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Magnetismo en films y multicapasAlejandro Butera

Centro Atómico Bariloche, CNEA.

• Anisotropía en materiales magnéticos bulk y de dimensiones reducidas.

• Exchange anisotropy, anisotropía unidireccional y exchange bias.

• Multicapas: acople a través de un espaciador metálico: Acople bilineal, bicuadrático, y acople oscilatorio tipo RKKY.

Tipos más comunes de anisotropía magnética

• Anisotropía Magnetocristalina: la magnetización se orienta según ejes cristalinos específicos.

• Anisotropía de forma: la magnetización es afectada por la forma macroscópica de la muestra.

• Anisotropía por tensiones: Las tensiones producen efectos magnetostrictivos que suelen ser anisotrópicos.

• Anisotropía magnéticamente inducida: Si se fabrica la muestra con un campo magnético aplicado es posible inducir direcciones de fácil magnetización.

• Anisotropía superficial y de interfaces: Debida a la ruptura de simetría en las interfaces.

Anisotropía Magnetocristalina

• -La interacción del momento angular orbital L

con la red cristalina es grande y los orbitales se fijan fuertemente a la estructura cristalina (especialmente en elementos 3d). Esto se lo conoce como “quenching” del momento orbital.

• -El acople L-S es relativamente pequeño, pero refleja la simetría de la estructura cristalina debido al “quenching” del momento angular orbital.

∑ ∑ +++=ji lkji

lkjiijkljiijMC ObbEE, ,,,

6

0 )(ααααααα

( ) ( )θφθφθααα cos,sinsin,cossin,, 321 ==M

Mr

Sistemas con anisotropía magnetocristalina de simetría cúbica

( )...2

3

2

2

2

12

2

1

2

3

2

3

2

2

2

2

2

110

++

+++=

ααα

αααααα

K

KKEcúbica

Según el signo de K1 (y de K2) el eje de fácil magnetización estará paralelo a la dirección [100] o [111]

300K

Sistemas con anisotropía magnetocristalina de simetría hexagonal o tetragonal

...sinsin 4

2

2

10 +++= θθ KKKEuniaxial

ANISOTROPÍA DE FORMA Factor demagnetizante en materiales FM

• -Si se magnetiza un material FM el material queda magnetizado formándose “polos magnéticos” en los extremos que provocan un campo magnético demagnetizante Hd DENTRO del material OPUESTO al campo aplicado, y que tiende a demagnetizar al material como se esquematiza en la figura.

• -La ecuación que relaciona la inducción, B, el campo H, y la magnetización M es (en el sistema cgs)

• -El campo demagnetizante es proporcional a la magnetización que le da origen:

•• Al tensor N se lo conoce como “tensor demagnetizante” y

en el caso de elipsoides es posible calcular analíticamente una expresión para N

• Tr(N)=Na+Nb+Nc=4π

MHBrrr

π4+=

MNHd

rtr−=

( )

−−+

−−= 11ln

11

4 2

22rr

r

r

rN c

π

ac >> π2≈= ba NN

( )12ln42

−≈ rr

N c

π

−

−−

−=

r

r

rr

rN a

1arcsin1

11

1

4 2

22

2π

cba ,<<

π4≈aNr

NN cb

2π≈=

a)Elipsoide alargado, a=b<c, c/a=r.

Si vale

y

. Para r=10 ya vale Nc~1/4.

b)Elipsoide achatado a<b=c, c/a=r.

Si vale

y

- En un film suele valer r>1000 y por lo tanto sólo una de las componentes del tensor demagnetizante es distinta de cero.

( )

( ) θ

θ

222

222

sin2

1

2

1

sin2

1

2

1

MNNMNE

MNNMNE

acaMS

cacMS

−+=

−+=

( ) 2

2

1MNNK cash −=

a)

b)

ANISOTROPÍA POR TENSIONES (Magnetostricción)

• Con la aplicación de un campo magnético externo se puede inducir una deformación (Magnetostricción) (> ó < 0)

• Recíprocamente,con una tensión σ de elongación (positiva) o de compresión (negativa) es posible inducir un eje fácil o difícil de anisotropía.

• La tensión se relaciona con la deformación a través del módulo de elasticidad:

• La energía elástica está relacionada con la deformación y la cte. elástica

εσ E=

δλσ 2cos2

3−=MEE

5

100 10−≈∆

=l

lλ

ANISOTROPÍA MAGNÉTICA EN FILMS

• Debido a la rotura de simetría en la superficie la energía de anisotropía puede contener términos adicionales que no aparecen en el caso 3D.

• Interacción dipolar magnética, va a ser importante en el caso de films delgados.

• Interacción spin-órbita, La anis. MC se modifica fuertemente en las superficies debido a la ruptura de simetría. La interacción LS también es responsable de la anisotropía por magnetostricción (muy frecuente en filmsdebido al desajuste entre los parámetros de red del sustrato y la muestra).

Descripción fenomenológica de la anisotropía de superficie en films

La energía magnética en un film puede escribirse (H=0) como θ2coseffKE −=

En una primera aproximación la anisotropía efectiva suele separarse en una contribución de volumen y una de superficie,

dKKK svoleff /2+=

El espesor crítico es: volscr KKd /2−=

MHθ

α

n̂

Descripción fenomenológica de la anisotropía en films granulares

La energía magnetostática puede escribirse como una contribución correspondiente al film más otra de partículas esféricas:

( ) 10,12

1

2

1≤≤⋅⋅−+⋅⋅= fMNMfMNMfE pfsh

rtrrtr

=

π400

000

000

fNt

=

100

010

001

3

4πpN

t

INFLUENCIA DE LAS INTERFACES EN EL MAGNETISMO DE FILMS

-La interfaz film/sustrato tiende a bajar M debido a la hibridización entre los estados electrónicos de los átomos del film con los del sustrato.-La superficie expuesta al vacío puede tener una magnetización algo mayor debido a que se reduce el número de coordinación y por lo tanto se tiende a un comportamiento del tipo atómico en el que momento angular orbital no se encuentra completamente “quencheado” y por lo tanto el momento magnético es algo mayor.-Los efectos que produce T generalmente son más notorios cerca de las interfases.

INFLUENCIA DE UNA CAPA PROTECTORA NO MAGNÉTICA La hibridización de estados electrónicos produce una reducción en el momento magnético de los átomos superficiales y los de capas interiores.

INFLUENCIA DE UNA CAPA PROTECTORA MAGNÉTICA

INFLUENCIA DEL ESPESOR EN EL MAGNETISMO DE FILMS

Temperatura de Orden: Suele verse un decrecimiento de TC con el espesor, debido a la ausencia de átomos magnéticos vecinos. Se sescribe con una ley de la forma:

( ) ( )( )

ν/1

0

=

∞

−∞

d

d

T

dTT

C

CC

d0 espesor crítico (~dos monocapas)ν~0.7

“EXCHANGE ANISOTROPY”ANISOTROPÍA DE INTERCAMBIO EN BICAPAS

Se observa cuando se ponen en contacto un film FM (de baja anisotropía) con un film AFM (de anisotropía más grande). En la interfaz se produce un acople entre ambos films (usualmente por intercambio)

¿Qué caracteriza al Exchange Bias?– El lazo de histéresis puede

desplazarse en el eje de campo magnético

– La anisotropía es UNIDIRECCIONAL, es decir la energía tiene una dependencia lineal con el ángulo que forma la magnetización con el eje fácil, Esto implica que las curvas en función de ángulo tienen una simetría de 360º.

– El campo coercitivo aumenta si se disminuye el espesor del film ferromagnético,

– Los efectos desaparecen por encima de la temperatura de orden del AF.

El efecto se observa en bicapas FM-AFM

Y también se observa en partículas

No siempre se produce un corrimiento en He aunque haya exchange

-cuando se aplica H opuesto al previamente aplicado cuesta más revertir la magnetización del FM en un sentido que en otro. En el caso ideal sólo hay un corrimiento del lazo.

AFFMAFAF JtK −>

-En este caso se ensancha el lazo, pero no hay corrimiento.

AFFMAFAF JtK −<

MODELO FENOMENOLÓGICO PARA DESCRIBIR EL EXCHANGE BIAS

( ) ( )αβαββθ −−++−−= − cossinsincos 22

AFFMAFAFFMFMFMFMex JtKtKtHME

Para modelar este efecto se asume lo siguiente:

1) las magnetizaciones de ambos films rotan en forma coherente

2) No hay multidominios3) Los ejes de anisotropía de

ambos films son paralelos entre sí, y paralelos a la dirección y.

4) El acople de intercambio entre el FM y el AF tiene a alinear en forma paralela a la magnetización de ambos films(J>0)

5) JAF >> demás energías de modo que el AF cumple MAF~0

A partir de la energía se pueden hallar expresiones para el campo de intercambio y el coercitivo.

FMFM

AFFMex

tM

JH −=

FMFM

FMFMAFFMC

FMFM

FMFMAFFMC

tM

tKJH

tM

tKJH

2

2

2

1

−−=

+−=

−

−

ex

FMFM

AFFMCC HtM

JHH=−=

+ −

2

12

FM

FMCC

CM

KHHH

2

2

21 =−

=

Del modelo sencillo propuesto se deduce que He α 1/tFM , lo cual indica que el fenómeno estárelacionado esencialmente con las propiedades de la interfase. La dependencia en 1/tFM

se cumple tanto para He como para Hc (al menos en el sistema permalloy/FeMn)

Dependencia del campo de intercambio con el espesor del film FM

Dependencia del campo de intercambio con el espesor del film AFM

Para espesores del AF > 3-4 nm se ve que He vs. tAF es aprox. constante.

Para tAF < 3 nm se observa un decrecimiento debido a dos factores:

-Deja de valer la relación

-La TN del AF baja debido al desorden introducido por la baja dimensionalidad.

AFFMAFAF JtK −>

Superficies compensadas vs. Superficies no compensadas

-Si el AF termina en una superficie compensada se espera que el campo de intercambio sea igual a CERO (por consideraciones geométricas).

Sin embargo se observa que se produce exchange coupling. Las razones más citadas son:

-Debido al acople con el FM, se produce un cambio estructural en la superficie del AF, que descompensa la estructura.-Las interfaces FM-AF no son perfectas y existen espines no compensados en las zonas con defectos que se acoplan en forma ferromagnética. -También hay zonas frustradas y zonas con dominios AF.

Interfaz real

Anisotropía de intercambio positiva

-En algunos casos se ha observado que si el campo de enfriamiento HFC es de varios Teslas el corrimiento se produce en el mismo sentidoque HFC. -Se explica asumiendo que el acople entre el film FM y la capa NO balanceada del AF es antiferromagnético, es decir J<0-Para campos HFC < 1T se congela la configuración de acople antiparalelo, y He<0 igual que en el caso J>0,-Si HFC ~ 7T se puede congelar una configuración con acople paralelo, a pesar de ser J<0 , lo que produce un lazo corrido hacia campos positivos.

Efectos de la temperatura en He y en Hc

-He → 0 cuando T → TN

-Esto es debido a que el campo He depende de J, y J → 0 cuando T → TN.

-Cerca de TN la anisotropía del AF decrece y deja de valer la relación . Esto implica que las dos subredes rotan irreversiblemente y aumenta Hc.

-Para T<<TN se recupera el valor de Hc del ferromagneto.

AFFMAFAF JtK −>

-En el estado fundamental acoplado los espines del FM y del AF SIEMPRE se alinean PARALELOS, NO existe el acople perpendicular.

-Cerca de la interfaz hay espines NO compensados que se originan en el AF, aún cuando se trate de una superficie compensada.

-Una fracción PEQUEÑA de los espines NO compensados interfaciales están anclados y son los responsables del Exchange Bias. Cuanto mayor sea el número de espines no compensados anclados mayor será He.

-Esto explica por qué siempre se observa que En el caso de IrMn/Co la fracción de espines no compensados del AF que

están anclados es menor al 4%.

-En el AF se forman dominios y los espines interfaciales se anclan al AF a través de paredes de dominio,

Algunos resultados para mencionar basados en experimentos más recientes (posteriores al año 2000)

FMFMAFFMex tMJH /−<<

FMFM

AFAF

extM

KAH

⋅=

MULTICAPAS MAGNÉTICAS

1212

21

211212 cosφJ

MM

MMJE −=

⋅−=

rr

Acople bilineal

12

2

12 cos φBEBQ = Acople bicuadrático

)2sin(2

2

012 zkz

dJJJ F==

En teoría se esperan períodos de monocapa, pero se observan valores mayores debido a:

1/ ≈= FF kπλ

-z=nd, por lo tanto el período no es necesariamente conmensurable con el parámetro de red y viene determinado por:

-Las muestras reales poseen rugosidad en las interfases. Esto reduce la interacción y hace aumentar el período aparente.

F

F

F

F

effd

d

dk

λλ

λπ

πλ >

−=

−

=2

2

2

¿Cómo se mide la magnitud del acople?

-En el caso AF podemos suponer que la anisotropía es muy pequeña. En este caso observaremos una variación lineal de M con H hasta un valor de saturación y del análisis del lazo de histéresis sale

FMS

AFS

tM

JH =

-En el caso FM JFM no se puede sacar del lazo de histéresis, pues las dos capas se mueven al unísono. Se utilizan estructuras de 5 capas de la forma FM1/ES1/FM2/ES2/FM3 tal que para H=0 y que el acople FM2/FM3 sea AF y muy fuerte. ES1 es variable y separa las capas 1 y 2. A H=0 FM1 // FM2, pero al aumentar H debido al fuerte acople AF entre FM2 y FM3, se produce la rotación de FM1 a un campo:

∑ = 0SiM

FMS

FMS

tM

JH =12

M

H

HS12

HS23

¿Cómo se mide el período de oscilación en forma directa?

Se fabrica una tricapa con un espaciador en forma de cuña para ver el tipo de acople en forma casi continua. FM2 está fija y FM1 apunta en +x ó -x según el espesor del espaciador. Para algunos espesores se observan regiones grises que corresponden a un acople de 90º.

¿Qué sucede si el espaciador metálico es AF?

El Cr es un AF del tipo itinerante. El período de la onda de densidad de spin no es totalmente conmensurado con la estructura cristalina ya que la red de spin es algo más grande que la cristalina.

-Hasta 25 monocapas de Cr se ve un período de 2 monocapas. -En las monocapas 24, 44 y 64 se observa un cambio de fase debido a que el período de la onda de densidad de spin no es conmensurado con la red cristalina y se induce un “defecto” en la estructura AF.

-Para observar el efecto la reversión se debe producir sólo en la capa superior de Fe y por lo tanto la inferior debe “anclarse” para que no se revierta.

Influencia de la cristalinidad de la interfaz

Si el espaciador tiene desorden cristalino se pierde la estructura fina. Si el Cr es crecido a Tamb. no es monocristalino y se pierden las oscilaciones de período corto. Para que la capa de Crcrezca en forma epitaxial debe depositarse a 523 K.

Tdep=523 K

Tdep=300 K

Influencia de la rugosidad de la interfaz

Efecto “orange peel”Si la interfaz tiene una rugosidad correlacionada pueden producirse campos dipolares debido a que se crean “polos” en la superficie. La energía magnética dipolar suele minimizarse si las capas FM se alinean paralelas, originando así unacople efectivo FM, que puede destruir el acople AF.

Frustración

Frustración¿Qué sucede si hay un escalón de altura L en el espaciador de Cr, de

modo que la capa superior de Fe quede frustrada?.

Para acomodar el estado frustrado el sistema trata de minimizar la energía magnética, y el estado de equilibrio estable dependerá del valor de los parámetros de intercambio JCrCr, JFeFe, y JFeCr.

-Si JFeCr es “pequeño” se rompe el enlace AF Fe/Cr en la superficie ya que así se evita formar paredes de dominio en el Fe o en el Cr.

-Si JFeCr es “grande” se formará una DW en el Fe o en el Cr.-Experimentalmente no se observan paredes de dominio en el Fe.-Para JFeCr “intermedio”-rotación de los momentos de Cr creando una pared de 90º en la

interfaz. -pared de 180º en el Cr.

LJdJ FeCrCrCrCr >

LJdJ FeCrCrCrCr <

Acople BicuadráticoEn general el acople suele ser bilineal, pero para ciertos espesores del espaciador puede ser favorable que las magnetizaciones de ambas capas se alineen a 90º. En ese caso la energía de intercambio se puede escribir incluyendo el término bicuadrático de la siguiente forma:

( ) ( )21

2

21 coscos φφφφ −+−−= BQBLex JJE

En el caso de Fe/Cr para espesores de Crcercanos a 0.5 nm el término bicuadrático es dominante y ambas capas de Fe se acoplan en forma perpendicular. Para espesores menores el acople es FM y para espesores mayores es AF

Sistemas con más de dos capas magnéticas

Con 3 capas tales que J1<0, J2>0 (|J1|>J2) y M0>M1+M2 a campos bajos tenemos una magnetización neta positiva. Al aumentar H la FM2 se alinea con H debido al menor valor de J2. Si se aumenta H es posible ver otro incremento de la magnetización cuando FM1 vence la interacción de intercambio AF y se pone paralela al campo.