementos seleccionados, se utilizaron los dos detectores de Ge(Li) existentes en el Laboratorio de Técnicas Analîticas Nucleares de la Divisiôn de Quimica y Medio Ambiente del Centro N^ cional de Energia Nuclear:

- Detector de Ge(Li) tipo coaxial, de 40 cm^ de volumen activo, que se emplea para espectrometrla gamma en el margen de energias de 100 a 4000 KeV.'

- Detector de Ge(Li), LEPS, tipo piano de 3 cm^ de -volumen activo que se emplea para espectrometrla - gamma en el margen de bajas energias de 0 a 400 KeV,

Con cada uno de estos detectores se realizaron - varias medidas de la actividad de todos y cada uno de los patrones irradiados, a tiempos diferentes, de acuer

do con los respectivos perlodos ae semidesintegra - ci6n de sus productos de activaciôn.

En la tabla 3-4, aparecen reflejadas las carac terîsticas nucleares de los productos de activaciôn neutrônica por reacciones (n,y) de los 35 elementos seleccionados para nuestro estudio. En la columna 4 se senalan los rayos X y gamma de energîa inferior a 400 KeV identificados en los espectros gamma tomados con el detector liEPS, Por ûltimof la columna 5 corre^ ponde a la intensidad de los distintos picos de cada espectro exprèsada en tanto por ciento con relaciôn - al pico mayor y calculados a partir de las âreas de - los mismos.

En el Apéndice B se incluye una colecciôn de espectros gamma de los productos de activaciôn neutrô nica de los elementos seleccionados, del sistema pe - riôdico desde Z = 34 hasta Z = 90 obtenidos mediante el detector LEPS, para la zona de bajas energîas de - la radiaciôn gamma y rayos X, en el margen comprendi- do entre 0 y 400 KeV.

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3.3.4. Tratamiento por câlculo electrônico de los espectros gamma para la obtenciôn de las energlas y actlvidades correspondientes a cada pico

Los datos de los espectros gamma suministrados por el analizador multicanal de 4096 canales Hewlett- Packard de nuestro eguipo de medida son: el tiempo de duraciôn de la medida y el nûmero de canal y las cuen tas acumuladas en cadet uno de ellos durante el tiempo de medida. Para calcular las actividades correspondien tes a cada pico se procediô, en primer lugar, a la identificaciôn de los fotopicos y al câlculo automât^ co de las âreas netas de los mismos mediante la utili zaciôn del programa GAMMAS, escrito en lenguaje For - tran, para la resoluciôn y câlculo automâtico de espec tros gamma obtenidos con detectores de Ge(Li)(45).Este programa permite procesar los espectros gamma de cualquier nûmero de canales con ayuda de una calculadora electrônica Hewlett-Packard, modelo 2114 B.

El programa realiza el procesado automâtico de los espectros a partir de los datos de los mismos per forados en cinta de papel, suministrados por cualquier tipo de analizador multicanal. Sôlo se suministran ma nualmente al computador via teletipo unos pocos datos

como el nûmero de canales que hay en la cinta y los datos de calibraciôn, ya que el resto del proceso - es enteramente automâtico. Los criterios adoptados para localizar los fotopicos y sus bordes, asî como para determinar el fondo del espectro (formado prin cipalmente por Compton contînuo de picos de ener - glas mâs altas, por la radiaciôn de frenado de las partîculas beta y también por el fondo radiactivo - natural) mediante la generaciôn de una lînea base - artificial por un proceso iterativo de eliminaciôn de los fotopicos, estân basados en el significado - estadistico de las cuentas acumuladas en cada canal que hace posible obtener el fondo correcto debajo - del fotopico.

El progrcima GAMMAS incluye opciones para calcular el ârea de los fotopicos por très mêtodos diferentes: mêtodo del ârea total, método de Cowell y método de Wasson, y también para obtener una serie de secciones del espectro, que se pueden seleccionar a voluntad con datos del contenido del canal y de la lînea base, para procéder a su examen cuanari sea necesario. También es posible tratar er-orc '«ÿ de un - nûmero ilimitado de canales, con un cctk Lador de me moria limitada gracias a la resoluciôn por partes del espectro y la rotaciôn de los datos en la memoria.

Aparté de suministrar la posiciôn y los bordes del fotopico, el programa da su energîa en KeV, su - resoluciôn y también el ârea expresada en cuentas - por minuto calculada de acuerdo con el método seleccionado, el error estadîstico de la misma, el fondo y el limite de detecciôn cualitativa del fotopico de acuerdo con el criterio de Currie (4.6) .

3.4. Aplicaciôn de los fotones de baja energîa en anali -

sis por activaciôn neutrônica

3.4.1. Sensibilidades analîticas de elementos puros obtenidas experimentaImente por la medida de fotones de baja energîa

Las sensibilidades analîticas de los elementosseleccionados, para un tiempo de irradiaciôn de 10 -horas y con un flujo neutrônico de 5 x 10 neutrônes

- 2 -1por cm S , se calcularon a partir del area total neta del fotopico de mayor intensidad proporcionada por el programa GAMMAS (45).

El area neta del fotopico la calcula el programa GAMMAS segûn el método del ârea total, como la suma de las actividades de los canales entre los bordes - inicial y final del pico menos las actividades corre^ pondientes a la linea base. Las actividades se corre- gieron por desintegracion radiactiva, normalizando a un origen de tiempos comûn, ya que los periodos de - semidesintegraciôn de la mayoria de las nucleidos no eran suficientemente largos y las medidas se realiza- rôn necesariamente a tiempo diferente.

En nuestro caso, las correcciones por desinte - gracién radiactiva se refirieron a las 9 horas del - dîa siguiente al final de la irradiaciôn.

Con las actividades expérimentales expresadas - en cuentas por minuto, conociendo la concentraciôn de cada patrôn irradiado, se calcularon en cuentas por - minuto/microgramo las actividades especîficas correspondientes a cada pico de los distintos radioisôtopos Este dato junto con los limites de detecciôn cualitativa de los picos en cuentas por minuto, proporciona- dos por el programa GAMMAS, permite determinar la can tidad minima detectable de cada elemento irradiado pa ra cada uno de los dos tipos de detectores de semicon ductores utilizados en las medidas.

3.4.2. Comparaciôn de las sensibllldades obtenidaspor medidas de fotones de bajas y altas energlas

La comparaciôn de las sensibilidades analîti- cas para les elementos pures obtenidos experimentalmente con el detector LEPS y el detector Ge(Li) tipo coaxial, se ha realizado para el margen de energies del espectro gamma comüm a ambos tipos de detectores que es la zona comprendida entre 90 y 400 KeV.

En la tabla 3-5 se indlcan los radlonucleidos producidos durante la irradiaciôn con neutrones tér- micos, junto con sus correspondlentes periodos de s^ midesintegraciôn, asi como los fotopicos seleccionados en cada caso para el câlculo de la sensibilidad analitica. Las sensibilidades obtenidas con uno y - otro tipo de detector de Ge(Li) se expresan en la ta bla en microgramos. Finalmente en la ûltima columna se valora mediante una "figura de merito" la relaciôn existante entre ambos limites de detecciôn que es la que nos permite juzgar sobre las ventajas de empleo - de uno u otro tipo de detector a igualdad de los restantes paramétrés.

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i3.5. Estudio tentative de la posible aplicaciôn de los

rayos X en anâlisis por activaciôn neutrônica.

3.5.1. Sensibilidades analîticas de elementos puros obtenidos experimentalmente mediante la medida de rayos X

Teoricamente de los elementos de la tabla pe - riôdica se pueden determiner, en un principio, 59 por espectrometrîa de rayos X de los productos de su activaciôn con neutrones. Estos elementos producen, después de activaciôn neutrônica, isôtopos radiactivos que se desintegran con emisiôn de rayos X a tra- ves de los procesos citados anteriormente en el apar tado 2.3. Los rayos X emitidos por elementos ligeros son muy poco energéticos por lo que es muy dificil - medirlos cuantitativamente sin emplear precauciones especiales para disminuir su absorciôn, por lo que - en la practice la espectrometrîa de rayos X es apli- cable unicamente a elementos pesados.

Sin embargo, no todos estos nucleidos pueden determinarse en las condiciones expérimentales del - présente estudio, ya que en algunos casos la intens_i dad de los rayos X es demasiado baja, mientras que -

en otros el radioisôtopo tiene un periodo de semide- sintegraclôn demasiado corto. En el estudio, también hemos excluido los gases nobles como Ar, Kr y Xe quesi bien potencialmente se pueden analizar por esta -técnica, requieren el manejo especial de las muestrasgaseosas. Se han estudiado, por lo tanto, los rayos Xcaracterîsticos de 33 elementos en las condiciones deirradiaciôn y medida dsscritas en los apartados 3.3.2y 3.3.3.

Los resultados obtenidos se muestran en la tabla 3-6 donde se han dispuesto los elementos en orden cre- ciente de su nûmero atômico. Los diferentes tipos de - procesos que han originado la emisiôn de los rayos X - caracterîsticos de lo-; ciistintos elementos (47) aparecen reflejados en la columna 4 con las siguientes si - glas (TI = transiciôn isomérica seguida de conversiôn interna que conduce a los rayos X del elemento Z, CE = captura electrônica orbital que conduce a los rayos X del elemento Z-1 y g = desintegraciôn 3 seguida de - conversiôn interna que conduce a los rayos X del elemen to Z + 1).

Para el calcule de sensibilidades se elegiô en - cada caso el rayo X de mayor intensidad. Sus energias correspondientes, expresadas en KeV, se muestran en la

penûltima columna donde también se indica entre pa- rentesis la linea caracterîstica seleccionada utili zéndose en su designaciôn la notaciôn conveneional de Siegbahn. Las sensibilidades se calcularon a par tir del area total neta del pico proporcionada porel programa GAMMAS (45), para tiempos de irradiaciôn

2de 10 horas y un flujo neutrônico de 5 x 10" n/cm. S y extrapolada a tiempo o después del final de la irradiaciôn. A partir de la cantidad de cada elemen to irradiada se calculô la actividad especîfica correspondiente a cada rayo X que se expresô en cuentas por minuto/microgramo. La relaciôn entre el limite de detecciôn cualitativo para la medida de la - actividad en cuentas por minuto que proporciona el - programa GAMMAS como se indicô en el apartado 3.3.4 y la actividad especîfica permite determiner la cantidad minima detectable de cada elemento mediante la medida de dicho rayo X.

Si dos o mâs radioisôtopos de un elemento se - desintegran con emisiôn de rayos X diferentes las - sensibilidades obtenidas para cada caso se indican - también en la tabla.

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3.5.2. Estudio de las posibles interferencias

Se ha realizado el estudio de las posibles inter ferencias que pueden presentarse en la aplicaciôn de la espectrometrîa de rayos X al anâlisis por activa - ciôn neutrônica. Este estudio comprende dos partes: - interferencias debidas a la presencia de emisores de rayos X y gamma en la producciôn de rayos X del nucle^ do radiactivo de interés présente en la misma matriz e interferencias debidas a la presencia de emisores ra - diactivos en la producciôn de rayos X de otros nucle^ dos estables présentes e n la matriz.

3.5.2.1. Influencia de la presencia de emisores radiactivos en la producciôn de rayos X del radionucleido de interés.

Se han realizado una serie de experiencias con - radlonucleidos emisores de rayos X y fotones gamma de energias baja y media, para estudiar la posible influen cia de su concentraciôn, en la emisiôn de los rayos X producidos durante la desintegraciôn radiactiva del radionucleido de interés que se pretende determiner en la matriz.

En la tabla 3-7 se indican las caracterîsticas

T A B L A 3-7

CARACTERISTICAS FONDAMENTALES DE LOS RADIOISOTOPOS UTILI ZADOS EN EL ESTUDIO DE LAS INTERFERENCIAS

Elemento Rad ionuc1ido 1/2 Energia(KeV)

CromoTerbio

Cr - 51 Tb - 160

Tantale Ta. 182

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52.1 Dy-Kgl.53.5 Dy-KB2 86.8

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100.1113.7116.4152.4156.4 17 9.4198.3 222 .1229.3 264.1

fundamentales de los radioisôtopos utilizados en este estudio Cr-51, Tb-160 y Ta-182 tales como su periodode semidesintegraciôn y las energias de sus rayos Xy gamma.

El metodo experimental empleado fué el siguien-te . Se prepararon dos series de muestras:

La primera; formada por cinco muestras con activ^ dades crecientes de Tb-160 (emisor de rayos X y gamma de energias bajas y médias) en relaciôn: 1,2,4,8 y 16 y una actividad constante de Ta-182.

La segunda serie consistiô en cinco muestras con la misma actividad de Ta-182 en cantidad constante pa ra utilizarla como referencia.

De cada una de estas dos series se tomaron espec tros a diferentes tiempos de desintegraciôn, con el de tector LEPS, en una geometria constante con un volumen normalizado de 40 cm^ en contacte con el detector. Con los datos de la actividad correspondiente a la linea - caracteristica W-KB^ emitida durante la desintegraciôn B del Ta-182 (que es el rayo X seleccionado) se ha estudiado la influencia de la actividad de Tb-160 en - la producciôn de rayos X del Ta-182.

Los resultados obtenidos para la medida de la actividad de los rayos X del Ta-182 vienen indicados en la tabla 3-8,

Se ha procedido al estudio estadistico de los resultados de las dos series mediante la comparaciôn de las médias de ambas series aplicando la prueba t de Student. Previamente se ha realizado una dépura - ciôn de los resultados expérimentales rechazando los valores extremos mediante la aplicaciôn del criterio de Chanvenet, y se ha comprobado que ambas series de datos presentan la misma varianza mediante una prueba F (48). Los resultados de este estudio vienen en la tabla 3-9 y muestran que las médias de ambas series de datos son esencialmente iguales, lo que ind_i ca que la presencia de Tb-160 en cantidades apreciables no ejerce influencia en la actividad del rayo X del Ta-182.

Posteriormente se procediô a un experimento anâlogo al descrito anteriormente pero utilizando - como emisor radiactivo una soluciôn de Cr-51 que tie ne un ûnico rayo gamma de 320.0KeV y que se preparô por irradiaciôn de cromo métal en el tubo vertical - oeste del reactor JEN-1 durante 10 horas. Después de un periodo de enfriamiento el patrôn irradiado se di

T A B L A 3-8

ACTIVIDADES EXPERIMENTALES CORRESPONDIENTES AL RAYO W-K3i EMITIDO DURANTE LA DESINTEGRACION 3~ DEL Ta-182

Nûmerode

Actividad 1- serie (Ta-182 fijo + Tb-160 variable)

muestra (cpm)

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Nûmero Actividad 2- seriede (Ta-182 fijo) -

muestra (cpm)

1 2062.35 1989.74 1840.32 1977.55 2080.912 1909.58 1918.58 1843.11 1852.39 1907.213 1905.34 1946.02 1799.79 I72C."4 1863.084 1936.00 2007.73 1937.64 193 9.01 1990.795 2009.67 2002.88 1935.42 1913.92 1973.3

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ILos valores de las actividades medidas corres

pondientes al rayo X seleccionado del Ta-182 para el estudio de la influencia del Cr-51 en la emisiôn de dicho rayo X se indica en la tabla 3-10. De nuevo el estudio estadistico de los valores obtenidos para las dos series de datos itaoia J-Il) arrojô el resultado de que los valores medios de ambas series eran esencialmente iguales, lo que significa que la actividad de Cr-51 en las cantidad-es anadidas no ejerce influen cia apreciable en la producciôn del rayo X del Ta-182.

3.5.2.2. Influencia de la presencia de emisores radiactivos en la producciôn de rayos X de otros nucleidos estables.

Otro tipo de posible Ir. Lrrferencia puede ocurrir cuando un elemento estable se encuentra en la matriz analizada en una concentraciôn elevada, de tal forma, que la actividad de los radlonucleidos présentes en - la muestra puede producir los rayos X de este elemen-

T A B L A 3-10

ACTIVIDADES EXPERIMENTALES CORRESPONDIENTES AL RAYO W-KB^ EMITIDO DURANTE LA DESINTEGRACION 3~ DEL Ta-182

Nûmerode

muestraActividad 1- serie (Ta-182 fijo + Cr-51 variable)

(cpm)

1 2686.09 2691.06 2614.94 2604.94 2747.602 2640.47 2721.87 2630.28 2585.13 2735.433 2601.72 2692.16 2601.42 2557.64 2670.214 2575.97 2619.89 2547.74 2557.20 2451.625 2372.19 2461.75 2380.27 2358.64 2520.87

Nûmerode

muestraActividad 2- serie

(Ta-182 fijo) (cpm)

-

1 3105.88 2682.71 2651.99 2782.49 2763.652 3086.42 2708.80 2657.23 2776.29 2751.033 3061.22 2667.04 2644.47 2783.00 2722.604 2990.42 2586.18 2577.56 2714.45 2688.055 2808.79 2464.70 2425.23 2541.50 2447.99

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to, y si estas coinciden con los rayos X caracteris- ticos, emitidos durante la desintegraciôn del radionucleido de interés, puede dar lugar a errores en la medida de la actividad de dichos rayos X.

Para determinar la concentraciôn del elemento a la que empiezan a aparecer este tipo de interferen cias se eligiô como emisor gamma una soluciôn de ca balte-60 como fuente radiactiva para la realizaciôn del experimento. Como elementos estables se eligie - ron erbio, wolframio y mercurio.

El experimento llevado a cabo consistiô en pr_i mer lugar en la preparaciôn, para cada elemento esta ^le seleccionado, de c •oco muestras, con una actividad de Co-60 adecuada, y concentraciones crecientes del nucleido estable en CAdm caso, que aparecen ind_i cadas en la columna 4 de la tabla 3-12. La actividad de las soluciones asi preparadas se midiô en el de - tector LEPS en una geometria constante de envases t_i po "duquesa" con un volumen normalizado de 40 on3 en contacte con el detector. Los resultados de las med_i das aparecen reflejados en la tabla 3-12 donde junto a cada elemento estable se ha especificado su rayo X medido, asi como la actividad especîfica correspondiente a dicho rayo X que se produciria en la activa

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ciôn con neutrones (que se conoce experimentalmente a partir de la colecciôn de espectros gamma de ele - mentos puros obtenida con el mismo detector para una irradiaciôn normalizada de 10 horas), las concentraciones de cada muestra estudiada y las actividades - correspondientes medidas en el detector LEPS. La ûltima columna de la tabla expresa el tanto por cien to de interferenoia producido para cada concentra - ciôn, sobre la actividad total, que se produciria en la activaciôn con neutrones de dicho rayo X.

Le la observaciôn de la tabla 3-12 se deduce — que si un elemento estâ présente en cualquier tipo - de matriz, en una concentraciôn inferior a 5 mg/ml, las interferencias causadas por la producciôn de sus rayos X son inferiores al 2.5x10 % cualquiera que sea la actividad.

Como conclusiôn podemos decir que este tipo de interferencias solo tendrân un valor significative en aquellos casos en que la actividad especîfica correspondiente al rayo X producido por efecto de la concentraciôn del elemento en la matriz sea del mismo orden que la actividad inducida por la radiaciôn gamma de otro radionucleido y solo en el caso de que la cantidad de radiaciôn gamma bombardeante tenga un

valor elevado, lo cual no es posible que ocurra en la practice normal de laboratorio, ya que saturaria el analizador.

3.5.3. Posibles errores en la medida de la actividad debidos a absorciôn de rayos X por distinta densidad de las muestras.

En el espectro de energias de la radiaciôn - gamma y X, los fenômenos de absorciôn de radiaciôn debidos a las variaciones d.e densidad de las muestras pueden empezar a acusarse a energias inferiores a 150 KeV ya que son despreciables para radiaciones de energias superiores.

En la regiôn de rayos X las variaciones del coeficiente de absorciôn mâsico, y/p, que expresa la absorciôn por unidad de masa atravesada, depen den de la longitud de onda de la radiaciôn inci - dente y del nûmero atômico de la sustancia absorbante (49). Por consiguiente hay que tener en cuen ta, las variaciones de composiciôn entre muestras o entre muestra y comparador, que impliquen elemen tos de elevado nûmero atômico o elementos cuya di£ continuidad de absorciôn sea inferior a la energia del rayo X considerado ya que en este caso las ra-

diaciones serîan muy fuertemente absorbldas. El coe. ficiente de absorcion cambia en un factor de 10 en c' el borde K (50).

El estudio experimental de la magnitud de - error en la medida de actividad causada por las dife rencias en la densidad de las muestras se ha realiza do mediante una serie de radiosôtopos, emisores de - rayos X y gamma de energies comprendidas entre 30 y 150 KeV, que se prepararon por irradiacidn con neu - trônes térmicos, a partir de sus correspondientes — elementos puros, en el reactor nuclear JEN-1,

Dado que un estudio complete de la absorciôn - de la radiaciôn X, en funciôn de la energia del rayo X y de la densidad de la muestra, hubiese sido demasiado complicado por el ndmero de parâmetros a cpns^ derar, se decidiô comprobar unicamente las variaciones correspondientes a dos situaciones limites. Por consiguiente, muestras de actividad adecuada de los trazadores elegidos, dispersas en dos densidades diferentes, en forma liquida y en un soport?^ constitui^ do por un minerai con un 2 0% de hierro^ se midieron en el detector LEPS.

En la tabla 3.13 se indican las caracterîs- ticas nucleares de los radionucleidos utlllzados junto con las energias de las radiaciones selec- cionadas para este estudio.

En las columnas 3 y 4 se senalan los valores medios de las actividades medidas con nuestro detector, en las dos densidades (minerai y liquida) , y en la ultima fila la relaciôn entre las - actividades correspondientes a las dos densidades estudiadas.

Como se observa en la grâfica de las figura 3-4 obtenida de la representaciôn de la variaciôn de las actividades medidas en ambas densidades en funciôn de la energia de la radiaciôn, la diferen cia en actividad expresada en tanto por ciento re- ferida a la del liquido es del 50% para energias - inferiores a 4 0 KeV mientras que para radiaciones de energia superior a 100 KeV es de un 10%.

En consecuencia, aunque la geometria de me - dida es un problema general de la espectrometria

tos de autoabsorciôn necesitan especial atenciôn cuando se trata de radiaciones de baja energia. En

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Figura 3-4.Variaciôn en la medida de la actividad debida a la densidad.

el anâlisis de rocas y minérales es posible evitarlas diferencias de atenuaciôn de la radiaciôn --entre muestras y comparadores, si se utiliza como comparador una roca patrôn apropiada de composi - ciôn quimica y densidad muy similares a las muestras .

En algunos casos ha sido posible obtenerfuentes de la misma forma geométrica y la misma -intensidad. Bhatt y Townshend (51) solucionaron -este problema en un anâlisis no destructivo de rocas homogeneizando una mezcla de polvo de roca ygrafito como soporte y seleccionando el tiempo de mezcla a partir del estudio de las condiciones ôptimas para mezclar dos componentes realizado porStarkheev y Kurnetsov (52)•

Sin embargo las variaciones en la densidad crean problemas que se pueden evitar dificilmente y conducen a la necesidad de efectuar correccio - nés preparando curvas de autoabsorciôn en cada caso.

3.6. Aplicaciôn de los rayos X y fotones de baja energia al anâlisis por activacîon neutrônica no destructivo de rocas.

Como caso demostrativo de la aplicaciôn de los - rayos X y fotones de baja energia al anâlisis por acti vaciôn neutrônica se ha realizado un anâlisis comparativo con ambos tipos de detectores de la roca patrôn - G-2 del U.S. Geological Survey.

Una muestra de la roca patrôn G-2 con un peso aproximado de 1.025 g. junto con soluciones patrôn de varios elementos, cuyas concentraciones correspondientes se indican en la tabla 3-14, fueron irradiadas en-câpsuladas en viales de poletileno en el reactor --nuclear JEN-1. El dispositive de irradiaciôn utilizadofué el tubo vertical donde el flujo neutrônico es apro

1 1 2 — 1 ximadamente 5x10- n. cm . S .El tiempo de irradia -ciôn fué de una semana y se escogieron tiempos de en -friamiento superiores a 10 dias para evitar las inter-ferencias de aquellos radionucleidos con périodes de -semidesintegraciôn certes que pueden enmascarar el re£to de las actividades los primeros dias después de lairradiaciôn.

Para conocer las variaciones de flujo neutrônico recibidas por las muestras y patrones se empleô como -

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CONCENTRACION DE LAS SOLUCIONES PATRON

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monitor de flujo neutrônico una aleaciôn de cobalto-alu- minio en forma de lâminas metâlicas adosadas a ambos

extremes de la muestra, cuya activaciôn es proporcional al flujo neutrônico recibido por le que la medida relat^ va de la actividad inducida en los monitores permite — obtener directamente la relaciôn de los flujos recibidos por las muestras y patrones correspondientes.

Después de la irradiaciôn, la muestra y 1ml de ca da soluciôn patrôn fueron transferidos a viales de polie tileno limpios. Las muestras y comparadores se midieron en la misma geometria para obtener sus espectros gamma.

En la espectrometria gamma se utilizaron simulta- neamente dos detectores de Ge(Li):

- Detector de Ge(Li), LEPS, ORTEC modelo 80 13-25400 tipo3piano de 3 cm de volumen activo con un poder de résolu

ciôn de 0.817 KeV para el pico de 122.1 KeV del Co-57.

- Detector de Ge(Li), Nuclear Enterprises, tipo coaxial de 40 cm^ de volumen activo con un poder de resoluciôn teôrico de 3.5 KeV para el pico de 1332.3 KeV del - Co-60.

En cada caso las senales procédantes del detector se amplificaron mediante un preamplificador de impulses

sensible a la carga y un aunplifIcador lineal ORTEC mod^ lo 450, con constantes de tiempo de formaciôn de impul - SOS, difereciaciôn e integraciôn ajustables, cuyos valores ôptimos seleccionados fueron en ambos casos 2 ys re£ pectivamente. Los impulsos del amplificador se analiza - ron y almacenaron en un analizador multicanal Hewlett - Packard de 4096 canales.

En todas las medidas realizadas se procediô a la - representaciôn del contenido de la memorîa del analiza - dor mediante un registre grâfico X-Y Hewlett - Packard.El espectro gamma de bajas energias de la roca G-2 toma do con el detector LEPS aparece representado en las figu ras 3-5a y 3-5b que corresponden a los margenes de energias de 0 a 200 KeV y de 200 a 400 KeV respectivamente - para una mejor visualizaciôn del espectro. La figura - 3-6 corresponde al espectro de la misma muestra tomado - con el detector de Ge(Li) convencional en el intervalo - de energias de 0 a 4 00 KeV comûn a ambos tipos de detectores .

La calibraciôn de ambos sistemas se llevo a cabo - en el caso del detector convencional con emisores de radiaciôn gamma de energias adecuadas para cubrir el inter valo de 0 a 2000 KeV taies como Co-60 (1173.2 y 1332.5 KeV), Cs-137 (661.6 KeV) y Mn-54 (834.8 KeV). Con el detector

LEPS el sistema se calibrô con Ta-182 emisor de fotones y rayos X que cubren el margen de energias gamma desde 58 KeV hasta 300 KeV.

Para la identificaciôn y calcule automâtico de las energias y de las areas netas de los picos se ha utiliza do el programa GAMMAS (45). Para la identificaciôn de - los radionucleidos emisores de los rayos gamma se han utilizado diferentes compilaciones de energias gamma — especialmente las realizadas por Crouthamel (53), Dams y Adams (54) y Erdtmann y Soyka (55*56). Las energias asig. nadas en nuestro caso han sido tomadas de Erdtmann y Soyka (55,56) mientras que las energias correspondientes a los rayos X han sido tomadas de Bearden (57).

Las figuras 3-5a y 3-5b indican el espectro gamma de la roca G-2 obtenido mediante el detector LEPS diez dias después del final de la irradiaciôn. En dichas fi - guras debido a la enorme aglomeraciôn de picos existente especialmente en la zona de energias por debajo de - 150 KeV, a cada pico se le ha asignado un nûmero. La relaciôn de energias correspondientes a cada uno de dichos picos numerados aparece en la tabla 3-15 donde junto a - cada pico se indican los radionucleidos asignados con - las energias de las radiaciones correspondientes exprès^ das en KeV.

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En la tabla 3-16 se indican las posibles interfe - rencias de los radionucleidos identificados en los espe£ tros gamma obtenidos con ambos tipos de detectores de - Ge(Li), de la roca G-2 activada con neutrones térmicos, en el intervalo de 0 a 400 KeV. En la columna 3 se indican las interferencias présentes en el espectro gamma obtenido mediante el detector LEPS mientras que en la co lumna 4 se senalan aquellas interferencias que, ademâs - de reflejadas en la columna 3, se presentan en el espectro gamma del detector convencional.

Ademâs en la tabla 3-16 se han subrayado aquellos picos con intensidad suficiente, para utilizarlos en la determinaciôn cuantitativa de los elementos présentes en dicha roca. Asimismo se han subrayado aqool-as energias que tienen mâs probabilidad de producir interferencias - debido a la abundancia de las mismas.

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A la vista del estudio realizado se puede concluir que la aplicacidn conjunta de dos detectores de Ge(Li),

3un detector tlpo coaxial de 30 cm y un detector tipo - piano (LEPS) de 3 crn , en la determinacidn de los elemen tos constituyentes de rocas y minérales por analisis por activaciôn con neutrones térmicos no destructivo aumenta el nümero de elementos determinables asi como la sensibi lidad analitica. Un detector pequeno con excelente reso- luciôn como el LEPS, puede incrementar considerablemente la precisiôn en la determinaciôn de nucleidos cuyas tran siclones mâs fuextes correspondan a energias por debajo de 200 KeV.

Para la determinaciôn de radionucleidos la vida larga taies como- S^-47 (3.40d), Cr-51 ( 27 . 8d) . Fe-59(44.6d), Ba-131(11.5d), Hf-181(42.5d) y Pa-233(27.4d), se pueden utilizer ambos detectores sin apreciar ninguna ventaja - especial de uno sobre otro.

Es en la determinaciôn de los elementos del grupo dé las tierras raras donde se aprecian claramente las ven tajas del detector LEPS, ya que las transiciones mâs inten sas de los nucleidos correspondientes al grupo de los lan tânidos se presentan en energias inferiores a 200 KeV.

En el caso del cerio, se observa que para obtener va lores précisés mediante el detector convencional, se debe

eliminar la contribuciôn del Fe-59 (142.5 KeV) en el■

CO de 145.4 KeV del Ce-141, aunque esta contribueidn-^delS Fe-59 al pico multiple sea solo de un 3% en el caso de ' las rocas siliceas como la G-2. Sin embargo con el detec # tor LEPS el pico de 145:4 KeV del Ce-141 estâ perfectamente separado del pico de 142.5 KeV del Fe-59.

En el neodimio, el pico de 91.1 KeV del Nd-147 aps rece completamente resuelto en el espectro tomado con el detector LEPS y libre de cualquier tipo de interferencia-

En el caso dei europio se suele seleccionar el pico de 121.8 KeV del Eu-152 (12.7 a) para el calcule de la - concentraciôn correspondiente de europio en la muestra. - En el espectro tomado con el detector convencional esta — linea présenta una interferencia bastante importante del pico de 123.7 KeV del Ba-131 (11.5 d) durante las primeras semanas después del final de la irradia. Estos dos -picos estân perfectamente resueltos y c. parados en el -espectro tomado con el detector LEPS aunque el contenido de bario en la roca G-2 es bastante alto.

En el terbio, el problema que se plantea, en elespectro tomado con el detector convencional, es que - aunque los picos de Tb-160 correspondientes a energias su periores a 4 00 KeV son bastante intenses sin embargo la -

mayorîa de sus picos contienen una o mSs interferen - cias de otras especies. Se puede seleccionar el pico de 298.5 KeV después de eliminar la contribucidn del pico de Pa-233 de 300.1 KeV. El detector LEPS puede resolver la linea de 86.8 KeV del Tb-160 pero en este caso hay - que sustraer una pequena actividad de la linea de 86.6 KeV del Pa-233 bastante debil. Es importante deter minar la cantidad de Tb-160 con buena precisiôn para eliminar su contribuciôn en los picos prôximos de otros radionucleidos, el pico de 137.8 KeV del Yb-169 yal pico de 216.0 KeV del Ba—131 antes de determiner las actividades correspondientes a estos dos nucleidos.

En el caso del yterbio, que entra dentro del qru- po de las tierras raras pcsadas, a pesar de su -cn. i - dad, el pico de 110.0 KeV del Yb-169 no se _Led»_ jclec- cionar para su determinaciôn cuantitativa, porque presen ta sérias interferencias de los rayos “-Ké del Pa-233, Existen otros picos de energias super lores del Yb-169 - como es el de 197.8 KeV pero se deben eliminar previamen te las contribuciones del Fe-59 (192.5 KeV) y del Tb-160 (197.0 KeV). Por lo tanto existen un gran nûmero de difi cultades para una evaluaciôn précisa de yterbio con el - detector de Ge(Li) convencional. Con el detector LEPS si se selecciona la linea de 63.5 KeV, esta es dependiente de la proporciôn de hafnio y lutecio existante en la

muestra, ya que con este pico del Yb-169, interfieren los rayos X del Hf-175 (Lu-Kgg: 63.0 KeV) y del Lu-177 (Hf-K$^: 63.2 KeV). La mejor soluciôn es elegir el rayo gamma de 177.0 KeV donde no es necesario eliminar - ninguna actividad interferente.

Por ûltimo senalaremos las ventajas del detec - tor LEPS en el caso del tântalo. En el espectro del Ta-182 tomado con el detector LEPS se puede seleccio - nar la lin^^ de 67.7 KeV libre de interferencias, salvo una pequena contribuciôn del rayo Ta-K32(Hf-181) de 67.0 KeV 6 el pico de 100.1 KeV, eliminando la interferencia del Pa-233 (U-Ka^:98.4 KeV). Para el detector convencional no es accesible el pico de 67.7 KeV y el

pico de 100.1 KeV aparece i ■ 'o-, o.

4.- REGIMEN

Se ha realizado un estudio sistemâtico de la apli- càciôn de la espectrornetria gamma de alta resoluciôn de la zona de bajas energias del espectro, al anâlisis por activaciôn neutrônica.

Este estudio se ha podido efectuar gracias a la - disposibilidad de un detector de Ge(Li), LEPS, tipo piano, de pequeno volumen, cuvas especiales caracterîsticas de resoluciôn y eficiencia le hacen especialmente apro - piado para el estudio de esta regiôn de energias del espectro gamma, pudiendo poner de manifiesto aspectos del mismo que no habian podido ser revelados con anteriori - dad.

Asimismo, la obtenciôn y trat3Làx.:--. w.; de date le - numerosos espectros gamma se ha llevado a cabo por calcu lo electrônico, aprovechando los medios existantes en el Laborator 17 de Técnicas Analit riucleares, no solo-decomputador, sino especialmente de programaciôn para el - calcule de espectros, taies como los programas GAMT4AS y similares sin los cuales no hubiera sido posible la real_i zaciôn de este trabajo.

Previamente a la labor experimental, se realizaron las determinaciones del poder de resoluciôn del detector LEPS y del sistema electrônico, asi como la de la eficien

cia absoluta del detector mediante la utilizaciôn de una soluciôn patrôn de selenio-75 en las condiciones - geométricas normalizadas utilizadas en todas las medidas. La importancia de esta calibraciôn en eficiencias del detector es fundamental, ya que de esta forma los resultados de las medidas se pueden expresar de forma absoluta, por lo que los resultados obtenidos en esta investigaciôn son perfectamente comparables con los - obtenibles en otros laboratorios, con cualquier otro tipo de detector, con geometries diferentes, con otro reactor nuclear distinto como fuente de irradiaciôn - etc.

El estudio bibliogrâfico realizado, sobre la apl^ caciôn de la zona de bajas energias del espectro gamma en anâlisis por activaciôn neutrônica, indica que los - primeros ensayos de este tipo se realizaron en 1067 -utilizândose contadores proporcionales y detectores de Nal(Tl) de muy poco espesor.Aunque el desarrollo de los detectores de semiconductores impulsô las aplicaciones de la espectrometria gamma no destructiva al anâlisis - por activaciôn, casi todas las aplicaciones se han realizado en el campo de las zonas de energias superiores a 2 00 KeV, existiendo solo algunos casos aislados, en - los que se han estudiado la medida de fotones de baja - energia y los rayos X para su aplicaciôn al anâlisis

por comparaciôn, faltando un estudio sistemâtico y exhaustivo de los mismos ya que el mas complete reali zado por Meinke en 1973 comprende unicamente cuatro - elementos (bromo, cobre, plata y cobalto), aplicado a la determinaciôn de estos elementos en cabellos huma- nos (19).

Ademâs se ha realizado un estudio teôrico sobre los mécanismes de producciôn de los rayos X de 1rs pro ductos radiactivos originados en las reacciones nuelea res tipo (n,y) que tienen lugar durante la irradiaciôn de las muestras en un reactor nuclear, presentândose - un resumen de los mismos en el apartado 2.3.

La clasificaciôn del mécanisme de producciôn de los rayos X es de vital importancia para la asignaciôn correcta de los mismos al elemento que se desea determinar, ya que los rayos X producidos no siempre corres^ ponden a dicho elemento sine que pueden ser los carac- terîsticos del elemento que le precede o sigue en el - sistema periôdico, dependiendo del tipo de desintegra- ciôn radiactiva que sufre el nucleido que se desinte - gra. Estos très casos son los siguientes:

a) Los radionucleidos que sufren desintegraciôn beta - seguida por conversiôn interna emiten los rayos X

caracterîsticas del elemento que la sigue en el sistema periôdico.

b) Los radionucleidos que se desintegran mediante el proceso de captura electrônica orbital emiten los rayos X caracterîsticos del elemento que le prece de en el sistema periôdico.

c) Los radionucleidos que sufren un proceso de tran siciôn isomérica seguido de conversiôn interna emiten los rayos X caracterîsticos del elemento - que se desintegra.

De las investigaciones realizadas en la présente tesis se pueden obtener las siguientes conclusiones:

1) Teoricamente la espectrometria gamma de alta résolu ci6n de la zona de bajas energias del espectro, pre senta caracteristicas adecuadas para su empleo en ™ anâlisis por activaciôn no destructivo, ya que to - dos los radionucleidos productos de activaciôn {n,y) emiten rayos X y muchos de ellos fotones de baja energia.

2) Los ^“tectores de semiconductor^^ de Ge(Li) de tipo piano reunen propiedades idôneas para realizar la - espectrometria gamma de esta regiÔn del espectro, - por las siguientes razones:

Poseen una excelente resoluciôn del orden de los -eV.

Tienen eficiencias relativamente altas para la - region de energias entre 100-200 KeV.

Su eficiencia para altas energias es muy baja por lo que. el fondo debido al efecto Compton en la regiôn de bajas energias es muy pequeno.

Todas estas caracterîsticas hace que este tipo de detector sea muy adecuado y de gran sensibilidad, p^ ra las medidas no destructivas de mezclas complejas de tadionucleidos emisores de rayos X y fotones de - baja energia, resolviendo espectros cuya resoluciôn es imposible con otro tipo de detectores.

3) El estudio de las caracteristicas nucleares de los - radionucleidos productos de activaciôn (n,y) ha permitido realizar una selecciôn de 35 elementos del sistema periôdico, desde el selenio (Z=34) hasta el thorio (Z-90) cuyos productos de activaciôn presen - tan caracteristicas nucleares adecuadas para poder - utilizer la regiôn de bajas energias del espectro. Esta selecciôn se ha realizado a base de los siguien tes criterios:

- Abundancia isotôpica y secciôn eficaz de activa - cion del isôtopo es table adecuadas.

Période de semidesintegraciôn del producto sufLcien temente largo.

Productos de activaciôn emisores de rayos X o foto nés gamma de energia inferior a 4 00 KeV.

4) Se ha conseguido una colecciôn de los espectros de rayos X y fotones gamma de baja energia, comprendi- dos en el margen de 10 a 400 KeV, emitidos por los productos de activaciôn neutrônica de los 35 elemen tos seleccionados. Algunos de ellos se han obtenido por primera vez pues no existen antecedentes niblio grâficos de los mismos. En dichos espectros se han identificado y asignado los rayos X y fotones de ba ja energia correspondientes, de acuerdo con los datos teôricos de los que se dispone en la literatura.

Mediaute el detector de semiconductores de - Ge(Li), LEPS, de tipo piano con un volumen activo de 3 cm^, se tomaron los espectros de los productos de la activaciôn de soluciones patrôn de concentraciones conocidas de los elementos seleccionados, irra - diadas durante 10 horas en el tubo vertical del reac tor JEN-1 y dejadas enfriar durante 15 horas. Asimi£ mo se obtuvieron los espectros de las mismas muestras con un detector de Ge(Li), de tipo coaxial con un volumen activo de 40 cm?, a efectos comparatives.

5) El tratamiento de los datos de los espectros obtenidos con los dos detectores se ha realizado mediante una - calculadora electrônica con el programa GAMMAS que lo caliza la posiciôn de los picos y détermina sus ener-

gias. Ademâs, calcula las areas de los picos, el - error estadîstico, asi como el limite de detecciôn cualitativa de los mismos. A partir de las areas delos picos obtenidos por el programa se han calcula- do las sensibilidades analîticas para cada elemento, expresadas como la cantidad minima de elemento detec table por medida del pico de mayor area, en las condiciones normalizadas de irradiaciôn y medida de la actividad empleadas durante todo este trabajo.

Dada la diferente problemâtica que présenta elempleo de rayos X y fotones gamma de baja energia,en el anâlisis por activaciôn, no tanto en cuantoa las diferencias en energias de ambos tipos de - radiaciones, que incluso pueden superponerse en - algunos casos, sino principalmente por mecanismo de origen de las mismas y las posibilidades expérimentales de detecciôn de que disponemos en nue£ tros laboratorios, el tratamiento desarrollado pa ra ambos tipos de radiaciôn sigue dos caminos distintos.

6) En el caso de los fotones gamma de baja energia, cuyamedida en el margen de energias de 9 0 a 4 00 KeV ha si

do posible realizarla en ambos detectores se ha efectuado una comparaciôn directa de las sensibilidades, para un mismo fotopico, en ambos detecto -

res, con el resultado de que 18 elementos presentan mejor sensibilidad con el detector LEPS que con el Ge(Li) convencional, oscilando los factores de mejo- ra entre 3600% y 20%. El resto de los elementos no présenta mejoras apreciables en el aspecto sensib^ lidad. Es claro que estas cifras relativas varia - rân con la eficiencia de los detectores, pero las cifras obtenidas en este trabajo pueden considerar se cifras promedio al ser los detectores empleados de tamano medio y por consiguiente con una eficiencia representativa del promedio.

También hay que tener en cuenta, que los datos de sensibilidades obtenidos se refieren a elementos puros, y por lo tanto son cifras desfavorables para el detector LEPS, ya que en la practica real, al - existir otras actividades, aumenta el fondo debido a los efectos Compton de otras energias con el de - tector convencional mucho mâs rapidamente a como lo hace en el detector LEPS, por lo que las sensibilidades reales, en el caso de muestras complejas, favo recen al detector LEPS por un factor proporcional a la radiactividad total de la muestra y tanto mayor - cuanto mâs energéticas sean las radiaciones emitidas

7) La utilizàciôn del detector LEPS para fotones gamma de bajas energias, si résulta ventajosa, en el aspec

to de sep^aciôn de los picos y disminuciôn de las - interferencias, debido a su elevado poder de résolu- ci6n. Esta ventaja es tanto mâs notable al aumentar la complejidad de la muestra, por lo que no es posible dar datos cuantitativos de su magnitud, ya que depende de la zona de energias y del nûmero de picos que aparecen en el espectro de esa zona, lo cual es funciôn de la complejidad de Ta muestra y del tipo - de radionucleidos présentes en la misma. Unicamente, a titulo ilustrativo podemos decir que en el margen de energias de 90 a 150 KeV, se pueden solapar 3 o 4 picos completamente en el detector convencional, - mientras que con el detector LEPS pueden detectarse sin interferencias una cifra cinco o seis veces supe rior. Un ejemplo de esta posibilidad se présenta mâs adelante con el anâlisis de rocas patrôn del U.S. - Geological Survey empJ^ando ambos tipos de detectores.

8) Las sensibilidades analîticas obtenibles experimental^ mente mediante la medida de los rayos X con ;1 detector de semiconductores LEPS, son en general mâs bajas o del mismo orden de magnitud que las obteniblec para los mismos elementos, utilizando un detecto? n Ge(Li) convencional para la medida de fotones gamma de otras energias, dado que no es posible efectuar, com- paraciones directas sobre un mismo rayo X ya que este

no es detectable por los detectores convencionales.

Sin embargo el empleo de la espectrometria de rayos X para el anâlisis por activaciôn no destructivo, présenta algunos inconvenientes, tales como posibles interferencias en la producciôn de rayos X que conduciria a un error por exceso, - asi como atenuaciones y absorciôn de los rayos X por la propia muestra cuandc enta caa muy densa lo que conduciria a un error por defecto. Para - évaluar la magnitud de esfas interferencias se - ha estudiado experimentalmente su variaciôn en - funciôn de los paramètres que les afectan, obte- niendose las siguientes conclusiones;

9) La existencia de radionucleidos emisores de fotones gamma y de rayos X en la muestra medida, no ejerce incluencia apreciable estadisticamente en la produ£ ciôn de un rayo X de otro radionucleido presents en la muestra hasta un margen de actividades del orden de 20 veces superior al del radionucleido productor del rayo X. Los experimentos se han realizado indi£ tintamente con emisores de rayos X y fotones gamma como asimismo con emisores de fotones gamma puros y en todos los casos han resultado negativos.

10) Los experimentos realizados para determiner si la presencia de emisores radiactivos en la muestra, tiene influencia, en la producciôn de rayos X deotros nucleidos estables présentes en cantidades apreciables en las muestras hân resultado negat^ vos. Estas interferencias pueden tener importancia en dos casos:

- Cuando el elemento estable interferente tiene - poca sensibilidad analitica y por tanto tiene - que estar présente en cantidades abundantes por lo que puede originar rayos X factibles de poder medirse.

- Cuando el rayo X p r o d u ido por el elemento estable es el mismo que el '^orrespondiente al elemen to analizado por ser ambn« vecinos en el sistema periôdico.

Determinaciones expérimentales en ambos casos, - con la mâxima cantidad de emisor gamma que puede - soportar el detector sin distorsionar el espectro (tiempo muerto del analizador del 35%.) y concen - traciones crecientes de hasta 20 mg/ml del elemento estable han probado que la interferencia en los casos mas desfavorables es inferior al 0.02%.

11) La autoabsorclôn de los rayos X por la muestra depen de de la composiciôn de la misma y de la energia de la radiaciôn y puede llegar a ser significative para los rayos X de baja energia. Ello no crearia problema en el caso del anâlisis por activaciôn si muestras y comparadores tuvieran ra misma composiciôn pero al no ocurrir asi en la prâctica, estas diferencias pue den originar errores importantes, los experimentos - han demostrado que ’’as diferencias de i.iLoi.z idad de - los rayos X entre una muestra liquida y un minerai con el 20% de hierro pueden llegar a ser del 50%. para energias inferiores a 50 KeV y de un 10% para j.a- yos X de energias del orden de los 100 KeV. Por tanto en el empleo de los rayos X en anâlisis por activa - ciôn es preferible en lugar de utilizer el metodo del comparador recurrir al metodo del patrôn interno.

Para comprobar en la prâctica las ventajas de la espectrometria gamma de la zona de bajas energias del espectro empleando detectores de semiconductores de Ge(Li) de alta resoluciôn, se ha realizado el anâlisis complète de una roca patrôn, el granite G-2 del U.S. Geological Survey comparando los - resultados obtenidos realizando la espectrometria gamma con un detector de Ge(Li) convencional y un detector de Ge(Li) tipo piano, en el intervalo de

10 a 400 KeV.

Para ello las muestras y comparadores fueron - irradiados de la forma habitual en el tubo vert^ cal del reactor JEN-1 durante una semana. Al cabo de 10 dîas de enfriamiento se tomaron los espectros gamma de las muestras con ambos tipos de detectores a efectos comparativos. El estudio e interpretaciô» do los espectros ha permitido obte ner las siguientes conclusiones:

12) En el espectro tomado con e l _ d e t e c t o r t . e p s <=# han - identificado un total de 63 picos en la regiôn de - energias entre 10 y 400 KeV de los que la mitad '12 picos) estân per debajo de 3 ce '’'0 KcV, limi' . prâct_i CO del detector convencional. En el intervalo de ener gias entre 100 y 200 KeV se pueden identificar 17 picos en el detector LEPS y solo 7 en el convencional. Ello permite aumentar tanto el nûmero de elementos de terminados como la sensibilidad analitica, asi como - la precisiôn en la determinaciôn de nucleidos cuyas - transiciones mâs intensas corresponden a la regiôn de energias entre 100 y 2 00 KeV.

13) Debido al elevado poder de resoluciôn del detector - LEPS, la gran ventaja de dicho detector consiste en la anulaciôn de multiples interferencias que por superpo-

10 a 400 KeV.

Para ello las muestras y cougaradores fueron - irradiados de la forma habitual en el tubo verti cal del reactor JEN-1 durante una semana. Al cabo de 10 dîas de enfriamiento se tomaron los espectros gamma de las muestras con ambos tipos de detectores a efectos comparativos. El estudio e interpretaciôn de los espectros ha permitido obte ner las siguientes conclusiones:

12) En cl ccpcctro tomado con el defector LEPS se han - identificado un total de 63 picos en la regiôn de energias entre 10 y 400 KeV de los que la mitad (32 - picos) estân por debajo de 120 KeV, limite prâcti CO del detector convene ion,; i. En el intervalo de ener gias entre 100 y 200 Ke'sr se pn^den identificar 17 picos en el detector LEPS y solo 7 en el convencional. Ello permite aumentar tanto el nûmero de elementos de terminados como la sensibilidad analitica, asi como - la precisiôn en la determinaciôn de nucleidos cuyas - transiciones mâs intensas corresponden a la regiôn de energias entre 100 y 200 KeV.

13) Debido al elevado poder de resoluciôn del detector - LEPS, la gran ventaja de dicho detector consiste en la anulaciôn de multiples interferencias que por superpo-

siciôn de picos se presentan en el detector convencional. Esta condiciôn, que simplifica mueho los calculos y aumenta la precisiôn de la medida - es - especialmente cierta para el caso de la détermina - ciôn de los elementos de las tierras raras, cuyas - transiciones mâs intensas se presentan en energias inferiores a 200 KeV. En el texto se aclaran una por una las ventajas de empTear el detector LEPS en el anâlisis de una mezcla Sierras raras, caso - muy frecuente en la determinaciôn de minérales y ro cas y que se ha demostrado que e& de importancia v^ tal en geoquimica y c o s m o q u i m ^ ^ a

14) Como conclusiôn final podemo^ ouLablecer la siguien te; La espectrometria gamma alta resoluciôn de la regiôn de bajas energias del espectro con detectores de Ge(Li) de tipo piano, grandes ventajassobre el empleo d e d e t e c t o r e s convencionales en el anâlisis por activaciôn neutrônica no destructivo de materiales muy complejos.

Estas ventajas estân basadas en el mayor poder de resoluciôn y mener fondo de esta regiôn del espectro debido al efecto Compton de este tipo de detectores, que incrementan el nûmero de elementos determinables, su sensibilidad y disminuyen las interferencias. lo

que se pone especialmente de manifiesto cuando se obtiene el espectro de la radiaciôn gamma de energia inferior a 250-300 KeV.

Mientras que el empleo de fotones de baja energia en analisis por activaciôn no présenta dificul tades técnicas especiales, el empleo de los rayos X emitidos por los productos de activaciôn de los nucleidos estables, que présenta unas sensibiTtda- des comparables con lus fotones gamma y en mucnas casos mejores, ticnc talcc dificultades debidas a la autoabsorciôn de los rayos X por la muestra que no es posible emplear el metodo del comparador siendo necesario recurrir al metodo del patrôn interno, mucho mâs complice tecnicamente.

El empleo con detectores apropiados de la zonadel espectro entre 100 y 250 KeV se recomienda fuertemente para el anâlisis no destructivo de los elementos de las tierras raras en materiales complejos como suelos, rocas y minérales que no es posi -ble realizar de otro forma, sino recurriendo a - complicadas y tediosas separaciones radioquimicas.

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APENDICE

APrograma para el calculo de la eficiencia del detector de Ge(Li).

BColeccidn de espectros gamma de los productos de activaciôn neutrônica de los elementos seleccionados del S.P. desde Z=3 4 hasta Z=90 ujjtenidos mediante el detector LEPS

PROGRAMA PARA EL CALuulüu DE LA EFICIENCIA DEL DETECTOR DE GE LI

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COLECCION DE ESPECTROS GAMMA DE LOS PRODUCTOS DE ACT. VACION NEUTRONICA DE LOS ELEMENTOS SELECCIONADOS DEL ■S.P. DESDE Z = 34 HASTA Z - 30 OBTENIDOS MEDIANTE EL ■ DETECTOR LEPS.

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aplicaciones de la espectroscopía gamma de bajas energías

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