TRANSPORTE DE CARGA Y EFECTOSDE UN UNICO ELECTRON EN SISTEMAS

DE NANOESCALA

Neil M De La Cruz*

Resumen

Consideramos efectos de un unico electron en transporte elec-tronico atraves de dispositivos de nanoescala. Estos efectos de na-noescala estan presentes en toda la fisica de los puntos cuanticos,pero en los ultimos anos su ocurrencia en transporte molecularha incrementado el esfuerzo por la investigacion. En este caso, losresultados experimentales muestran una rica variedad de carac-teristicas que hace posible extraer gran informacion acerca de lafisica de estas estructuras. Mostraremos que mucha informacionpuede ser extraida desde donde se produce el debil acoplamientoen la region mas activa de los conductores. En tanto, entre los reg-imenes de fuerte y debil acoplamiento, es decir, en el acoplamien-to intermediario; podemos observar un comportamiento tambieninteresante.Verificaremos brevemente las nociones fisicas de difer-entes procesos de transportes atraves de dispositivos de tres ter-minales y despues nos concetraremos sobre los efectos de un unicoelectron.Palabras clave: Puntos cuanticos, conductancia, transportes,reservorio, conductores.

*nmdccd@yahoo.com

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1. Introducion:Dipositivos de tres terminales

y cuantizacion

En electronica, manipulamos cargas para enviar estas atraves de disposi-tivos. Estos dispositivos a su vez estan constituidos de pocos terminales; unafuente que injecta la carga, y un dreno que remueve la carga desde el dispos-itivo. El mas comun de estos son transistores de efecto-campo, en el cual untercer terminal, el voltage gate o voltage “puerta” manipula el flujo de cargaatraves del dispositivo. Dispositivos de tres terminales son elementos standarde un circuito electronico, donde estos actua como switches o “interruptores”o como elementos amplificadores. Interruptores de tres terminales basados ensemiconductores son responsables por el enorme aumento en la velocidad delos ordenadores en las ultimas decadas. Feymann en su famosa conferenciaen 1959, indico que la posible reduccion de la escala desde la norma stan-dar de la epoca eran enormes[1], y el tambien sugirio que el comportamientocuantico puede resultar en una forma esencialmente diferente de operar di-chos dispositivos, que pueden abrir nuevos horizontes para aplicaciones. Enrealidad, como sabemos ahora, dos aspectos llegan ser importantes cuandoel tamano del dispositivo es reduzido. El primer aspecto es el compor-tamiento cuantico, y el segundo aspecto es la cuantizacion del flujode cargas en y fuera del dispositivo. Consideramos transportes atrav-es de dispositivos de tres terminales con enfasis sobre efectos de un unicoelectron. Esto es concebido como una primera introduccion por lo que esbastante general su enfoque. A diferencia con otros ensayos sobre transportecuantico en el regimen de un unico eletron[2, 3, 4, 5], este articulo pone esteregimen en la mas amplia perspectiva de varios tipos de transporte cuanti-co. Por consiguiente frecuentemente comentaremos sobre como los diferentesaspectos de este tipo de transporte de carga se manifiestan en transportemolecular, el cual se diferencian de transporte de puntos cuanticos en difer-entes formas. Es interesante tambien analizar como las escalas de energiasen el cual efectos cuanticos y de Coulomb llegan a ser notablemente depen-dientes sobre el tamano del dispositivo. Aunque de acuerdo con la mecanicacuantica, la carga de un electron esta distribuido en el espacio, sabemos quela carga sobre una casi desacoplada “isla” o reservorio es siempre aproximadoa un entero (medida en unidades de carga). Esto es devido al hecho del debilacoplamiento que causa al Hamiltoniano cuasi conmutar con el operador decontado de carga en la “isla”o reservorio. Entonces la escala de energia parala cuantizacion de carga asociada con la carga discreta del electron esta dadapor la ecuacion

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EC =e2

2C, (1)

donde C es la capacitancia del dispositivo; EC es la energia necesaria paraadicionar una unidad de carga al dispositivo y es llamado como la energiade cargado.Tomando como un estimado la capacitancia esferica de radio R,tenemos(en el vacio)

EC =e2

8πε0R=EH2R

,

en la expresion anterior, R es dado en unidades atomicas (radio de Bohr), laenergia es (EH esta en unidades atomicas de energia y es llamada la energiade Hartree y su valor es 27,212 eV). En la seccion 4, presentaremos un analisismas detallado para el caso donde el dispositivo es acoplado (debilmente) a lafuente, al dreno y al voltage gate o voltage puerta. La escala de energia paraefectos cuanticos esta dado por la distancia entre los niveles de energia de undispositivo aislado o reservorio. Segun calculos aproximados, consideremos elproblema de la particula en la caja (cubica)con niveles de energia separadaspor la division de nivel ∆ dado por

∆ = Cteh2

mL2= Cte

EHL2

, (2)

donde m es la masa del electron y L es la longitud del tamano de la caja (quedebe ser dada en unidades atomicas en la expresion anterior). La constantemultiplicativa es de orden 1. Ello depende de la geometria y sobre los detallesdel potencial. En el caso de nanotubos de carbono, el dispositivo es muchomas pequeno en la direccion lateral que a lo largo de los ejes del tubo. Entales casos es util distinguir entre los dos tamanos. La longitud lateral delconductor para una mayor division de energia y la division longitudinal quepuede llegar a ser pequena o nula. Para un nanotubo metalico, el nivel deespaciado asociado con la longitud del tubo L es [6]

∆ =2πhνF

2L,

donde νF es la velocidad de Fermi, definido como el producto de la contantede Planck por el vector de onda de Fermi, dado como νF = hkF

m, con νF ≈

8,1× 105ms−1 [7]. Las ecuaciones 1 y 2 nos da la relacion con las escalas deenergia cuantica y de Coulomb con el tamano del dispositivo (R o L). En laFig.1 mostramos varias realizaciones experimentales de pequenos dispositivosque son debilmente acoplados a la fuente, dreno y el voltage puerta. Muchosde estos dispositivos tienen el diseno mostrado en la Fig.2.; y Tabla.1, dan un

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orden de magnitud estimado para la energia de cargado y el nivel de divisionpara algunos dispositivos tipicos de tres terminales. Semiconductores [2, 12,13], natubos[11, 14], puntos cuanticos, nano alambres semiconductores[10, 15]que ya se tiene estudiado en gran detalle y su comportamiento es bastantebien entendido; las propiedades de puntos cuanticos moleculares estan muchomenos establecido principalmente a causa de la dificultad para fabricar elloen una forma confiable.

Figura 1: Diferentes sistemas de puntos cuanticos. Union molecular y reservo-rios de islas metalicas, Cornell University(US); Auto union de puntos cuanti-cos, University Nottinghan(UK); alambre cuantico ver ref[10]; Semiconduc-tores de puntos cuanticos de Kavli Institute for Sciences, Delf Univesrsity(TheNetherlands); y nanotubo de carbon ver ref[11].

Figura 2: Grafico esquematico, orden de puesta del dispositivo de tres ter-minales. La esfera azul representa la isla o reservorio, el cual es debilmanteacoplado a la fuente y al electrodo dreno por donde las uniones tunela.

Cuando estudiamos transportes atraves de la pequena isla o reservorio, de-bilmente acoplado a una fuente y un dreno, podemos obtener informacion

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acerca de la division del nivel cuantico ∆ y la energia de cargado EC , ypodemos controlar la energia de las particulas fluyendo atraves del dispos-itivo con suficiente alta precision para resolver las energias de division. Elprincipio de Pauli nos dice que nuestros electrones pueden unicamente fluirdesde un estado ocupado en la fuente a un estado desocupado en el dreno. Laseparacion entre un estado vacio en los conductores solo es suficiente clarocuando la temperatura es bastante baja. Vemos que, operar a bajas temper-aturas es esencial para observar efectos cuanticos y cuantizacion de carga.La escala de energia asociada con la temperatura esta dada por kBT , asidebemos tener

kBT < ∆, EC .

Notar que para dispositivos moleculares, con sus relativos valores grandes de∆ y EC , efectos cuanticos y cuantizacion de carga deben ser observados atemperatura ambiente. En un reservorio tipicamente metalico, ∆ << kBT yel denominado bloqueo de Coulomb domina el nivel de separacion. En estecaso hablamos de un “punto clasico”, para mayores detalles ver referencia[9].En este ensayo explicamos diferentes aspectos de transportes de carga conenfasis sobre dispositivos en el que el nivel de espaciado y la energia decargado juegan un rol esencial en las propiedades de transportes.

Punto 10nm: 500nm: nanoalambres transistorcuantico reservorio Nanotubo de molecularde GaAs metalico de carbon InAs/InP

metalico

EC 0.2 a 2meV 25meV 3meV 5meV > 0,1eV∆ 0.02 a 0.2meV 1meV 3meV < 1meV > 0,1eV

Tabla.1. Energias de cargado tipico y el nivel de espaciado.

2. Descripcion de transporte

En esta seccion presentamos una cualitativa discusion de los diferentesmecanismos de transportes. En las siguientes secciones entonces enfocare-mos sobre el caso de debil acoplamiento. Una cuestion importante, es, queesquema debemos usar para describir transportes atraves de pequenos dis-positivos. En solidos, usualmente pensamos en terminos de electrones en elmodelo de particula independiente, en el cual la funcion de onda de un sis-tema de muchos cuerpos es escrito en la forma del determinante de Slater,

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construidos desde los orbitales de un electron. Esto da una solucion exactapara un Hamiltoniano, que puede ser escrito como una suma de hamiltoni-anos de un electron.

H =∑i

h(i), (3)

La repulsion electrostatica entre electrones,

EES =∑i<j

1

4πε0

1

|ri − rj|,

no satisface este requirimiento.Tambien, los electrones se acoplan electrostati-camente al movimiento del nucleo, el cual interactua entre ellos mismos viauna interaccion similar a Coulomb. Varios esquemas existen para construirun hamiltoniano similar a (3), en el cual la interaccion entre los electrones esde alguna manera movido en un potencial electrostatico promedio, posible-mente no local. Los mejores esquemas conocidos son el Hartree-Fock (HF) yla teoria de densidad funcional (DFT). La cuestion es ahora si el esquema delelectron independiente puede sobrevivir en el estudio de transportes atravesde pequenos dispositivos. La respuesta es que orbitales de un unico electronconstituyen una util base para entender ese transporte, pero esa interaccionde Coulomb y electron-nucleo tienen que ser incluido bastante explicitamenteen la descripcion para entender efectos de un unico electron.

2.1. Estructura de dispositivos de nano escala

Aunque frecuentemente no puede ser usado en el mismo transporte, elesquema de una particula unica sigue siendo idoneo para sistemas parecidosal “bulk” para el cual el dispositivo es acoplado, y para un conductor angostoque puede ser presentado entre el reservorio o isla y el reservorio del bulk.Describiremos solo brevemente sus propiedades con enfansis sobre cuestionesnecesarias en el contexto del presente trabajo.

2.2. El reservorio del contacto

Estas son regiones parecidos al bulk, donde los electrones estan en equi-librio. Estas regiones son mantenidas a una cierta temperatura, y el numerode electrones es variable cuando ellos son conectados a un voltage fuente ylos conductores al dispositivo (ver la figura). Los electrones en este reservorioson por consiguiente distribuidos de acuerdo a la funcion de Fermi con unatemperatura dada T y un potencial quimico µ;

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FFD =1

e(E−µ)/kBT + 1,

Esta funcion cae desde 1 a baja energia para 0 a altas energias. Para (µ −E0) >> kBT , donde E0 es la energia del estado fundamental, esto se reduzea una clara funcion de paso de 1 a 0 en E = µ, y µ puede en aquel caso seridentificado con la energia de Fermi (Los altos niveles de energia ocupados deuna particula a T = 0). Para tener un flujo de corriente atraves del dispositivoy los reservorios conductores de la fuente y el dreno son conectados a unvoltage fuente. Un voltage bias o voltage de inicio provocara que los dosconductores tengan diferentes potenciales quimicos.

2.3. Los conductores

Algunas veces es util considerar los conductores como una parte separadadel sistema. Los conductores pueden ser considerados por ser homogeneos.Ellos forman la coneccion entre los reservorios y la isla o reservorio central.Estos conductores son bastantes angostos y relativamente largos. Electronesen los conductores pueden ser descritos por orbitales de una particula. Si losconductores tienen una simetria traslacional discreta o continua, los estadosinternos de ellos son ondas de Bloch. Por separacion de variables, podemosescribir los estados como

eikzzuT (x, y),

con energia

E = ET +h2k2

2m.

Vemos que los estados pueden ser escritos como su estado transversal uT (x, y)que contribuye con una cantidad ET a la energia total, a lo largo de la on-da plana z veces. Cada uno de los estados tranversales se identifica con unllamado canal. La separacion entre los suscesivos numeros cuanticos ET sonusualamente mayores que kBT , y necesitamos tomar en cuenta solo uno opocos de los mas bajos de estos. Usualmente no hacemos una clara distin-cion entre reservorios y conductores; ambos son descritos simplemente co-mo banos termicos en equilibrio con una particular temperatura y potencialquimico(que puede ser diferente para los conductores de fuente y dreno). Sinembargo, para una descripcion teorica de transporte, ello es frecuentementeconveniente estudiar la dispersion de estados entrantes y estados salientes;en aquel caso, el simple y bien definido estado de los conductores facilita ladescripcion.

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2.4. El reservorio central o isla

Esta es la parte del sistema, el cual es pequena en todas las direcciones(aunque en un nanotubo o un nano alambre, la dimension transversal esmucho mas mas pequena que la dimension longitudinal); entoces, esta esla parte donde la interaccion de Coulomb juega un rol importante. Paraentender hacerca del dispositivo, es util tomar como referencia el reservoriocentral o isla. En el caso de la “isla” tenemos un conjunto de estados cuanticosde energias discretas(niveles). La densidad de estados del dispositivo consistede una serie de funciones deltas correspondiente a las energias del estadoligado.Para entender el transporte atraves de un dispositivo de tres terminales, esutil imaginar que tenemos una perilla por el cual podemos afinar el acoplamien-to a los conductores. Esto esta dado en terminos de la razon de Γ/h dondeΓes un parametro de acoplamiento, en el cual los electrones cruzan la bar-rera de tunel separados del reservorio o isla de los conductores. Algunas vecesqueremos distinguir entre el acoplamiento a la fuente y el conductor dreno,y usamos la notacion ΓS y ΓD respectivamente. El transporte atraves de lasbarreras es un proceso tunelante. Este proceso es rapido, y en muchos casospodemos considerar ello por ser elastico: la energia es conservada en el procesode tunelamiento. Hablando en general, cuando el reservorio es acoplado a losconductores (o directamente a los reservorios), el nivel se expande como unresultado de la densidad de estados continuos en el conductor(o reservorios),y ello puede cambiar devido a la transferencia de carga desde los conductoresal reservorio o isla. Dos limites pueden ser considerados. Para acoplamientodebil, Γ << EC ,∆, la densidad de estados debe ser similar a la del dispositivoaislado. Ello consiste de una serie de picos, el ancho de los cuales es propor-cional a Γ. Para un acoplamiento fuerte, el cual es Γ >> EC ,∆, la densidadde estados es fuertemente influenciado por los conductores, y el espectro dela estructura del dispositivo aislado es mucho mas dificil reconocer en la den-sidad de estados del reservorio o isla acoplada. Notar que, que en principio, Γpuede depender sobre el estado de carga particular en la isla. Esto es espera-do para el caso en las moleculas: la distribucion de carga usualmente difierefuertemente para los diferentes orbitales y esto ciertamente influenciara elgrado en que el orbital acopla a los estados de los conductores. Si manten-emos el numero de electrones fijo dentro del reservorio o isla, tendremos lalibertad de distribuir los electrones sobre el espectro de energia. La unicacondicion es el hecho que no mas que un electron puede ocupar un estadocuantico como consecuencia del principio de exclusion de Pauli. El cambio enla energia total del dispositivo es entonces determinado principalmente por elnivel de division que es caracterizado por la escala de energia ∆. Si queremos

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adicionar o remover un electron para o desde el dispositivo, debemos pagaro ganar una energia de cargado respectivamente. En este escenario, debe-mos enfatizar un importante punto. Desde la mecanica estadistica, sabemosque una corriente de particulas es impulsado por una diferencia de poten-cial quimico. Por lo tanto, el potencial quimico en el reservorio o isla es lacantidad relevante conduciendo corriente para y desde los conductores. Sinembargo, en un esquema de particulas independientes o particula unica, unaenergia de una unica particula es identica al potencial quimico (el cual esdefinido como la diferencia en la energia total entre un sistema con N yN + 1 particulas). Por lo tanto, si hablamos de una energia de una unicaparticula de la isla, esto frecuentemente debe ser leido como el “potencialquimico”.Para una discusion extensa sobre las cuestiones discutidas en el paragraforeferido a la monografia de Datta[18]. Como hemos visto arriba, en un debilacoplamiento en el dispositivo podemos ver estados discretos del reservorioaislado como picos de (Lorentzianas) con un ancho finito Γ en la densidad deestados de la isla o reservorio. Una coveniente representacion de transporte esdado en la fig.3 . En este diagrama, el efecto del voltage puerta o gate es dadopara cambiar los niveles del dispositivo de arriba y abajo, en cuanto deja lospotenciales quimicos µS y µD de los conductores invariable (para pequenosdispositivos, el campo del voltage puerta es no homogeneo) devido al efectode los conductores; por consiguiente, el potencial electrostatico en la regionde la superficie de los conductores sera ligeramente afectado por el voltagepuerta). El transporte atraves del dispositivo puede tomar lugar en diferentesformas. Ahora damos alguna clasificacion que son utiles para entender lascaracteristicas de tranportes de un particular proceso de transportes.

2.5. Transporte Coherente e Incoherente

Primero de todo, el transporte puede ser coherente o incoherente. Estadefinicion pertenece a una descripcion para particula independiente de loselectrones donde ellos ocupan orbitales de una particula. En el caso de trans-porte coherente, la fase de los orbitales evolucionan deterministicamente.En el caso de proceso incoherente, el cambio de fase es de forma impre-decible devido a interacciones que no estan contenidas en el hamiltonianode particula independiente. Tales interacciones puede ser interacciones tipoelectron−electron o interacciones electron−fonon, o interacciones entre elec-trones y el campo electromagnetico. Si los electrones pasan largo tiempo sobrela isla, el cual sucede cuando los acoplamientos para los conductores son de-biles, la decoherencia sera completa. Solo para cortos tiempos de recorrido,la fase sera preservada.

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a)

b)

Figura 3: a)Grafico esquematico del potencial electroquimico de un reservorioconectado a dos conductores, atraves del cual un pequeno (negativo) voltagebias o voltage de inicio V es aplicado. Un voltage sobre el electrodo puertapuede ser usado para cambiar el potencial electrostatico del nivel de energia.El transporte resonante llega ser posible cuando el voltage puerta empuja auno de los niveles dentro de la ventana bias eV. El numero de electrones enel punto cuantico se alterna entre N y N − 1 (tunelamiento secuencial); b)Los niveles no son alineados. El bloqueo de Coulomb fija el numero de elec-trones en el punto cuantico a N. Sin ambargo, Transportes es posible atravesde un proceso de cotunelamiento virtual en el cual un nivel no ocupado esbrevemente ocupado. Un proceso similar existe para un nivel ocupado, µ(N),el cual puede ser brevemente no ocupado. A diferencia de transporte reso-nante el nivel esta vacio o (lleno) mucho mas tiempo. Para los dos graficos,observamos que en realidad, los niveles no son lineas claras, mas ellos tienenun ancho finito Γ. Analogamente los bordes entre los estados ocupados y noocupados en el conductor es borroso por la temperatura via la funcion deFermi Dirac.

2.6. Transporte Elastico e Inelastico

Otra distincion es aquello entre transportes elastico y inelastico. En el ul-timo caso, interacciones pueden causar perdida de energia o ganancia de ener-

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gia fluyendo atraves del dispositivo. Este cambio de energia puede ser causadopor las mismas interacciones como estos causando decoherencia(electron−electron,electron−fonon, electron−foton). Notar sin embargo que transporte incoher-ente puede ser elastico.

2.7. Transporte Resonante y fuera de resonancia

Esta clasificacion es relevante para tunelamiento elastico en combinacioncon el debil acoplamiento para conductores. En aquel caso, electrones conenergia correspondiente a un pico de resonancia en la densidad de estados dela isla son principalmente responsable por la corriente. Transporte resonantees solo posible cuando el pico de resonancia esta o se encuentra dentro dela ventana bias. Cuando la ventana bias es aumentada, vemos un fuerteincremento de la corriente tan pronto como la resonancia entra en la ventanade transportes. El hecho que el acoplamiento de los conductores es debil escausa para que el electron permanesca mayor tiempo en el dispositivo. Si esetiempo es mayor que el tiempo que toma al electron del orbital perder sudecoherencia, hablamos de un tunelamiento secuencial; entonces el procesode transporte puede ser visto como salto de electrones desde los conductoresal reservorio donde ellos permanecen antes de saltar al dreno. En transportesfuera de resonancia, los electrones son injectados con energias fuera de laresonancia.

2.8. Tunelamiento de primer orden y de orden superior

La tecnica estandar para calcular la corriente que surge del proceso coher-ente es la teoria de perturbacion dependiente del tiempo. En esta teoria, latransicion desde un estado particular a otro es calculado en terminos de tran-siciones entre los estados iniciales, intermedios y final. El proceso de primerorden(fig.3) corresponde a una directa transicion desde el estado inicial al es-tado final, y para este proceso, la corriente es proporcional al acoplamiento Γentre el dispositivo y los conductores. En el proceso de primer orden fuera deresonancia, la corriente decae rapidamente con la diferencia de energia entrela distancia mas cercana del nivel discreto sobre el reservorio y las energiasde Fermi de los conductores (∆E en fig.3). Proceso de transporte de segundoorden, frecuentemente llamado de cotunelamiento toma lugar via un estadointermedio como ilustrado en la base de la fig.3. En este proceso, la corrientees proporcional a alta potencia del acoplamiento, pero ellos son menos fuerte-mente suprimidos con el incremento de la distancia (en energias) entre losestados en el conductor y en la isla. Por lo tanto, ellos podran algunas vecescompetir con, o incluso sustituye el proceso de primer orden proporcionan-

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do el estado intermedio que es suficientemente alejado de energia(potencialquimico) desde estos en los conductores. Corrientes devido al proceso de se-gundo orden varian cuadraticamente con la fuerza de acoplamiento.Moleculas pueden frecuentemente ser visto como cadenas de sitios debilmenteacopladas. Si la energia de Fermi del conductor fuente (que es, la energia deinyeccion ) esta a cierta distancia por debajo del sitio en las energias de lamolecula, el mecanismo de transporte dominante es atraves de alto orden deprocesos, el cual en la teoria de transferencia de un electron son conocidoscomo procesos de super−intercambio. Este termino tambien incluye trans-portes de huecos atraves de niveles por debajo de la energia de Fermi de losconductores.

2.9. Tunelamiento directo

Ello debe ser observado que si el dispositivo es muy pequeno (por ejemplouna molecula), existe una posibilidad de tener tunelamiento directo desde lafuente para el dreno, en el cual el estado resonante del dispositivo no sonusados para el transporte.

3. Transporte resonante

Iniciamos esta seccion para estudiar transporte resonante cualitativo,ver[18]. Suponemos que tenemos uno o mas niveles resonantes definidos quepueden ser usados en el proceso de transporte desde una fuente o dreno. Des-preciamos procesos inelasticos dentro del dispositivo durante el tunelamientodesde los conductores a los dipositivos o viceversa. Para enviar un electron enel interior del dipositivo con energia resonante, necesitamos estados ocupa-dos en lugar de la fuente. Esto significa que la densidad de estados en aquelconductor debe ser diferente de cero para la energia resonante(de otra formano existe estado conductor con esa energia), y la distribucion de Fermi-Diracdebe permitir para el cual el nivel de energia este ocupado. Ademas, paraque el electron termine en el dreno, los estados en el dreno con la energia res-onante debe estar desocupado de acuerdo al principio de Pauli. Concluimosque, para tener transportes a baja temperatura, la resonancia debe estar den-tro de la ventana−bias. Esta ventana es definida como el intervalo de energiasentre las energias de Fermi de la fuente y el dreno.El proceso es representado en la fig.3, superior. Desde esa ilustracion pode-mos inferir el comportamiento de la corriente como funcion de los voltagesbias. Vemos que la corriente no es posible (panel izquierdo) para voltagesbias pequenos como un resultado de de diferencia finita en energia ∆E entre

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Figura 4: a)Voltage−Corriente(V −I) caracteristico calculado con la ecuacion(8), para un nivel que esta localizado a 5 meV desde la energia de Fermimas cercana para uno de los electrodos. Un acoplamiento simetrico de losconductores es asumida con una amplitud total de 0.5meV; b)Diferencial deconductancia correspondiente con una altura de pico igual a la conductanciacuantica. Observe que el ancho del pico es del orden de la amplitud total.

la energia del estado resonante en la isla y los mas cercanos de los poten-ciales quimicos de los conductores. El conjunto de corriente sale tan prontose aproxima a la ventana bias de la energia de resonancia (panel derecho).Ademas incremento del voltage bias no cambia la corriente hasta otra reso-nancia ser incluida. El mecanismo descrito aqui da aumento a la caracteristicavoltage-corriente mostrado en fig.4. El esquema grafico mostrado alli suponedebil acoplamiento y baja temperatura. Incrementando la temperatura des-dibuja el borde definido del espectro entre estados ocupados y desocupados,y esto causara los pasos definidos vistos en la curva I − V para llegar aser redondeadas. La conductancia diferencial dI/dV , como una funcion delvoltages bias muestra un pico en las posiciones donde los pasos de corriente

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son intensos. Tales picos son usualmente usados en la deteccion experimen-tal de resonancias. En la seccion previa hemos visto que el acoplamientoΓ = ΓS + ΓD entre conductores y dispositivos puede ser dado en terminosde la razon, en el cual los electrones saltan desde los conductores sobre eldispositivo. Desde esto un argumento heuristico conduce via la relacion deincerteza para energia−tiempo a la conclusion que Γ nos da la extencionpara el cual el nivel de energia1 sobre la isla es expandida. Modelos simplespara los conductores y dispositivos producen una Lorentziana de densidadde estados sobre el dispositivo[18].

D(E) =1

2π

Γ

(E − E0)2 + (Γ/2)2. (4)

Analisis adicional, el cual esta basado sobre un balance entre electrones en-trantes y salientes[18], nos da la siguiente expresion para la corriente.

I = − eh

∫D(E)

ΓSΓDΓS + ΓD

[fFD(E − µS)− fFD(E − µD)]dE. (5)

Recordando el voltage bias(la diferencia de potencial entre la fuente y eldreno) esta relacionado al potencial quimico µS y µD como

−eV = µS − µD,

la unidad de carga es e > 0. Un voltage bias positivo conduce los elec-trones desde la derecha a la izquierda y la corriente es desde la izquierda a laderecha (ver fig.2); definimos esto como la direccion positiva de la corriente.Si la densidad de estados tiene un unico pico definido, entonces la corriente esunicamente posible cuando este pico esta dentro de la ventana bias. En real-idad reemplazando D(E) por una funcion delta centrada en E0 directamenteda

I = − eh

ΓSΓDΓS + ΓD

[fFD(E − µS)− fFD(E − µD)]dE. (6)

A bajas temperaturas, el factor en el corchete es 1 cuando E0 se encuentradentro de la ventana bias, y 0 de otra forma. Vemos que el maximo valor dela corriente se determina como

|Imax| =e

h

ΓSΓDΓS + ΓD

. (7)

1Observe que la energia E debe ser identificada con el potencial quimico de la isla.

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Tomando en cuenta la lorentziana de densidad de estados y asumiendo bajatemperatura, asi que las funciones de Fermi en (5) llega a ser pasos definidos,la integral de la lorentziana puede ser realizado analiticamente, produciendo

I =e

πh

ΓSΓDΓS + ΓD

[arctan(2µS − E0

Γ)− arctan(2

µD − E0

Γ)]. (8)

La ecuacion (5) es valida en el limite donde podemos describir el transporteen terminos del modelo de particula independiente. Ello tiene la forma de laformula de Landauer:

I =2e

h

∫T (E)[fFD(E − µS)− fFD(E − µD)]dE,

el cual es discutido extensamente en[18]. Esto puede mostrar que la transmi-sion por el canal (el cual corresponde a los autovalores de la matriz T (E))tiene un maximo valor de 1, asi que la corriente asume para bajas temperat-uras un maximo valor de

I =2e2

hnV, (9)

donde n es el numero de canales dentro de la ventana bias. Tomar en cuentaque este maximo ocurre unicamente para contactos sin reflexion, para el cualuna funcion de onda incidente desde el conductor sobre el dispositivo, es com-pletamente transmitido. Esto usualmente ocurre cuando el dispositivo y losconductores estan construidos del mismo material. Hemos dado el resultadode fuerte- acoplamiento ecuacion(9), para enfatizar que los dos resultados(7) y (9) se mantiene en regimenes bastante opuestos. Frecuentemente, enexperimentos la conductancia diferencial dI/dV es medida. Esto puede sercalculado desde la expresion (5).

dI

dV= −e

2

h

ΓSΓDΓS + ΓD

∫D(E)[ηf

′

FD(E−µ+ηeV )−(1−η)f′

FD(E−µ+(1−ηeV ))]dE.

(10)Donde ′ denota la primera derivada de la distribucion de Fermi-Dirac conrespecto a su argumento y µ = ηµS + (1 − η)µD. El parametro η especificacomo el voltage bias es distribuido sobre el contacto de la fuente y el dreno;para η = 1/2 esta distribucion es simetrica. Para T = 0 la funcion distribu-cion de Fermi-Dirac se reduce a una funcion paso. Su derivada entonces esuna funcion delta. Para bajo bias (V ≈ 0), la integral recoge una contribu-cion desde ambas funciones delta ocurridas en la integral en la ec.(10). Elresultado es

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dI

dV= 4

e2

h2ΓSΓD

ΓS + ΓDD(µ),

Donde la energia E es tomada en la energia de Fermi o de la misma fuenteo dreno. Como el maximo valor de D(E) es dado como

D(E0) =2

π

1

ΓS − ΓD,

siguiendo el maximo de la conductancia diferencial que ocurre cuando ΓS =ΓD y entonces es dado por e2/h. Observe que tener en cuenta incluso cuandola corriente es muy pequena, en el limite de conductancia cuantica (ver ec. 9)el cual sigue de la formula Landauer. A temperatura finita, para kBT >> Γy cero bias,la derivada con respecto a voltage bias puede ser resuelto, usandoec(6), extendiendo para un voltage puerta VG el cual cambia el potencial enla isla. El resultado es[19]:

dI

dV=

e2

4kBT

ΓSΓDΓS + ΓD

[cosheα(VG − V0)

2kBT]2. (11)

Esta forma de la linea (ver fig.5) es caracterizada por un maximo valor dee2ΓSΓD/4kBT (ΓS + ΓD) obtenido cuando el voltage gate o voltage puerta al-canza la resonancia V0 = E0/e; esto es conocido como el pico de Coulomb. Lamitad del maximo de ancho total (the full-width half maximun: FWHM) deeste pico es 3.525kBT/eα y la altura del pico decrese con la temperatura como1/T . El parametro α es el parametro de acoplamiento puerta o gate: el poten-cial sobre la isla varia linealmente con el voltage puerta, ∆V1 = α∆VG. Estascaracteristicas de dI/dV versus la curva del voltage puerta para diferentestemperaturas son frecuentemente usados como senal del comportamiento res-onante cuantico como el opuesto al punto clasico, donde el pequeno valor de∆ hace accesible al espectro de los niveles para un electron.Para un punto clasico la altura del pico es independiente de T y el FWHMse incrementa por un factor de 1,25 con respecto al caso cuantico[19, 20, 21].Note que en un punto cuantico, el conjunto Γ establece un limite inferior parala dependencia de la temperatura de la forma de los picos: para Γ > KBTla altura de los picos y la forma son independientes de la temperatura (estecruce en la fig.5 no es visible, por el pequeno valor escojido de Γ alli). Esinteresante, el ancho finito de la densidad de estados el cual es dado porΓS + ΓD, puede en principio ser medido experimentalmente desde el anchode linea de resonancia a bajas temperaturas. Observe que las expresionespara la corriente y diferencial de conductancia solo depende de las combi-naciones ΓS + ΓD y ΓSΓD/(ΓS + ΓD). Si ambos son extraidos desde datos

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Figura 5: a)Dependencia de la temperatura para la altura del pico deCoulomb, en la ecuacion (11); el modelo de transporte resonante muestrael incremento caracteristico cuando la temperatura baja; b) Altura del picocomo una funcion de la temperatura. El recuadro interno muestra el maximodel ancho total(FWHM) del pico de Coulomb como una funcion de la temper-atura(ver texto). Calculos son realizados con Γ = 109s−1 y un acoplamientopuerta de 0,1 en el regimen Γ < kBT .

experimentales, los valores de ΓS y ΓD pueden ser determinados (aunque lasimetria entre intercambio de fuente y dreno nos evita identificar el valor quepertenece a la fuente).

4. Modelo de constante de Interaccion

En la seccion 1 hemos visto que en el regimen de acoplamiento debil, nive-les de energia pueden ser discretos por dos razones: confinamiento cuantico(elhecho que el estado debe “ajustarse” en una pequena isla) y los efectos decuantizacion de carga.

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Figura 6: Modelo de capacitancia. Grafico esquematico de un reservorioconectado a los electrodos de fuente y dreno con uniones de tunelamien-to; el electrodo puerta cambia el potencial electrostatico del reservorioo islacentral.

La escala para el segundo tipo de division es la energia de cargado o deCoulomb EC . Esto es importante para darse cuenta que esta energia seranotable cuando el acoplamiento a los conductores es pequeno en comparacioncon EC . Esta situacion es llamada el regimen de bloqueo de Coulomb. En elregimen de bloqueo de Coulomb, debemos hacer una clara distincion entreuno o dos ocupaciones del electron en un nivel: La interaccion de Coulombcontribuye significativamente a la energia total. Podemos analizar el procesode transporte en el asi llamado Modelos de Constante de Interaccion[19]. Estemodelo esta basado en la configuracion mostrada en la fig.6. Electrostaticaelemental da la siguiente relacion entre los diferentes potenciales de pruebay la carga Q en la isla:

CV1 − CSVS − CDVD − CGVG = Q,

donde C = CS−CD−CG es la capacitancia total. Observe que esta ecuacionpuede ser escrita en la forma:

V1 = Vext +Q

C,

con

Vext =CSVS + CDVD + CGVG

C.

Vemos que el potencial sobre el punto cuantico es determinado por la cargaque permanece sobre el y por el potencial inducido Vext de la fuente, dreno ypuerta o gate. Tomamos como una referencia la configuracion de uno para locuales el voltage y la carga son cero. Para la energia total, usamos U antes

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que E para evitar confusion con energias de una particula En resultado deresolver la ecuacion de Shrodinger de una particula. La energia electrostaticaUES(N) con respecto a esta configuracion de referencia despues de cambiarla fuente, dreno y potencial puerta o gate; y poniendo los N electrones(decarga −e) en la isla es entonces determinado como el trabajo necesario paraponer esta carga extra en la isla y el costo de energia implicado en cambiarel potencial externo cuando la carga Q esta presente:

UES =∫ −Ne,VextQ=0,Vext=0

V1dQ+QdVext =(Ne)2

2C−NeVext.

La integral es sobre el camino, en el espacio: Q,Vext; esto es independiente delcamino, es decir de como la carga y el potencial externo estan cambiando enel tiempo. El resultado para la energia total, incluyendo la energia cuanticadevido a la energia del orbital es

U(N) =(Ne)2

2C−NeVext +

N∑n=1

En.

La En son los niveles de energia de una particula que fueron mencionadosantes: ellos corresponden a estados, el cual pueden ser ocupado por los elec-trones en el dispositivo, proporcionando su numero total no cambia −; elcambio de este numero debe cambiar la energia de Coulomb, el cual se tieneen cuenta para el primer termino. Esta expresion para la energia total es es-encialmente el modelo de la constante de interacion, en el cual C no varia conN . Desde la termodinamica de no equilibrio, sabemos que la corriente es con-ducido por una diferencia de potencial quimico entonces debemos compararel potencial quimico en el dipositivo,

µ(N) = U(N)− U(N − 1) = (N − 1

2)e2

C− eVext + EN , (12)

con aquello de la fuente y dreno para ver si una corriente esta fluyendo atrav-es del dispositivo. De la definicion de Vext vemos que el cambio efectivo en elpotencial quimico devido a un cambio en el voltage puerta o gate (mientrasmantenemos el voltage de fuente y dreno constante), lleva un factor CG/C;esto es precisamente el acoplamiento puerta o gate, al cual llamamos el factorα. Este factor fue mencionado ya al final de la seccion 3.Es importante ser consciente de la condiciones por el cual el modelo de laconstante de interaccion da una exacta descripcion del dispositivo. Esto esprimero de todo el debil acoplamiento de los conductores. Una segunda condi-cion es que el tamano del dispositivo deve ser suficiente grande para haceruna descripcion con valores unicos para las posibles capacitancias. Final-mente el espectro de una particula En no deve variar con la carga N que

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permanece en el punto cuantico. El modelo de constante de interaccion fun-ciona bien para puntos cuanticos debilmente acoplados, por el cual ello esusado frecuentemente. Para un dispositivo molecular sin embargo, la presen-cia de una fuente y un dreno sera un trozo grande de material conductor conun gap muy angosto entre ellos, reduce el campo de puerta o gate para serapenas notablemente aproximado a los conductores y alejado del gate. Estahomogeneidad del campo de gate puede conducir a una dependencia de lacapacitancia del gate CG con N devido a la diferencia en la estructura desuscesisvos orbitales moleculares, y el potencial quimico en la molecula variano linealmente con el potencial gate. Como veremos mas adelante, podemosinferir la distancia entre el diferente potencial quimico de los niveles desdemedidas de tres terminales de la conductancia (diferencial) de la ecuacion(12), esta distancia es dada por

µ(N + 1)− µ(N) =e2

C+ EN+1 − EN .

Tomar en cuenta que la diferencia en los niveles de energia que ocurren enesta expresion (EN+1 − EN) es nada pero la division ∆ mencionada en elinicio de este trabajo. Para un metal tipico y un punto cuantico seminductorgrande, esta division es usualmente significativamente pequena que la energiade cargado, asi que esta cantidad determina la distancia entre los niveles deenergia:

µ(N + 1)− µ(N) =e2

C.

Observe que la adicion de energia es dos veces la energia de una carga enel punto cuantico (como la adicion de energia es la segunda derivada de laenergia con respecto a la carga). Ahora estudiamos la corriente como unafuncion del voltage bias y gate. En la seccion (2,2) hemos visto que, en elregimen de acoplamiento debil y a baja temperatura la corriente es suprimidacuando todo el potencial quimico del nivel esta fuera de la ventana bias. Comopodemos ajustar la localizacion de estos niveles usando el voltage gate, estoes interesante para estudiar la corriente y la conductancia diferencial deldispositivo como una funcion del bias y del voltage gate. Podemos ahoracalcular la linea en el plano V ,VG, el cual separa una region de supresion decorriente de una region con corriente finita. Esta linea es determinada porla condicion que el potencial quimico de la fuente (o dreno) es alineado conaquello de un nivel en la isla. Otra ves asumimos que el dreno esta conectadoa tierra como en la fig.2. De la expresion (12) para el potencial quimico yusando la definicion para Vex, determinamos la condicion siguiente para elpotencial quimico estar alineado a la fuente (mateniendo la carga del puntocuantico constante):

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V = β(VG − VC),

donde β = CG/(CG + CD) y VC = (N − 1/2)e/CG + CEN/(CCG), es decir;es el voltage correspondiente para el potencial quimico en el punto cuanticoen ausencia de un potencial externo. Si el potencial quimico es alineado conel dreno, tenemos

V = γ(VG − VC),

con γ = CG/CG. Las expresiones dadas aqui son especificas para un elec-trodo de dreno conectado a tierra. Y es facil verificar que, con la coneccionindependiente a tierra, se tiene que

C

CG=

1

α=

1

β+

1

γ.

Cada resonancia genera dos lineas rectas en el plano (V ,VG), separando re-giones de corriente de supresion de estos con una corriente finita. Para unasequencia de resonancias, obtenemos el grafico mostrado en la fig.7. Las re-giones de forma de diamante son tradicionalmente llamados “diamante deCoulomb”, ellos fueron frecuentemente estudiados en el contexto de puntoscuanticos metalicos, donde la diferencia del potencial quimico de los niveleses principalmente compuesto de la energia de Coulomb. El nombre es tam-bien usado en transporte molecular, aunque esto estrictamente hablando noes justificado alli como ∆ puede ser del mismo orden como la interacciondeCoulomb.De la figura de diamante de Coulomb podemos inferir los valores de algunascantidades importantes. Primero de todo, consideramos dos estados sucesivosen la molecula con potencial quimico µ(N) y µ(N + 1). En el modelo de con-stante de interaccion, ambos estados tienen el mismo gate de parametro deacoplamiento α. Vemos entonces que el vertice superior e inferior del dia-mante, ambos estan a la misma distancia

∆V =|µ(N)− µ(N + 1)|

e=Eadde,

desde la linea de cero-bias. La diferencia en el potencial quimico es conocidocomo la energia de adicion del electron, Eadd. Si la energia de adicion esdominada por la energia de cargado, podemos determinar la capacitanciatotal. Combinando esto con las pendientes de los lados del diamante, el cualnos da el valor relativo de CG, CS y CD, podemos determinar todas estascapacitancias explicitamente.

21

Figura 7: Transporte lineal a) Grafico de dos dimensiones de la corriente comofuncion del voltage puerta y bias (diagrama de estabilidad). Para pequenascorrientes unicamente fluye en los tres puntos correspondientes a la situa-cion graficada de la fig.3. Estos puntos son llamados puntos de degeneracion;Rojo:corriente positiva; azul:corriente negativa; blanco: bloqueo, sin corri-ente; b)Medida de diagrama de estabilidad de un nanotubo de pared simple,mostrando las 4 capas llenas; regimen de bloqueo es de color rosado dato dela referencia[22].

Una interesante consequencia del analisis previo es que, si las capacitanciasno dependen sobre el particular estado podemos observar, en las sucesivasalturas del diamante de Coulomb ser constante. Si, en adicion a la energia deCoulomb, el nivel de division es significante, esta homogeneidad sera destru-ida, como se puede ver en la fig.7b. el cual muestra los diamantes de nanotubo de carbono (CNT)[22]. La alternacion de una diamante mayor con otrosdiamantes pequenos o menores puede ser muy bien explicado con un modelode Hamiltoniano[23]. En el caso de transporte atraves de moleculas no hayuna obvia estructura fundamental de diamante.La energia de adicion del electron es conectada al llamado gap del HOMO-LUMO. Este acronimo es para alta ocupacion( y baja desocupacion) de or-bital molecular, y denota orbitales dentro de un esquema de particula in-dependiente. El gap HOMO-LUMO puede ser relacionado a la energia deexcitacion para un proceso de de absorcion optica en el cual un electron es

22

promovido desde el estado fundamental para el primer estado excitado. Enaquel caso, el cambio en la energia de Coulomb es minimo, y la diferencia deenergia es generalmente hecho de la division cuantica ∆. Notar sin embargoque el HOMO y LUMO son usualmente calculados usando algun esquemacomputacional donde los orbitales son calculados para la configuracion delestado fundamental, el cual es, sin tomar en cuenta explicitamente el hechoque todos los orbitales cambia cuando, es decir; un electron es excitado paraun nivel superior.Una complicacion en predecir la energia de adicion en puntos cuanticos molec-ulares; es que el efecto de confinamiento cuantico y la energia de cargado deCoulomb cambia cuando es fisicamente absorvido o quimicamente absorvidoen los conductores. Existen varios efectos reponsables para esta diferencia.Primero de todos, si esta presente un enlace quimico, los orbitales electron-icos extendidos sobre un espacio grande, el cual reduce la division de con-finamiento. Segundo, un enlace quimico puede causar una transferencia decarga desde el conductor a una molecula, el cual causa que el potencial en lamolecula cambie. Tercero, la distribucion de carga en la molecula polarizarala carga de la superfice en los conductores, el cual sera representado comouna carga imagen. La carga imagen tiene el efecto de reducir la energia deadicion de la parte de Coulomb. En experimentos con uniones moleculares,frecuentemente adicion de energias muy pequenas son observados en aque-llas fase-gas de las moleculas. En el momento de escribir el ensayo, aun noexistia un entendimiento cuantitativo de la energia de adicion en union demolecula del modelo de tres terminales, aunque los efectos mencionados aquison comunmente responsables para los gaps observados.

5. Medidas de transporte de carga como una

herramienta espectroscopica

Un diagrama de estabilidad no puede solo ser usado para encontrar en-ergias de adicion, pero el puede tambien formar una herramienta espectro-scopica para revelar excitaciones finas que surge sobre la parte superior delas configuraciones del estado fundamental de una isla con un numero par-ticular de electrones sobre el. Estas excitaciones aparecen como lineas quevan paralelas a los bordes del diamante de Coulomb. Un ejemplo tomado dereferencia[24], se muestra en fig.8. las flechas blancas apuntan a las lineasde excitacion. En una linea, un nuevo (electronicamente o vibracionalmente)estado excitado entra a la ventana bias, creando un canal adicional de trans-porte.

23

Figura 8: Transportes no lineal y estados excitados a) cuatro diferentesmapeos de conductancia (diagrama de estabilidad) de moleculas C60 atra-padas entre dos electrodos ref.[24]. Excitaciones indicadas por la flecha vanparalelo a los bordes del diamante, que son devidos a los modos vibracionalesde C60; b) grafico de potencial electroquimico de un punto cuantico con tresniveles de energia y un estado excitado (rojo).Transportes atraves de un nivelexcitado llega a ser posible tan pronto el nivel de color rojo entra a la ventanabias.

El resultado es un incremento paso a paso de la corriente y de un correspon-diente pico en la conductancia diferencial. La energia de una excitacion puedeser determinada por la lectura del voltage bias del punto de intersercion entrela linea de excitacion y los bordes de diamante de Coulomb, atraves del mis-mo argumento usados para determinar energias de adicion. Las excitacionescorrepondientes al estado de carga del diamante de Coulomb que finaliza en

24

la fig.9. El ancho de las lineas en el grafico dI/dV (o equivalente, el rango devoltage sobre el cual, el incremento paso a paso que ocurre en la corriente)es determinando por una mayor energia kBT y Γ. En la pratica esto significaque las lineas definidas y asi la informacion sobre rasgos espectrocopicos sonobtenidas a baja temperatura y para un debil acoplamiento de los conduc-tores. Observe que de otro lado la corriente es proporcional a Γ ecuacion ((7)y(8)) asi que Γ no deve ser bastante pequeno; un Γ en el orden de 0.1 meVa 1 meV parece ser un numero tipico en experimentos que se admite paraespectroscopia.Una importante question experimental es que para un particular estado decarga de lineas que son frecuente solo visibles sobre un lado del diamantede Coulomb ilustrado en la fig.8a, del panel de abajo de la derecha. Esto esdevido a una asimetria en el acoplamiento, es decir; para ΓD >> ΓS (o ΓS >>ΓD). Fig.9. Muestra la situacion en los dos bordes principales del diamante.Un cierto espesor y una barrera fina entre la isla y fuente/dreno representael acoplamiento antisimetrico. Es claro que si el potencial quimico en losconductores conectados atraves de la barrera fina es el mayor, la isla tendrauno de sus canales de transporte lleno. El limitado paso para transporte es labarrera de cierto espesor, y unicamente el orbital ocupado contribuira parala corriente. Cuando un orbital extra de transporte llega estar disponible,esto unicamente tendra un menor efecto en la corriente total. Si, de otrolado, el potencial quimico de los conductores mas alla de la barrera de ciertoespesor es mayor, los niveles de transporte en la isla todo sera vacio. Loselectrones de conduccion que deven tunelar atraves de la barrera de ciertoespesor tienen muchos posibles canales a su disposicion como existen posiblesestados vacios: los muchos estados, con muchos canales existentes, entoncesla corriente se incrementa paso a paso en cada tiempo y una nueva excitacionllega a estar disponible.

5.1. Excitaciones electronicas

Para el estudio con informacion detallada sobre la estructura electronicade la isla se puede obtener desde la medida de conduccion; consideramos unsistema consistiendo de niveles que son separados de energia por el ∆i(verfig.11). Observe que este nivel dividido no incluye una energia de cargado:Los niveles pueden ser ocupados en excitaciones de carga neutra. Para unelectron extra en la isla , N = 1, el estado fundamental es uno, en el cual elocupa el nivel mas bajo. Como discutimos antes, tan pronto este nivel estedentro de la ventana bias, la corriente inicia a fluir, de este modo definiendolos bordes del diamante de Coulomb. Ademas cuando el voltage bias se incre-menta, transporte atraves del nivel excitado llega ser posible. Esto conduce

25

Figura 9: Esquema del mapeo de una conductancia diferencial. Las lineasrojas muestran las posiciones en el cual estado excitados entran a la ventanabias. El incremento asociado paso a paso en la corriente muestra como las lin-eas van paralelas a los bordes de la region de forma de diamante. Azul: dI/dVes cero pero la corrientes no es cero, (regimen de tunelamiento secuencial);blanco:corriente de bloqueo.

a un incremento paso a paso de la corriente; entonces ahora hay dos estadosdisponibles para un transporte resonante, y esta incrementa la probabilidadpara que los electrones pasen atraves de la isla. Tome en cuenta que ambosniveles no pueden ser ocupados en el mismo tiempo, como esto requiere ener-gia de cargado en adicion al nivel de division. El pico resultante en el dI/dVforma una linea (roja) dentro de la region de conduccion (azul), finalizanan-do en el N = 1 diamante(blanco) como ilustra en la fig.9.(Eext = ∆1 en estecaso). Una segunda excitacion es determinada en ∆1 + ∆2; subsecuente ex-citaciones intersecta el borde del diamante en voltage bias

∑i ∆i, pero ellos

son unicamente visibles si el∑i ∆i < e2/C+∆i como en aquel caso el es mas

favorable poner un electron adicional en los niveles bajos.Ahora consideramos el caso donde dos electrones son adicionados a la islaneutra (N = 2). Cuando dos electrones ocupan el orbital mas bajo, por elprincipio de Pauli requerimos tener electrones con sus spines opuestos. Elprimer estado excitado es uno en el cual uno de los electrones es transferidoa un orbital superior, el cual cuesta una energia de ∆i. Una caracteristicade acoplamiento de intercambio ferromagnetico por una interaccion fuerte J ,favorece un estado triplete con alineamiento paralelo. Si tomamos en cuentasolo interacciones de intercambio entre diferentes orbitales, esto resulta en

26

Figura 10: Acoplamiento asimetrico para los electrodos conductores de unacuasi total ocupacion, si el tunelamiento para el nivel es limitado por labarrera de cierto espesor (izquierda: la razon es de bajo tunelamiento) y cuasicero ocupacion del nivel. (derecha:la razon de alto tunelamiento); Observe,que de los tres niveles en la ventana bias unicamente uno de ellos puede serocupado al mismo tiempo(bola color rojo). Un incremento en el voltage biastal que otro nivel excitado entra a la ventana bias produciendo un pequenoincremento de corriente, en el caso representado en lado izquierdo, causaraa la barrera de cierto espesor manteniendo limitado a un factor de corriente.En lado derecho, de otro lado un nuevo canal de transportes llegar estardisponible y la corriente muestra un claro incremento paso a paso.

una energia ganada de J con respecto a la situacion con spines opuestos. Asila primera excitacion es esperada por estar en ∆1 − J y una segunda (corre-spondiente a spines opuestos) en ∆1. La diferencia de energia entre las dosexcitaciones en la fig.9. nos da una medida directa de J . En algunos sistemas,J es negativa(caso antiferromagnetico) y la configuracion antiparalela tieneuna baja energia.El simple analisis presentado aqui, hace referencia de algunas de las caracter-isticas basicas de puntos cuanticos de semiconductores de pocos electrones[25];en el cual los estados de cargas para el cual los niveles pertenecen, pueden seridentificados. Tambien en puntos cuanticos de nanotubo de cabono metali-co el espectro completo del electron ya se tiene determinado[22, 26]. Aunquepara un nanotubo ocurre muchas excitaciones densamente espaciadas, el niv-el espectroscopico es posible desde los niveles regularmente espaciados queestan bien separados desde cada uno con EC = ∆. Inspeccion cuidadosade la excitacion y espectro de adicion de nanotubo de carbono muestra elacoplamiento de intercambio J ferromagnetico y el cual es es pequeno: del

27

Figura 11: Grafico esquematico del estado fundamental(GS) lleno y los es-tado excitados (ES). Izquierda: el reservorio o isla contiene un electron y elprimer estado excitado implica la transicion al nivel mas cercano no ocupa-do.(En campo magnetico nulo exciste una igual probabilidad de encontrar unspin con direccion para bajo en el punto cuantico); derecha: dos electronescon spines opuestos ocupan el nivel mas bajo disponible. El primer estadoexcitado implica la promocion de uno de los spines al nivel no ocupado mascercano. Un acoplamineto ferromagnetico favorece un cambio de orientaciono flipeo del spin. La configuracion antiparalela (ES2) tienen una alta energia.

orden de unos pocos meV o menor. Ademas una identificacion de los es-tados puede ser realizado en un campo magnetico con el efecto Zeemancomo una herramienta de diagnostico. Estados tripletes son esperados pordividirse en tres niveles; el estado singulete no se divide. Una ultima obser-vacion concerniente al diamante de N = 0. En sistemas tales como puntoscuanticos semiconductores, donde hay gap separando el estado fundamentalde el primer estado excitado, ∆1 puede ser del orden de cientos de meV. Enaquel caso, excitaciones no electronicas son esperadas para terminar en estediamante.

5.2. Incluyendo estados vibracionales

Un interesante fenomeno en transporte molecular ocurre cuando la vibra-cion molecular acopla a los electrones, dando incremento a las excitacionesdisponibles para transporte como mencionamos arriba. Este fenomeno yaestudiado bastante extensamente en los ultimos anos y brevemente discutire-mos aqui las ideas basicas. Para detalles ver referencia[27, 28]. Las moleculasson algo mas flexibles. Pequenas deformaciones de una molecula con respectoa su baja conformacion de energia puede ser descrito en terminos de mod-os normales. Hay excitaciones en el cual todo el nucleo oscila con la misma

28

a)

b)

Figura 12: a)Potencial de un oscilador armonico para el estado vacio(rojo) ypara el estado ocupado (azul). Cuando un electron tunela sobre el reservorioo isla, la posicion del minimo potencial es cambiado en el espacio y energia;b) Voltage−corriente caracteristico calculado para tres diferentes valores dela constante de acoplamiento. Para constante de acoplamiento diferente decero aparece pasos, el cual son igualmente espaciados en el voltage (espectroarmonico).

frecuencia (aunque algunos nucleos pueden estar en reposo). En particularestas excitaciones tiene la forma

29

R(l)i,α(t) = X

(l)i,αe

iω(l)t,

donde R(l)i,α es la coordenada cartesiana α = x, y, z del nucleo i;l indica el

modo normal; X(l)i,α es un vector fijo el cual determina las amplitudes de

oscilacion para el grado de libertad indicado por i, α. Las vibraciones sondescritas por un oscilador armonico, el cual tiene un espectro con niveles deenergia separadas por una cantidad hω(l):

E(l)ν = hω(l)(ν + 1/2),

con ν = 0, 1, 2, . . .Para un sistema molecular, los modos normales son frecuentemente llama-dos Vibrones (en analogia con fonones en un solido periodico). Estos mo-dos acopla con los electrones cuando los electrones siente un cambio en elpotencial electrostatico, cuando el nucleo se mueve en un modo normal. Elacoplamiento es determinado por la constante de acoplamiento electron−vibronel cual es llamado λ. La presencia de excitaciones vibracionales puede ser de-tectado en medidas de transporte. Se deve notar que, para que esto suceda,los modos vibracionales deven ser excitados, el cual sucede por dos razones:cualquiera de las fluctuaciones termicas excitan estos modos, o ellos puedenser excitados atraves del acoplamiento vibron−electron. Para estudiar el efec-to de acoplamiento electron−vibron en transporte, nos limitamos a un unicomodo vibracional y un unico nivel electronico por simplicidad. La parte nu-clear del hamiltoniano es

H =P 2

2M+

1

2Mω2X2

se puede representar (P , X y M el momento, posicion y masa del oscilador).Resulta que el acoplamiento electron−vibron tiene la forma[29]

He−ν = λhωnX/u0,

donde n es el operador numero, el cual toma en cuenta a los valores 0 y1 dependiendo sobre si hay un electron en el orbital bajo consideracion o

no; u0 =√h/(2Mω) es la fluctuacion del punto cero asociado con el estado

fundamental del oscilador armonico. El acoplamiento electron−vibron λ esdado como (φ es el orbital electronico):

λ =1

hω

√h

2ω

1√M

< φ|∂Hel

∂X|φ >,

30

Cuando la carga en el estado φ aumenta de 0 a 1, la posicion de equilibriodel oscilador armonico (es decir, la energia minima del potencial) es cam-biado sobre una distancia −2λu0 a lo largo de X, y es cambiado bajo unaenergia por una cantidad hωλ2. Esto se muestra en figura.12a. La regla deoro de Fermi dice que la razon de transmision para ir desde la isla neutraconformado en el estado fundamental, para una isla cargada en algun estadovibracional excitado, es proporcional al cuadrado del recubrimiento entre elestado inicial y el estado final. Por consiguiente esta razon es proporcionalal recubrimiento del estado fundamental del oscilador armonico correspondi-ente a la mayor parabola y el estado excitado del oscilador correspondientea la parabola cambiada (para ser multiplicado por el acoplamiento electron-ico entre el conductor y la isla) Este recubrimiento es llamado el factor deFrank-Condon. Para grandes desplazaminetos este recubrimiento puede sermayor para ir de algun estado excitado vibracional que para ir al estado fun-damental vibracional del oscilador cambiado. Los factores de Frank-Condonpueden ser calculados analiticamente(ver ref [27]).

Figura 13: Conductancia diferencial ploteada en el diagrama de estabilidadpara un reservorio o isla acoplado en un unico modo vibracional. Las lineasvan paralelas a los bordes del diamante correspondientes a los pasos en el di-agrama 12.b. Alrededor de cero bias la corriente es suprimida por ser la razonde un acoplamiento grande de e−ph (bloqueo de fonon ver referencia[30, 31]).

El regimen de tunelamiento sequencial, que corresponde al acoplamiento de-bil, puede ser descrito en terminos de la razon de ecuacion: la ecuacion master.La ecuacion master describe la evolucion temporal de la densidad de prob-abilidad para los posibles estados en la isla molecular. La ecuacion master

31

puede ser usada para algun proceso de tunelamiento secuencial; es particular-mente conveniente cuando la excitacion vibracional juega un rol. No iremosa detalles de formular y resolver la ecuacion master aqui, para mayor detallesver ref.[28, 30]. La fig.12b. y 13; se tiene ya realizado usando un analisis de laecuacion master. Para suficiente acoplamiento electron−fonon, aparece pasosen el voltage−corriente caracteristico (fig.12b), el cual para ΓD = ΓS, con-duce a un tablero patron (tipo tablero de juego de damas) en un diagrama deestabilidad como ilustrado en la fig.13. Observe que, si el modo vibracionalson excitados; ellos pueden perder su energia atraves de acoplamiento paralos conductores u otras partes del dispositivo. Esto puede ser representadopor un termino efectivo de amortiguamiento para el grado de libertad nucle-ar. Para moleculas reales, resolviendo la ecuacion master y usando el factorde Frank-Condon obtenido de calculos de quimica cuantica, pueden ser usadopara comparar teoria con experimentos. Esto es particularmente util a causade frecuencias vibracionales observadas puede ser usados como huella digitalde la molecula estudiada[24, 32, 34] ver fig.8a.

6. Procesos de segundo orden

En estos analisis hasta ahora, eventos de tunelamiento secuencial no con-tribuye a la corriente dentro del diamante de Coulomb porque ellos son blo-queados en estas regiones. Sin embargo, debemos realizar aquel proceso decotunelamiento elastico como representado en la fig.3. del grafico inferior.Siempre toma lugar aunque los niveles de corriente son generalmente muypequenos: Para proceso de segundo orden, la corriente es proporcional aΓSΓD en vez de una dependencia lineal para un proceso de primer ordensobre (ΓSΓD/(ΓS) + ΓD)). Consecuentemente, cotunelamiento llega ser masimportante para Γ grande. En algunos casos de procesos coherentes de altoorden implica estados virtuales, dando aumento a rasgos observables den-tro del diamante de Coulomb. En esta seccion brevemente discutiremos dosejemplos:el efecto Kondo en puntos cuanticos, el cual es un proceso de co-tunelamiento elastico conservando la energia del punto cuantico; y el procesode cotunelamiento inelastico, el cual deja el punto cuantico en un estadoexcitado.

6.1. Efecto Kondo en punto cuantico con un electrondesapareado

El efecto Kondo ya fue conocido a buen tiempo por causar el incre-mento de la resistencia a bajas temperaturas en metales con impurezas

32

Figura 14: a)Grafico esquematico del proceso de dos pasos de Kondo, el cualocurre para occupacion impar del reservorio; b)Mostramos como el efectoKondo conduce a un pico de conductancia de cero bias(lineas rojas) en elploteo de la conductancia diferencial.

magneticas[35]. En recientes anos la fisica de Kondo fue observado en semi-conductores [36, 37], nanotubos[38], y puntos cuanticos de una unica moleculao una monomolecula[26, 39, 40]; El se origina cuando un electron con spindesapareado localizado interactua por intercambio antiferromagnetico con elspin de los otros vecinos en el conductor (ver fig.14a). El principio de Heisen-berg de incerteza permite al electron a tunelar por solo un corto tiempo dealrededor h/∆E, donde ∆E es la energia del electron relativo a la energiade Fermi y es considerado positivo. Durante este tiempo, otro eletron desdeel nivel de Fermi en el conductor opuesto puede tunelar sobre el punto cuan-tico, manteniendo la energia total del sistema conservado (cotunelamientoelastico). La interaccion de intercambio causado por la mayoria de spines en

33

los conductores para ser opuestos al spin original del punto cuantico, pro-duce a la probabilidad para los nuevos electrones tener spin opuesto para elprimero por ser mayor. Este alto orden de proceso de flipeo (cambio de ori-entacion del sentido de spin) de spin, da incremento al asi llamada resonanciaKondo centrado en torno del nivel de Fermi. El ancho de esta resonancia esproporcional a la escala de energia caracteristica para la fisica de Kondo,TKtemperatura de Kondo. Para ∆E >> Γ, TK es dado por

kBTK =

√ΓU

2exp[

π∆E(∆E+U)ΓU

]. (13)

Valores tipicos para TK son 1K para puntos cuanticos semiconductores, 10Kpara nanotubos de carbono y 50K para uniones moleculares. Este incrementode la temperatura de TK con el tamano decreciente del punto cuantico es en-tendido desde el prefactor, el cual contiene la energia de cargado(U = e2/C).En contraste para sistemas tipo bulk, el efecto Kondo en puntos cuanticosconduce al incremento de la conductancia, como hace intercambio ello esfacil para los estados del spin pertenecer a los dos electrodos para mezclarcon el estado(de spin opuesto) en el punto cuantico, de este modo facilitandotransporte atraves del punto cuantico.El incremento de la conductancia ocurre unicamente para pequenos volt-ages bias y el rasgo caracteristico es un pico en la traza de la diferencia deconductancia versus voltages bias (ver fig.14b. lineas rojas). El pico ocurrea cero bias dentro del correspondiente diamante para un numero impar deelectrones.(Para spin cero S=0, el efecto Kondo no es esperado; para S=1 unaresonancia Kondo puede ser posible, pero la temperatura de Kondo es esper-ado por ser mucho menor). El ancho total a media altura maxima (FWHM)de este pico es proporcional a TK : FWHM= kBTK/e. La ecuacion 13 indicaque TK es dependiente del gate a causa de ∆E puede ser ajustado por elvoltage gate. Consecuentemente, el ancho de la resonancia es el mas pequenoen el centro del valle de bloqueo de Coulomb y aumenta hacia el punto dedegeneracion a cada lado. Otro rasgo caracteristico de la resonancia Kon-do es el decrecimiento logaritmico de la altura del pico con la temperatura.En experimentos esta dependencia logaritmica de la conductancia maxima esfrecuentemente usada como un diagnostico y en el medio del valle de bloqueode Coulomb; ello es dado por

G(T ) =GC

[1 + (21/s − 1)(T/TK)2]s, (14)

Donde s = 0,22 para impurezas de spin s = 1/2 y G = 2e2/h2 para bar-reras simetricas. Para barreras asimetricas GC es inferior a la conductanciacuantica. La ecuacion (14) muesta que para bajas temperaturas, la maxima

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Figura 15: a)Cotunelamiento Inelastico; Diagrama de medida de estabilidadde un nanotubo de carbono de una pared simple(tomada de referencia[22]).Las lineas discotinuas horizontales indican la presencia de lineas de co-tunelamiento inelastico. b) Grafico esquematico del proceso de tunelamientoen dos pasos, dejando el punto cuantico en estado excitado.

conductancia del pico Kondo se satura en GC mientras que la temperaturaKondo alcanza un valor de GC/2.

6.2. Cotunelamiento inelastico

El mecanismo de cotunelamiento inelastico llega ser activo por arriba deun cierto voltage bias, el cual es independiente del voltage bias. En este puntola corriente aumenta paso a paso a causa de un canal adicional abierto detransporte. En el diagrama de estabilidad, ello resulta en una linea horizontaldentro del regimen de bloqueo de Coulomb. Esta conductancia caracteristi-ca aparece simetricamente alrededor de cero en una fuente−dreno bias de±Eexc/e para un nivel excitado que se encuentra en una energia Eexc arribadel estado fundamental. Espectroscopia de cotunelamiento por lo tanto ofreceuna medida sensitiva de energias de estados excitados, el cual puede ser elec-tronica o vibracional. Frecuentemente en combinacion con picos de Kondo,

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Figura 16: Cotunelamiento inelastico da incremento a las lineas horizontalesen la region de bloqueo de corriente. La energia de excitacion puede directa-mente ser determinado desde estos ploteos como se indica en la figura.

lineas de cotunelamiento inelastico son comunmente observados en semicon-ductores, nanotubos y puntos cuanticos moleculares. en fig.15a un ejemplode lineas de cotunelamiento inelastico (lineas sombreadas horizontales) paraun punto cuantico de nano tubo metallico es mostrado.En la Fig.15b, se ilustra el mecanismo de cotunelamiento inelastico. Un es-tado ocupado se encuentra bajo el nivel de Fermi. Un electron puede solovirtualmente escapar desde el por algun corto tiempo gobernado por la rela-cion de incerteza de Heisenberg. Si un electron desde el conductor izquierdode tiempo de vida media tunela sobre el punto cuantico en el nivel excita-do(rojo), efectivamente un electron fue transportado desde la izquierda a laderecha. El punto cuantico se deja en un nivel excitado y la diferencia de en-ergia Eexc tiene que ser pagado por el voltage bias y este proceso de dos pasoses asi solo posible para |V | > Eexc/e. Relajacion dentro del punto cuanticopuede poner al punto cuantico en el estado fundamental otravez.

7. Agradecimientos

Agradecemos al publico lector por su acojida y cualquier inquietud esbienvenida; los errores involuntarios que se haya cometido a lo largo delpresente ensayo, pueden ser sugeridos al email indicado, y cordialmente loresponderemos sus comentarios.

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Referencias

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