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El problema de las emisiones
contaminantes de los automóviles y
técnicas catalíticas para su control.
Eduardo Palomares,
Dep. Ingeniería Química y Nuclear
Instituto Tecnología Química (U.P.V.-C.S.I.C.)
Universidad Politécnica de Valencia
Valencia (España)
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NOx Estable-reactivoN2O Estable poco reactivo
Inestable muy reactivo
Los óxidos de nitrógeno
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Emisiones de NOX
48 % reducción emisiones respecto a 1990, pero aún están un
10% por encima del techo de emisiones propuesto por la UE
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Fuentes de Emisión
Emisiones de NOX
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NO + ½ O2 NO2
NO2 + OH- HNO3
Lluvia ácida
Efectos de los óxidos de nitrógeno
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NO + 1/2 O2 NO2
NO2 + hg NO + O* l=380 nm.
O* + O2 O3
O3 + hydrocarbons RCOO* + RCOH
O* + hydrocarbons RCOOH + R*
R* + O3 R(CO)-OO*
RCOO* + NO RCO* + NO2
R(CO)-OO* + NO2 R(CO)OONO (N.A.P.)
Efectos NOx: Smog fotoquímico
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Oxidos de nitrógeno, límites UE:
Real Decreto 102/2011, de 29 de enero, relativo a la mejora de la calidad del
aire. Transposición de la Directiva 2008/50/CE.
Valores límite del NO2 para la protección de la salud, nivel crítico de los NOx
para la protección de la vegetación y umbral de alerta del NO2expresados en
µg/m3 (normalizado a 293 K y 101.3 kPa).
Periodo de
promedio
Valor límite Margen
tolerancia
Fecha
cumplimiento
Valor límite
horario
1 hora 200 µg/m3de NO2
No podrá superarse más
de 18 veces/año
50% en
zonas
específicas
En vigor desde 1-
1-10
Valor límite
anual
Año civil. 40 µg/m3de NO2 50% en
zonas
específicas
En vigor desde 1-
1-10
Nivel crítico(proteccion
vegetación)
Año civil 30 µg/m3de NOxExpresado como NO2
11-6-08
Umbral de alerta 3 horas consecutivas
en lugares
representativos
de calidad aire.
400 1-1-2000
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Formación de NOX
Oxidación de compuestos-N del combustible a T> 650ºC
10 - 15% of emisiones globales de NOX
- Fuel-NOX
Formado por la oxidación del N2 a altas temperaturas (T>1200ºC)
85 - 90% de emisiones de NOX
- Thermal-NOX
Mecanismo Zeldovich
N2 + O ---> NO + N
N + O2 ---> NO + O
NO + ½ O2 ---> NO2
N2+ O2 <==> 2NO
- Prompt-NOX
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Thermal NOX
Temperature NO conc (ppm) Time to form
500 ppm (sec)
27ºC 1,1·10-10 -
527ºC 0,77 -
1.316ºC 550 1.370
1.538ºC 1.380 162
1.760ºC 2.600 1,10
1.980ºC 4.150 0,117
Source: Control Techniques for Nitrogen Oxide Emissions from Stationary
Sources, U.S. Department of Health, Education and Welfare.
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¿Soluciones?
Formación de NOX
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Control de NOx
Medidas
primarias
Tecnología de
control de NOx
Disminuir contenido de N en fuel
Modificar el proceso de combustión
Medida
secundarias
Métodos
húmedos
Métodos secos
Otros
Reducción no
catalítica (Exxon)
Métodos catalíticos
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Thermal NOX
Temperature NO conc (ppm) Time to form
500 ppm (sec)
27ºC 1,1·10-10 -
527ºC 0,77 -
1.316ºC 550 1.370
1.538ºC 1.380 162
1.760ºC 2.600 1,10
1.980ºC 4.150 0,117
Source: Control Techniques for Nitrogen Oxide Emissions from Stationary
Sources, U.S. Department of Health, Education and Welfare.
Bajar temperatura
de llama
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Trabajar con poco oxígeno
Formación de NOX
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La composición de los gases de escape del coche y su
consumo depende de la relación aire/combustible = A/F que
alimente la máquina.
Emisiones de un motor
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Control de NOx
Medidas
primarias
Tecnología de
control de NOx
Disminuir contenido de N en fuel
Modificar el proceso de combustión
Medida
secundarias
Métodos
húmedos
Métodos secos
Otros
Reducción no
catalítica (Exxon)
Métodos catalíticos
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Procesos de reducción no catalítica SELECTIVA (SNCR):
Reducción con Amoniaco (Exxon – Thermal DeNOx)
Reducción con Urea (Nalco – NOxOut)
Niveles de reducción entre 40 - 50%
T= 850 – 1050ºC, formación sales de amonio
Reducción : Control de los NOX
NH3
Gas
Limpio
2NO + 2 NH3 + ½ O2 2 N2 + 3 H2O
2NO + CO(NH2)2 + ½ O2 2N2 + CO2+ 2H2O
750ºC-900ºC
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Control de NOx
Medidas
primarias
Tecnología de
control de NOx
Disminuir contenido de N en fuel
Modificar el proceso de combustión
Medida
secundarias
Métodos
húmedos
Métodos secos
Otros
Reducción no
catalítica (Exxon)
Métodos catalíticos
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Descomposición
Catalítica
Procesos
catalíticos
SCR con
NH3 o HC
Almacenamiento/
reducción (NSR)
Reducción catalítica
selectiva (SCR)
Catalizador
de tres vías
Reducción catalítica no
selectiva (NSCR)
Control de NOx Métodos catalíticos
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Catalizador de tres vías (TWC):
Catalizador de tres vías
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Catalizador de tres vías
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Catalizador de tres vías
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La composición de los gases de escape depende de la relación
aire/combustible = A/F que alimente la máquina.
Control de contaminantes en el coche: técnicas catalíticas
Motor DieselMotor Gasolina
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Catalizador de tres vías
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Catalizador de tres vías
Gasolina
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Catalizador de tres vías
Diesel
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Descomposición
Catalítica
Procesos
catalíticos
SCR con
NH3 o HC
Almacenamiento/
reducción (NSR)
Reducción catalítica
selectiva (SCR)
Catalizador
de tres vías
Reducción catalítica no
selectiva (NSCR)
Control de NOx Métodos catalíticos
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Reducción Catalítica Selectiva con NH3 (SCR-NH3):
Reducción de NOX a N2 y H2O con NH3 o urea
Bajas temperaturas de reacción (150 – 450ºC)
Precaución: posibles emisiones de NH3
Catalizador en módulos de 3 o 4 niveles
Catalizador
Reducción : Control de los NOX
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0
20
40
60
80
100
0 20 40 60 80 100 120
Time, min
T = 250-450ºC, 2-8 % O2
Cu-ZSM5 (Si/Al=16)
NH3 -SCR de NOx con Zeolitas-Cu
Ausencia de agua
2.5% agua
Co
nv
ersi
ón
NO
x (
%)
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0
20
40
60
80
100
0 20 40 60 80 100 120
Time, min
T = 250-450ºC, 2-8 % O2
Cu-ZSM5 (Si/Al=16)
Ausencia de agua
2.5% agua
Co
nv
ersi
ón
NO
x (
%)
0
20
40
60
80
100
0 20 40 60 80 100 120
NO
co
nv
ersi
on
, %
Time, min
Cu-CHA (Si/Al=16)
Ausencia de agua
2.5% agua
NH3 -SCR de NOx con Zeolitas-Cu
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Actividad de la IM-5/ZSM5
(anillos de 10 miembros, bidireccional)
0
10
20
30
40
50
60
70
80
200 250 300 350 400 450 500 550 600
Temperatura (ºC)
Co
nv
ersi
ón
de
NO
X(%
)
ZSM-5-Cu
IM-5-Cu
1,95 % O2
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
200 250 300 350 400 450 500 550 600
Temperatura (ºC)
Co
nv
ersi
ón
de
NO
X(%
)
ZSM-5-Co
IM-5-Co
1,95 % O2
350 - 360 ºC
445 - 475 ºC
HC -SCR de NOx con Zeolitas-Cu/Co
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Actividad de la IM-5/ZSM5 en RCS
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Concentración de oxígeno (%)
Co
nv
ersi
ón
de
NO
X(%
)ZSM-5-Co
IM-5-CoT = 450 ºC
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 2 4 6 8 10 12 14 16
Concentración de oxígeno (%)
Co
nv
ersi
ón
de N
OX
(%)
ZSM-5-Cu
IM-5-CuT = 350 ºC
1 - 2,5 % O20,3 - 0,7 % O2
HC -SCR de NOx con Zeolitas-Cu/Co
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Necesidad de mejorar la estabilidad hidrotérmica
del catalizador.
Se debe mejorar la actividad para elevadas
concentraciones de oxígeno y bajas temperaturas.
Hay catalizadores comerciales en los que ya
aparece la zeolita como componente activo para
eliminar los NOx.
Con modificaciones y mejoras es probable su
utilización en los próximos años.
Conclusiones-SCR:
Zeolitas y la RCS de NOx
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Descomposición
Catalítica
Procesos
catalíticos
SCR con
NH3 o HC
Almacenamiento/
reducción (NSR)
Reducción catalítica
selectiva (SCR)
Catalizador
de tres vías
Reducción catalítica no
selectiva (NSCR)
Control de NOx Métodos catalíticos
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Técnicas de control-NOx Motores diesel (trampas)
NOx guardados como nitratos
(atm. oxidante)
Nitratos reducidos
(atm. reductora)
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Ht como catalizadores NSR
CatalystMolar composition
5Cu-HT
Mg Al Cu Co
65 30 5
5Co-HT 65 30 5
10Co-HT 70 20 10
15Co-HT 70 15 15
Pt, Pd – 15Co-HT
V, Rh, Ce, Sn, W, Ru - 15Co-HT
1%
1%
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Ht como catalizadores NSR
Reaction conditions: F/W=1,08.10-5 m3/s.g, C3H8/O2 variable,
N2 as gas balance, T= 100ºC, 200ºC, 300ºC, 450ºC.
NO
(ppm)
C3H
8
(ppm)
O2
(%)
N2
Time
(min)
Lean 530 50 13 Balance 2
Rich 530 700 8 Balance 1
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0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200
Time (s)
Co
nve
rsio
n (
%)
15%Co-HT
1 cycle 6 cycle3 cycle2 cycle 5 cycle4 cycle 7 cycle 8 cycle
NO
x c
onve
rsio
n (%
)
Time (sec)Temperature: 300ºC
15% Co-Ht
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Addition of noble metals
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200
Time (s)
Co
nve
rsio
n (
%)
15%Co-HT
1%Pd 15%Co-HT
1%Pt 15%Co-HT
1 cycle 6 cycle3 cycle2 cycle 5 cycle4 cycle 7 cycle 8 cycle
NO
x c
onve
rsio
n (%
)
Time (sec)Temperature: 300ºC
15% Co-Ht
1%Pd-15CoHt
1%Pt-15CoHt
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Adicion de metales no-nobles
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200
Time (s)
Co
nv
ers
ion
NO
x (
%)
15%Co-HT
5%Ce
1%W
1%Sn
1%Ru
1%V
NO
x c
onve
rsio
n (%
)
Time (sec)Temperature: 300ºC
15% Co-Ht
1%Sn-15CoHt
5%Ce-15CoHt
1%W-15CoHt
1%Ru-5%Na-15CoHt
1%V-5%Na-15CoHt
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1%V - 15%Co HT
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Time (s)
Co
nv
ers
ion
(%
)
T=100ºC (1st exp)
T=300ºC (2nd exp)
T=450ºC (3rd exp)
T=450ºC (replay)
NO
x c
onve
rsio
n (%
)
Time (sec)
T=450ºC 1st
exp
T=300ºC 2nd
exp
T=100ºC 3rd
exp
T=450ºC replay
Complete regeneration
Low adsorption during rich cycles
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5%Na - 15%Co HT
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Time (s)
Co
nv
ers
ion
(%
)
T=100ºC (1st exp)
T=300ºC (2nd exp)
T=450ºC (3rd exp)
T=450ºC (replay)
NO
x c
onve
rsio
n (%
)
Time (sec)
T=450ºC replay
Low regeneration
Complete adsorption during rich cycles
T=450ºC 1st
exp
T=300ºC 2nd
exp
T=100ºC 3rd
exp
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1%V - 5%Na - 15%Co HT
0
10
20
30
40
50
60
70
80
90
100
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Time (s)
Co
nv
ers
ion
(%
)
T=100ºC (1st exp)
T=300ºC (2nd exp)
T=450ºC (3rd exp)
T=450ºC (replay)
T=450ºC 1st
exp
T=300ºC 2nd
exp
T=100ºC 3rd
exp
T=450ºC replay
High regeneration
High adsorption during rich cycles
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Conversion/Regeneracion
Temperature: 450ºC
conversion
regeneration
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Es posible preparar catalizadores NSR activos sinmetales nobles basados en hidrotalcitas con Co dopadascon Na y V
El metal de transición favorece la oxidación del NO aNO2 en el ciclo lean y la reducción de los nitratos en elciclo rich
El sodio mejora la basicidad, favoreciendo la adsorciónde los nitratos.
Sin embargo debemos combinar adecuadamente ambosmetales para conseguir una actividad y duraciónadecuada.
Conclusiones- cat. Almacenamiento/reducción
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