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J. Mantero

R. García-Tenorio

IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad

Ambiental, 15-17 Junio 2016

MPt

NkgBqA

muestra···)/(

N: cuentas netas

t: tiempo “vivo” de contaje

P: probabilidad de emisión

muestra: eficiencia de fotopico

M: masa/volumen

Sin añadir factores temporales de

decaimiento

IX Jornadas sobre la Calidad en el Control de la Radiactividad Ambiental, 15-17 Junio 2016

La espectrometría gamma con detectores HPGe es una técnica no

destructiva que permite determinar multitud de radionucleidos

simultáneamente.

Introducción

•Software: Genie 2000

• Nos centramos en las series del 238U and 232Th (sin olvidar la del 235U) y trabajando en matrices tipo NORM

I

II

III

I) Sobre N: Fondo e interferencias

En cuanto al fondo:

1. Radiación g externa

2. Materiales del detector

3. Blindaje

4. Radiación Cósmica

5. Radon y descend.

6. Señales eléctricas o

acústicas


I) Sobre N: Fondo e interferencias

En cuanto a interferencias de radionucleidos naturales (de la propia

muestra):

~18-20 emisiones útiles en las series del 238U and 232Th.


Variación de la actividad solar en el

ciclo solar 23 y su relación inversa

con el flujo de neutrones (imagen

derecha) detectado en un laboratorio

en Alemania [Mrigakshi et al.,

2013].

Variación de la tasa de cuentas en el XtRa

(periodo 2006-2012) para la emisión del 73mGe a 66,7 keV.

Photopeak emission (keV) Candidatos Comentario

46.5 210Pb Free, but in spiked samples with 152Eu

67.7 230Th Free of interferences, but take care with 72Ge(n,g)73mGe, 66.7 keV

214Pb (242.0 keV) 7.43 %224Ra (241.0 keV) 4.1 %

238

241.7 Neccesary photopeak deconvolution to

asses the 224Ra net peak area

295 214Pb (295.2 keV) 19.3 %234Pa (295.9 keV) 0.14 %

338.3 223Ra (338.3 keV) 2.8 %228Ac (338.3 keV) 11.3 %

Two order of magnitude higher than 234Pa, so it a good candidate for 214Pb

Useful for 228Ac, but in case of high

contribution of 235U serie…

212Pb Free of interferencies

Photopeak emission (keV) Candidato Comentario

352 214Pb (351.9 keV) 37.6 %211Bi (351.1 keV) 12.9 %

583 208Tl (583.2 keV) 84.5 %234Pa (583.4 keV) 0.11 %

609 214Pb (609.3 keV) 46.1 %211Pb (609.4 keV) 0.04 %

727 212Bi (727.3 keV) 6.6 %234Pa (727.8 keV) 0.11 %

Mainly 212Bi, but take care of 234Pa

Useful for 214Pb, but in case of high

contribution of 235U serie…

Useful for 208Tl needing branching ratio

to be correlated to 232Th decay serie

Useful for 214Pb, but don’t forget the 235U serie…

911.2 228Ac Free of interferencies

969 228Ac Free of interferencies

1120 214Bi Free of interferencies

1001 234Pa Free of interferencies

Conclusión: Aunque trabajemos con las series del 232Th and 238U series,

no podemos olvidar la del 235U.

Y algunas otras emisiones: 1764.5 keV (214Bi), 2614.5 keV (208Tl)

II) sobre P: distintas bases de datos

Posibilidad de pequeñas diferencias en P, según la base de datos consultada, ej:

Papers P(%)214Bi (609.3KeV)

P(%)214Pb (352 KeV)

Debertin et al. 1983 44.6±0.5 35.1±0.4

Lin et al. 1991 46.1±0.5 37.6±0.4

Morel et al. 1998 44.84±0.58 34.70±0.45

Morel et al. 2004 45.57±0.18 35.59±0.14

Este problema se puede resolver fácilmente…

Algunos radionucleidos con importantes incertidumbres en el valor de P, por ej:

230Th (67.7 keV), P=0.377% con 5.6% de incertidumbre relativa (base de datos

de toi LUND) .


III) sobre

scgZE ),,(

Opción 1: Se preparan patrones (p) trazando algunas matrices y se

mide en las mismas condiciones geométricas que la muestra (m)

Multienergéticos: 133Ba, 152 Eu, 57Co, 113Sn, 88 Y, 60Co

Monoenergéticos*: 210Pb, 241Am, 137Cs, 40K, 109Cd, 139Ce, 85Sr

III.1 Suma en coincidencia por cascada

Tim Vidmar 2010

EFFTRAN

Datos entrada:

•Detector

•Composición


Los radionucleidos naturales tienen esquemas bastante complejos

como por ejemplo 214Bi con más de 100 emisiones. A la hora de

usar las curvas anteriores de calibración en eficiencia, habrá que

corregir de nuevo (vía efftran):

Conclusiones:

Las correcciones por suma en coincidencia para una línea gamma dada,

varían poco entre matrices. También presentan diferencias inferiores al

1% para cambios en geometría notables como por ejemplo entre una

geometría petri de 1 cm y una duquesa con 3 cm de altura de muestra.


Candidatos: IAEA RGU-1, IAEA RGTh-1 (1983, 500kg de material).

Opción 2: Se preparan patrones (p) usando matrices que traigan

valores certificados/referencia en radionucleidos naturales(m)

Ventajas:

•Nos olvidamos del ajuste de curvas de eficiencia

de fotopico, usamos directamente los valores

experimentales.

•Tampoco sería necesario el proceso de corrección

por suma en coincidencia por cascada.

•No hay que trazar/preparar patrones. Sólo envasar

en la geometría adecuada.

•Precio: 60 € la botella con 500g de material

(mucho más económico que el cóctel-g).

Inconvenientes:

•Son valores de Información

o reconmendación. No son

valores certificados.

•La incertidumbre ~5%, el

doble que la de un cóctel-g

•Resolvemos el problema de P, ¿cómo?


mmmoreU

oreUoreUoreUmoreUm

MkeVPtN

MkeVPtNkgBqAkgBqA

·)·609(··

·)·609(··)·/()/(

oreUoreUoreU

oreUoreU

MkeVPt

NkgBqA

·)·609(·)/(

Medimos el material de referencia (ej: U-ore para 214Bi):

mmmoreU

oreUUoreUm

oreUmMtN

MtNkgBqAkgBqA

···

···)·/()/(

Medimos la muestra:

mmm

mm

MkeVPt

NkgBqA

·)·609(·)/(

Dividiendo y

despejando la Am:

mscmmgm

UscUUgoreU

Además, en cuanto a la eficiencia, también se simplifican:

Esta segunda opción genera una ecuación que evita 2 procesos de corrección por suma en

coincidencia + un proceso de ajuste a curva experimental (donde se interpolaría

posteriormente) si se compara con la opción 1. Adicionalmente se elimina el problema de P.

Sin considerar correcciones por efecto de matriz, ¿cómo quedan las incertidumbres?


Ejemplo para 230Th

%2.27)/(

%01.0

%5.9

%5)67(

%25

kgBqA

M

keVP

N

sample

sample

sample

sample

Opción 1:

%1.25)/(

%01.0

%01.0

%3

%5)/(

%25

kgBqA

M

M

N

kgBqA

N

sample

oreU

sample

oreU

oreU

sample

Opción 2:

Ejemplo para 210Po

%3.12)/(

%01.0

%2.7

%1)5.46(

%10

kgBqA

M

keVP

N

sample

sample

sample

sample

Opción 1:

%2.11)/(

%01.0

%01.0

%3.1

%5)/(

%10

kgBqA

M

M

N

kgBqA

N

sample

oreU

sample

oreU

oreU

sample

Opción 2:

Añadir a las conclusiones de la transparencia anterior que se reducen (aunque poco) las

incertidumbres combinadas en el resultado final

Donde “S” es la tasa de transmisión

sobre la muestra a medir y “O” lo es

sobre la muestra patrón.

[Cutshall et al., 1984]

[Galloway, 1991] modifica esta

expresión en caso de geometrías

más gruesas.

III.2.a) Método experimental: transmisión con fuentes puntuales

S

OLn

O

S

fCutshall

1

III.2 Efecto de matriz, autoabsorción en la muestra ()

mscmmgm

pscppgp

pm f · Factor de autoabsorción

f

)(fempírica-Semib)

)(falExperimenta)

EFFTRAN

allowayCutshall/G


Si trabajamos con muestras a distintos espesores:

Ejemplo: f en una muestra

(RGTh-1) usando como patrón

RGU-1 y también Agua.

Geometría petri de 1 cm de altura.


III.2.b) Método semi-empírico: EFFTRAN

Pero se necesita composición de la

muestra.

¿Podemos “asimilar” un “suelo

estándar” a otros suelos?


Veamos un ejemplo para acabar…

IAEA RGU-1 y RGTh-1 son 98% polvo de sílice, y difieren

en un 2% su composición elemental. Densidad aparente:

1.33±0.02 g/cm3 en ambas matrices.

ElementRGU1

(%)

RGTh

1(%)

Al 0,14 0,13

Ca 0,05 0,47

Si 50,29 50,80

O 47,96 46,78

U 0,05 -

Th - 0,09

Fe 0,08 0,17

K 0,03 0,04

Na 0,02 0,02

P 0,01 0,18

Ti 0,02 0,02

S 0,01 0,01

Ni 0,01 -

Pb 0,02 -

Cl - 0,03

Mg - 0,04

Mn - 0,02

Sr - 0,03

Y - 0,01

Nd - 0,16

La - 0,13

Ce - 0,31

Calcination 1,31 0,54

Total 100,00 100,00


Muchas gracias por vuestra atención!!


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